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1913年，恽代英随全家迁回武昌。这年夏天，恽代英在恩师李沅衡的支持下，以优异的成绩考入了私立武昌中华大学预科班。在学校，他更加严格地要求自己，仍坚持每天修身反省，学习上如鱼得水，各科成绩名列前茅。1915年，他顺利进入中华大学文科攻读中国哲学。他兴趣广泛、知识渊博，除了阅读大量的社会科学方面的书籍之外，还广泛涉猎植物学、生理学、物理学等方面的书籍。他的外文功底也相当不错，能够阅读和翻译英、日、德三种文字，被同学们誉为“百宝箱”。
知识不断充实和丰富着恽代英的头脑，但满目疮痍的中国社会、人民苦难的现实生活，常常让他陷入痛苦的深深思索。1914年10月，他在上海《东方杂志》上发表了一篇评论国际大事的文章《义务论》，文中批判了以“攫取、利己、竞争”为核心的欧美国家的西方文明，歌颂了以“献身、服务、利他”为核心的东方文明，并宣示自己反对私有制度、向往大同世界、追求利他主义的理想。这篇思想深刻的政治评论文章，使他一下子成了轰动全校的“明星”。新文化运动兴起后，恽代英觉察到这一运动的民主、科学的历史进步性，他敏锐地意识到，这不正是自己苦苦思索的方向吗？他很快与《新青年》杂志主编陈独秀建立了书信联系，并在《新青年》《青年进步》等进步刊物上发表文章，热情讴歌新思想、新文化，批判旧思想、旧文化。
恽代英主张男女平等，坚决反对男尊女卑的封建礼教。他先后写下《论女权》《女子自立论》等文章，抨击封建夫权，弘扬女权。他是这样说的，也是这样做的。1915年下半年，他与沈葆秀结婚后，经常向妻子宣传新思想，教她写日记和学英语，鼓励她自立自强。小两口互相体贴，互相帮助，生活十分美满。遗憾的是，1918年，妻子沈葆秀因难产不幸去世，恽代英悲痛万分。后来，陆续有人为他做媒，恽代英都拒绝了：“男子丧妻，就可以转眼即忘，另结新欢？这是何等的不平等，何等的罪过！”此后近10年，恽代英心里装着逝去的葆秀，将全副身心投入到学习工作中。
辛亥革命后，进步社团如雨后春笋般在中国大地上涌现。为了寻求救国救民的道路，实现自己献身社会的理想，恽代英身体力行地开始了实践探索。1917年10月，他和挚友们经过讨论，发起成立了以“群策群力，自助助人，伺候国家，伺候社会”为宗旨的进步青年团体——互助社，名字取自他们所崇拜的克鲁泡特金名著《互助论》，这成为武汉地区最早的进步团体之一。恽代英起草了团体简章，制定了“八不”戒约：不谈人过失，不失信，不恶待人，不作无益事，不浪费，不轻狂，不染恶嗜好，不骄矜。这些聚在一起的年轻社员们特别强调个人品格的修养，互相鼓励，互相切磋，振奋精神。恽代英利用假日，邀大家一起到青山、谌家矶等地考察民情、访贫问苦。在他们的影响下，青年进步社团遍及武昌的大中学校。
互助社有着强烈的爱国主义特征，他们大力提倡使用国货，寻求真理。恽代英在印刷和散发反抗帝国主义、勿忘国耻的爱国传单时，还不忘记在纸上注明：这是中国纸。他发现市面上的剪发工具竟没有中国货，于是他们一律用推子剃成光头，以示爱国决心。互助社在师生中吸引了许多优秀分子参加，他们以改造社会为己任，团结在一起，共同学习进步。形势进一步发展，1918年4月，恽代英联合中华大学、湖北省立第一师范学校等多个院校的十几位青年发起成立了辅仁社，进一步推动了武汉地区新文化运动的蓬勃发展。
1918年夏天，恽代英从中华大学毕业，在“教育救国论”的指导下决定留校，被母校聘任为中华大学附属中学部教务主任，开始了他的教学生涯。
早在学生时代，恽代英就反复表达了“择校谋生”“立品救国”的思想。当中华大学校长陈时提出将聘请他为教务主任时，恽代英提出了他的3个条件：
一、中学部独立成为附中，经费自给，不足时由大学部补助，一切支配由附中全面负责。附中收入，不得挪作别用。
二、教职员进退以称职与否决定，校长不得干涉。
三、招生及学生去留以操行学业为标准，任何人不得干预违反规定。
校长当即答应了他的全部要求。恽代英接受聘任后，心里十分高兴。他满怀除旧布新的志向，开始大刀阔斧地改革学校旧制度，推行他的教育主张。
恽代英深受民主主义教育思潮的影响，认为教育的目的主要包括两方面的内容：第一是“在利导人类可教育的本能……以达到增进人类幸福、个人身心壮健之目的”；第二是“利导人类可陶冶的本能……使各种本能合当发达，社会由之改进”。他主张学校要为社会培养身心健康的全面人才。他的教育是一种全面的教育，包括爱国情操、道德品性、体育、美育、劳动等，教育管理严格又不失活泼，并十分注意教材和教育方法与中国学生的适合，使附中风气为之大变，赢得了师生们的交口称赞。
这一时期，正是思想解放运动风起云涌的变革时代。恽代英在大力推进学校改革的同时，时刻关注着国内外形势的变化。
1919年1月，第一次世界大战的战胜国在法国巴黎召开“和平会议”，中国作为战胜国之一参加了会议。会上，帝国主义列强不但拒绝了中国代表提出的废除外国在中国的势力范围、撤退外国在中国的军队和取消“二十一条”等正当要求，还不顾中国作为战胜国的地位，无耻地将战败国德国侵占中国山东的权益转让给了日本。消息传到国内，北京学生群情激愤，学生、工商业者、教育界和许多爱国团体纷纷通电，上街游行，斥责日本的无理行径，并要求中国政府坚持国家主权，由此爆发了声势浩大的五四爱国运动。5月6日，《汉口新闻报》报道了这一消息。恽代英看到后，怀着悲愤的心情，写下了字字铿锵的《四年五月七日之事》一文，并将内容印上传单，连夜赶印了600份，在全校内外散发。
5月9日，武昌各学校学生代表齐集中华大学，商讨声援北京学界，拟定成立武昌学生团。大会公推恽代英起草学生团宣言书。他夜以继日，写出了4000多字的《武昌学生团宣言书》，宣言书高度评价了北京五四运动，痛斥了卖国贼的卖国谬论，对帝国主义所谓的“公理”进行了无情的嘲讽和鞭挞，宣言书在武汉地区大中学校中引起了强烈反响，推动了武汉地区爱国民主运动的发展。在恽代英等人的推动下，武汉学生联合会正式建立。武汉学界的先进代表林育南、陈潭秋、李书渠、廖焕星、李求实等人成为其中的骨干人物。武汉学联发行《学生周刊》，大力宣传武汉学界的爱国主张，还组织了武汉各校爱国师生广泛参与的示威游行。恽代英撰写了爱国传单《呜呼青岛》，唤起了更多师生的爱国热忱和对帝国主义的愤慨。游行学生的爱国行动受到了武汉民众的热烈欢迎。“勿忘国耻”“灭除国贼”“争回青岛”“提倡国货”等爱国口号深入人心，极大地促进了武汉人民的觉醒。
随着学生运动的进一步深入，北洋军阀政府与日本等帝国主义相勾结，对学生爱国运动进行各种镇压。湖北督军王占元更是想尽各种办法，企图遏制学生运动。5月底，武汉学联再次举行会议，决定6月1日起实行总罢课，同时发表了《武汉学生罢课宣言》。6月1日清晨，王占元派出大批军警包围了各学校。不畏强暴的爱国学生没有被吓倒，大门被军警堵住不让出，他们就爬上围墙走出校园，冲破重重阻力会集起来，来到街头发传单、搞宣讲，参加游行示威。
各个学校内，军警与学生发生冲突，王占元公然下令镇压，军警冲进校门，对爱国学生持枪乱刺，武昌高师、武昌文华大学、高等商科学校等均有学生不同程度受伤，几十名学生被捕，制造了震惊全国的武汉六一惨案。
当晚，学生们冒雨聚集在督军府和省署门前，静坐示威。恽代英和林育南、李求实等人始终在现场指挥着这一爱国斗争。武汉的工人、市民纷纷送来姜汤、食物，为学生们搭起雨棚，积极声援学生们的爱国行动。看到学生们高涨的革命热情，恽代英更加振奋，他在日记中写道：“今日为罢课演讲之第一日，即湖北学生与官厅宣战之第一日也。”
为瓦解爱国学生阵营，王占元勒令武汉各学校提前放暑假，限学生3天内全部离校，强留校者取消伙食，并下令各旅馆不准接纳学生。恽代英得知这一消息后，立即与学联代表商讨对策，要求各校学生紧密团结起来，采取一致行动，继续留校战斗。6月3日，他们组织学生再次上街游行，强烈要求王占元取消这一决定。然而，这一天的行动再次遭到残酷镇压。
血的教训让恽代英明白，爱国运动仅靠学生孤军奋战是很难成功的。他连日来奔波于长江两岸，访问和争取武汉商界有影响力的人物，为爱国学生“作说客”。他和著名的施洋律师等人发起了武汉各界联合会，组织起更大规模的商界罢市、工界罢工，以推进武汉的爱国运动。为配合汉口商人的罢市行动，恽代英写了《为什么要罢市》的传单，除了散发，他还想到了一个好主意，将罢市的口号写在扇子上，送给市民使用传阅，这在大热天的武汉起到了极好的传播效果。
武汉人民声势浩大的斗争，最终迫使王占元释放了被捕学生，并向北洋政府和参加巴黎和会的中国代表去电，要求拒绝在和约上签字。在这次运动中，恽代英的组织能力和出色表现，赢得了广大师生的热烈拥护和高度评价，也引起了王占元的极大不满，他向中华大学校长施压，要求解聘恽代英，否则将封闭中华大学。1920年1月，恽代英为了保全学校，主动向校长提出了辞职。