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1904年7月，钱均夫以优异成绩考入东京高等师范学校，正式接受大学教育。该校由日本教育家诸葛信澄借鉴美国师范教育创办于1872年，位于汤岛昌平黉，为日本筑波大学前身。这是一所现代意义上的高等学府，以培养师范学校和普通中学教员为目的，完全不同于钱均夫此前接受过的私塾、义塾或书院教育。考入东京高师求学，是钱均夫人生的一个新起点，由此他进入构建新知识体系的阶段。
东京高等师范学校分为四个学部，钱均夫在第二学部（地理历史部）。学校采取四年学制培养模式，分为一年预科和三年本科，且在第四学年需要“在本校附属学校，从事实地授业”
，即教育实习。钱均夫在预科阶段的学习科目如表3所示。
东京高等师范学校
表3 东京高等师范学校预科阶段科目表
资料来源：湖北师范生：《学校制度》，东京秀英舍第一工厂印刷，1905，第81、82页。
1905年钱均夫升入本科，除主修地理和历史外，还要学习教育学、伦理学、心理学等专业，如表4所示。近25年后，钱均夫仍记得当年在东京高等师范学校的授课情形，他说：“教授教育学科之大濑先生，演讲各国义务教育，曾提及法国在推行义务教育以前，首先确定三原则（一）不收学费；（二）所有书籍用品概由公家供给；（三）自由教育，即在学校内不准实施宗教教育，代以修身科。”
此种义务教育的思想，成为钱均夫后来任职教育部和浙江省教育厅时的重要指导，并在实践层面有所推广。
东京高等师范学校附属小学，钱均夫曾于大学四年级在此校进行教育实习
表4 东京高等师范学校本科阶段科目表
资料来源：湖北师范生：《学校制度》，东京秀英舍第一工厂印刷，1905，第83、84页。
值得一提的是，钱均夫主攻师范教育专业之际，并未限定自己的学习和研究范围，而是利用各种碎片化时间广泛阅读，涉猎甚至是深度研究了西方哲学、经济学、生物学以及法学，不断构建起“基础知识＋专业知识＋前沿知识”为一体的新知识体系。
求学期间，钱均夫不仅经常参加留学生组织的各种社会活动，而且还结识了同在日本留学的李叔同，二人常邂逅于集会场所。据钱均夫学生黄萍孙说，钱均夫留学日本期间曾参加过同盟会。
另据研究，1907年钱均夫、许寿裳、周树人、周作人、龚宝铨和朱希祖等人曾在东京组织过“同学振起社”。
1904年东京高等师范学校中国留学生的合影（前排左起：陈英才、谭锡恩、伍崇学、钱均夫、陈文哲。后排左起：许寿裳、毛邦伟、陈荣镜、张邦华）
当时，同在东京高等师范学校留学的中国学生，还有许寿裳、经亨颐、陶孟和、杨昌济、陈衡恪、陈文哲、毛邦伟、陈荣镜、张邦华、伍崇学、谭锡恩、陈英才、范承祜、朱文熊、邓瑞槃等。这些留学生不仅努力求学，也常聚会议论、针砭时弊；他们回国后大部分人从事教育事业，且以此为终身之志，在中国近代教育史上均有卓著贡献。
多年之后，已经回到国内的东京高等师范学校同学们，还经常组织各种同窗会，编辑同窗录，保持交往，以联络同学感情。