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成为职业画家后，高更迅速融入了巴黎前卫艺术圈。他参加了最后四届印象派画展（1880-1886），作品风格逐渐从传统的巴比松画派影响中脱离出来。1886年，他前往法国布列塔尼地区的蓬塔旺，与一批年轻画家如埃米尔·贝尔纳等组成“蓬塔旺画派”，开始探索新的艺术方向。
在布列塔尼，高更的艺术发生了重要转变。他放弃了印象派对自然光影的客观再现，转而追求更主观、更简化的表现形式。这一时期的作品如《黄色的基督》（1889）开始显示出他独特的风格——强烈的轮廓线、平面化的色彩、象征性的主题。高更与贝尔纳共同发展出所谓的“综合主义”（Synthetism）理论，主张艺术应综合印象、观念和经验，通过简化形式和强化色彩来表达内在情感。
高更在给贝尔纳的信中写道：“我对未知世界存有一种强烈的渴望，这促使我做出了各种各样的蠢事。”这种对未知的渴望不仅体现在他的艺术探索中，也反映在他日益不安分的生活态度上。1887年，他与画家查尔斯·拉瓦尔结伴前往巴拿马和马提尼克岛，寻找“未被文明污染”的地方。这次热带之旅虽然因水土不服而艰难，却进一步强化了高更对原始生活的向往，为他后来的塔希提之行埋下伏笔。