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1930年5月中旬，彭雪枫受中央军委派遣去鄂东南红5军第5纵队工作。
他从上海搭乘轮船溯江而上到达黄石港（今黄石市），然后进入鄂东南苏区。他在途中给学友路庭训写信，信尾署名“修道（雪枫）”。从此，正式改名彭雪枫。当时，由何长工、李灿领导的红5军第5纵队就在黄石附近的大冶、阳新一带活动。彭雪枫到红5军第5纵队任该纵队教导队第3大队大队长。6月10日前后，在彭德怀主持下，红5军军委扩大会议在湖北大冶西南边界刘仁八村召开。根据中共中央指示，决定以红5军为基础，成立红军第三军团，彭德怀任总指挥，滕代远任政委，邓萍任参谋长，袁国平任政治部主任。军团下辖第5、第8两个军，红8军下辖3个纵队，彭雪枫升任第1纵队副政委。
6月13日，红三军团抓住湘鄂赣边国民党军兵力空虚的有利时机发动攻势作战，一举击溃国民党第20军2个团，攻占大冶县城和长江南岸重镇黄石港。7月4日，红三军团向岳阳发起攻击，经过2小时激战，歼灭国民党守军2个营，攻占岳阳。缴获大批武器弹药和军需物资。打下岳阳后，红三军团又立即主动撤出岳阳，重返平江苏区进行休整，并进行改编。军以下纵队、支队改为师、团建制，红8军下辖第4、第6两个师，彭雪枫任第6师副政委。
这时，国民党第4路军总指挥何键，获知红三军团主力到达平江的消息，匆忙从衡阳调第19师55旅到长沙，会同留守长沙的第15师第45旅等部共约7个团的兵力，向平江县城推进，企图先发制人，一举消灭红三军团，以解除对长沙的威胁。
红三军团获知情报后，立即做好在平江城外迎击敌军的准备，并计划在击退敌军进攻后乘胜向长沙进攻。7月23日拂晓，先头第55旅进到平江城西南15公里的晋坑、三角塘一带。后续部队第45旅等部进到金井、春华山一线。彭德怀抓住敌人呈一线部署、兵力分散的弱点，决定集中力量，首先歼灭其先头部队，然后跟踪追击。7月25日，红三军团向晋坑之敌发起进攻，以一部兵力从正面堵截，以军团主力和湘鄂赣边红军独立师从两侧实施包围攻击。经过激烈战斗，歼敌第55旅约1个团，其残部逃向金井。
7月26日，彭雪枫所在的第6师和第4师抄小道首先攻入长沙门户金井，同国民党军第45旅等部4个团相遇。何键亲临金井督阵。
红军战士得知这位双手沾满共产党员鲜血的刽子手就在金井后，无不义愤填膺，奋力与国民党军展开搏杀。激战中，第6师政委郭一清和第4师师长何时达先后壮烈牺牲，巨大的悲痛让彭雪枫和战友们怒火中烧。在彭雪枫与师长陈毅安和第4师政委石恒中的率领下，红军战士一轮又一轮地进攻，一排排愤怒的子弹射向敌人。第6师的勇士们率先突入敌人防御阵地后，敌军迅速土崩瓦解，残敌潮水般向长沙城内溃退。
第二天，总攻长沙的战斗打响前，彭雪枫被任命为红6师政委。他满怀激情地向全体指战员做了总攻前的总动员，进一步激发了红6师官兵们高涨的情绪，他们跟着彭雪枫振臂高呼：
“打进长沙去，活捉刽子手何键！”
“为死难的烈士报仇！”
“为郭政委报仇！”
……
战斗打响后，红6师和红4师分别对长沙城采用强攻、爆破等手段，从上午10时起，连续进攻10多个小时均未见效，最后不得不冒着守军猛烈炮火，架云梯登城。晚8时，由第6师组成300余人的敢死队，在彭雪枫的率领下，相继突破小吴门、四十九标后，在浏阳门率先登城，然后一举突破了城门，部队迅速冲入长沙市区。
经过一番激战，红军一举占领了国民党湖南省政府。接着，又迅速追击逃敌。
何键被吓得夹杂在败军中，惊慌失措地登上军舰狼狈逃命。彭雪枫率部猛追至湘江东岸，而此时载有何键的兵舰刚离开江边百余米。
彭雪枫以勇敢机智的作风崭露头角，彭德怀对彭雪枫赞扬道：“彭雪枫勇敢坚定，机智灵活，以少胜多，以劣胜优，值得大家学习。”蒋介石不甘心在长沙的失败和长沙城丢失，纠集英国、日本等帝国主义的军舰和数倍于红军的国民党军，在何键的指挥下向长沙合击。8月5日，红三军团被迫撤离长沙城。当红军主力撤出后，发现军团政治部和省苏维埃政府机关尚未撤出长沙城。彭德怀派出2个连阻击北进之敌，又集中1个师主力突击南进之敌，同时命彭雪枫率第6师一部回城接应。彭雪枫临危不惧，率领部队冒着敌人猛烈炮火，又进入城内，掩护机关人员和群众顺利撤离。