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利群书社开业不久，恽代英就接到少年中国学会的一封邀请信，要他去北京负责编辑“少年中国学会丛书”。这边是费尽心血刚开办起来的利群书社，还有许多工作等待他去做；那边又是一次难得的追求真理、结识更多进步青年的大好机会，恽代英十分犹豫。他找来李书渠、廖焕星、肖鸿星等人商量。
大家听了他的介绍，都非常支持他去北京“取经”，都异口同声地表示：
“利群书社的事有我们几个在，你就放心吧。”
“对啊，去北京见见大世面，以后把我们的事业做得更大。”
恽代英很感动，对他们说：“利群书社是我们共同追求的事业，像个娃娃一样才刚刚开始成长，就托付给大家了。一定要耐心细致地呵护她，无论遇到什么困难，一定要把书社办下去，还要不断扩大她的影响力。”
“我们保持密切联系，你在那边珍重……”
几天后，恽代英同林育南、郑兴焕、沈光耀离开了武汉，踏上了“北上取经”的道路。
北京是当时中国思想最活跃的地方，社会主义、无政府主义、新村主义、国家主义等，都在以自己的方式撞击着人们的头脑。自新文化运动以来，尤其是五四运动爆发后，各种思潮急剧斗争分化，来自全国的进步青年都会聚在北京。
少年中国学会是五四时期出现最早、会员最多、分化剧烈的一个社团。它是由王光祈、李大钊等人发起，于1919年7月1日正式成立。学会的宗旨是“本科学的精神，为社会的活动，以创造‘少年中国’”。
恽代英的好朋友刘仁静是第一批会员，创办之初，刘仁静曾将《少年中国学会会务报告》和《学会规约》寄给了恽代英。恽代英如获至宝，认真地研究了这些资料，他觉得少年中国学会正是自己多年来寻找的那种养成善势力、扑灭恶势力的团体；学会的信条：奋斗、实践、坚忍、俭朴，更是与这几年来自己所追求的信条相吻合。他立即给学会发起人王光祈写了一封充满深情的信：“你们中间有很多能为社会实际做事的人，而且，我看你们的会员通讯，也觉得真是充满了新中国的新精神。假如我配得上做你们的朋友，我实在诚心地愿做一个会员。”少年中国学会非常欢迎他的加入，1919年10月，他正式成为了一员。
1920年4月，恽代英刚到北京不久，就参加了少年中国学会召开的会议，会上，他被公推为学会图书编译部专员，负责学会的图书出版工作。恽代英很快就草拟了一份出版选题计划，其中的书目包括：《马克思及其学说》《克鲁泡特金及其学说》《罗素及其学说》《杜威及其学说》《达尔文及其学说》《唯物史观》《布尔塞维克》《新村运动》《实验主义》等，涵盖了当时社会上流行的各种新思潮。
恽代英利用各种时间，埋头写了大量文章和信件。他在给学会朋友们的信中，热情洋溢地说：“我们大家是一样的少年，相信永远保持我们的平民精神、少年精神，永远不期望做什么先知先觉。看清楚罪恶世界的真原因，愉快地努力奋斗上去，前面是光明。我们彼呼此应，大家壮壮胆气，就算是在黑夜旅行，亦不定是个大烦闷的事，亦需要感到一种奇妙的趣味呢！”他专门为《少年中国》写下了长达4万字的论文《怎样创造少年中国》，阐述了为什么要创造少年中国的一系列见解。他怀着满腔热情，在和李大钊、邓中夏以及马克思学说研究会的其他朋友们交流了思想后，增长了知识，受到了启发。
在这段思潮起伏的日子里，恽代英和来京求学的好友林育南、沈光耀、郑兴焕，还有早一年考进北京大学的刘仁静，经常聚在一起，共同回顾了他们建立互助社、利群书社的活动，思考着下一步何去何从，探讨着中国的未来该是怎样的。
有一次，他们参加完在清华大学举办的讲演活动后，天色已晚，几个人匆匆赶往城里，可赶到西直门城门时，怎么也叫不开城门。他们担心起晚上在哪儿睡觉，要睡客栈，身上带的钱又不够，这时，恽代英豪迈地说道：
“刚才我发现一个好地方，我们就在那儿过夜吧！”原来，他说的是刚才路上经过的一个废弃的坟场，那里有石人石马、石桌石凳。
他风趣地说：“看！这地方多好！上顶星空，下有床铺，多好的露天旅舍啊！”
几个人不约而同地回应道：“嘿嘿！还有‘兵马’守卫，真是个好地方。”
大家背靠背坐在石桌石凳上，兴致勃勃地谈论起他们这几年的事业。他们满怀信心地计划着怎样办好利群书社、怎样办好浚新小学，怎样建设中国……他们在“美丽蓝图”的憧憬中越谈越兴奋，没有丝毫睡意，竟一直谈到了天亮。
恽代英一直在北京待到6月中旬才返回武汉。一回到武汉，他就向利群书社的伙伴们热情地述说了北京之行的收获，把他跟林育南几个人商讨的经营方式交给大家一起讨论，并将在北京的见闻和思考一股脑儿地倾吐出来。经过讨论，他们有了新的章程，利群书社蓬勃发展起来，影响着更多的进步青年。北京之行，使恽代英开始信仰马克思主义，但他还没有完成世界观的根本转变，就像那个时代的进步青年一样，还有着十分复杂和矛盾的思想呈现，还有着改良主义、空想社会主义的成分。
1921年6月的一个夜晚，由于军阀王占元的部队发生兵变，利群书社与周围几条街的建筑物一起被付之一炬。这个开办只有一年零四个月的进步书社，为马克思主义的传播发挥了重要的作用。书社被毁，他们的活动只能暂时转移到黄冈县回龙山的浚新小学。恽代英十分心痛，但他更清醒地认识到中国的问题所在。很快，他收拾好心情，把目光投向更远的地方。