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1929年，张钰哲获得芝加哥大学天文系博士学位。此时的他，在天文、数学、物理方面都已具有相当深的根底。身在异邦，心怀祖国，张钰哲一心要为祖国的天文事业做出贡献。
张钰哲参观访问了美国洛克威尔天文台、立克天文台、威尔逊天文台和加拿大维多利亚天文台，同时搜集了许多天文教科书、天文仪器资料、天文照片，为回国效力做足了准备。
1929年秋，张钰哲返回祖国，受聘于南京中央大学物理系教授，讲授天文学、天体物理学和天体力学等课程，同时被中央研究院天文研究所聘为通信研究员。
当时的中国，对天文学科的研究少之又少，还没有一所条件成熟的天文观测台，缺少与天文相关的工作人员、仪器设备。抗战爆发后，偌大的中国，甚至找不到一张安静的书桌，但就是在这样艰苦的环境中，张钰哲利用一些陈旧的仪器坚持工作。
1941年9月，张钰哲率领中国日食西北观测队赴甘肃临洮，开展我国境内第一次日全食的科学观测。风餐露宿，历尽艰辛，观测队成功拍摄了我国境内第一张日全食照片和第一部日全食彩色影片，成功开展我国境内第一次日全食的科学观测。这次观测是在山河破碎的年代中，我国成功开展的第一次日全食观测，使用的不少器材都由张钰哲自己研制。次年，张钰哲在美国《大众天文学》期刊上发表了《在日本轰炸机阴影下的中国日食观测》，在介绍中国天文学家艰苦工作的同时，还向全世界控诉了日本帝国主义者的侵略罪行。