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柳原等在华期间曾两次面见曾国藩，一次为九月八日使团初到天津后的礼节性拜会，另一次为九月二十二日在曾国藩离津进京前夕的登府拜别。此外《使清日记》还载有使团完成使命后柳原前光致曾国藩的书信一通。《使清日记》有关曾国藩的绝大部分记载来自使团成员亲眼所见，也有少量采自朝野评价，基本属于对当时见闻观感的实录。
一、初到拜访
九月七日上午面见成林时，柳原等提出希望谒见时在天津的曾国藩和李鸿章：
弟等六月以来，天津新报日日到我敝邦东京，闻曾、李两中堂大名既熟，而今幸奉使入贵地，愿赖阁下得谒为幸，请阁下言此意。
当时在天津发行的地方性报刊在中国其他城市也未必有大范围的传播，却每天都能在东京读得到，显示出日本收集中国情报资料的用心程度。而与之形成对照的是，中国官绅对日本的近况既所知甚少又缺乏用心收集的意识。
曾国藩、李鸿章九月八日上午九、十点钟分别接见了柳原一行。曾国藩（1811—1872）1868年由两江总督改任直隶总督，1870年奉委以带病之躯查办天津教案，“但冀和局之速成，不问情罪之当否”
，在提交朝廷的奏折中建议“捕拿严惩”“其行凶首要各犯”
，并奏请将天津知府张光藻、知县刘杰革职治罪
。朝廷及民众均不满这一交涉结果，加之曾国藩病重，朝廷召李鸿章前来处理教案，曾国藩回任两江总督
。曾国藩“内疚神明，外惭清议”
，感觉自己一世清誉至此跌至谷底，终在抑郁的心情中于1872年去世。
《使清日记》中载曾国藩当时的职衔为：太子太保、武英殿大学士、兵部尚书兼都察院右都御史、总督两江等处、提督军务粮饷、操江统辖南河、督理两淮盐漕军务、加三级一等毅勇侯。又记柳原等对他的印象：“为人温霭寡言”“声如洪钟”，并特别提到：“尝讨长毛贼有功，累迁至此。语次问战功之状，微笑述一两言而止。求其挥毫，欣然许之。”
《使清日记》载，九月十二日曾国藩派人向柳原等赠送自笔楹联五副。
曾国藩组建湘军并指挥镇压太平军，对清廷有“再造”之功，被誉为“中兴第一名臣”。在他生前身后朝野评议以及后世研究者对他的评判可谓毁誉交织
，或毁或誉主要基于论者对太平天国的不同定性。但完全从意识形态角度着眼评判，则难免有脱离历史语境之弊，不从定性判断与定量分析相结合的维度出发，可能会做出有失公允的判断。
《使清日记》又兼记曾国藩和李鸿章二人，谓：“或云，曾，公忠为国，宗室亲王皆敬畏之；李，英迈能断，西人亦称其能。”
曾国藩深受儒家思想熏陶，追求的是“立德、立功、立言”三不朽，并以“成圣”为最高理想，对他的自我修养和克己功夫历来赞誉者众。他扑灭太平天国运动、镇压捻军，残忍性的一面当然不容否认，但也不宜用后设的眼光完全否认他维护清廷的价值。简单地说，在清朝已经统治中国二百余年的当时，曾国藩作为体制内既得利益集团的一份子，选择维护清廷继续统治有其必然性。
二、登府拜别
九月二十一日柳原等获悉曾国藩即将离津赴京，请订期送行，遂约定第二天见面。翌日柳原前光与花房义质、郑永宁、尾里政道一起到曾府话别。柳原等提及收到总理衙门给外务卿、外务大辅的复信，言明不准换约，与自己奉差来使之意相距甚远，且“大疑王大臣之意，仅以卖海菜者藉为交际之本，不立条约谓是格外和好”，表示自己有意将总理衙门复函“原封奉还”。曾国藩建议他们权且收下，“求他别换一封可也”。柳原等拜托曾国藩到京后“见王大臣，幸为解说”，曾国藩答应“力言可也”
。
1870年两江总督马新贻被刺杀，曾国藩回任两江总督，此番进京皇帝接见后即前往南京赴任。调职主要是对他此前办理天津教案引起太大舆论反弹的一个交代。尽管事实上曾国藩处理天津教案时充分考虑到当时的国际国内形势，做出屈辱的让步很大程度上也是遵照朝廷训令行事，却在“论理”和“论势”的争议中充当了朝廷的替罪羊，一生的清誉遭遇“滑铁卢”。而且取代他后续主导处理教案的李鸿章也基本沿用了他的思路，只是在惩戒人数方面做了微调而已。
1870年五月二十五日发给曾国藩的上谕要求他“顺舆情而维大局”，将他置于两难境地，因为舆情和所谓的大局是天然矛盾着的。曾国藩在六月二十八日的奏折中提出：“中国目前之力断难遽起兵端，惟有委曲求全之一法。”
又说：“兵端决不可自我而开，以为保民之道，时时设备，以为立国之本，二者不可偏废。”
不先启兵端，而又时刻做好防御准备，这是充分考虑国内国际形势和敌我力量对比后做出的客观判断，而且守定和局的委曲求全之策也得到皇帝首肯，不过当时国内舆论中倾向“论理”的声浪甚高，在政治正确上压倒了倾向“论势”者，对曾国藩的态度是“举国欲杀”，甚至连曾国藩都不得不承认自己“办理过柔”。
1871年正月十九日曾国藩曾就与日本立约一事上奏章，内称：“窃思自道光二十二年间与洋人立约议抚，皆因战守无功，隐忍息事”
，此番日本“叩关而陈辞，其理甚顺，其意无他”
，认为倘拒之太甚易产生不良影响，即便在旁观者看来，也“疑我中国交际之道，逆而胁之，则易于求成，顺而求之，则难于修好”
。以曾国藩在清廷的地位和分量，该奏章对《中日修好条规》的顺利签订当起到不小的推动和促进作用。
三、致信申谢
十月二十五日柳原等自天津甫抵申归寓即修书一封，托涂宗瀛转致曾国藩，表达感谢之意。信中称道曾国藩“久高半壁之金汤”，是说他平定太平军，作为国之股肱，为造就同治中兴与有力焉。又说他“遍溥两江之苍赤”，因此时曾国藩已转任两江总督，故夸赞他让治下的百姓普遍受到恩惠。信中还以“正色表立朝之度”“符亿万载贤臣之颂”
等说辞，推许曾国藩为当时及后世的贤臣楷模。
《使清日记》中交代了柳原作此书信的缘起：“先是，国藩驻天津，转任两江总督，进京陛见，前光等因送行而浼托总署回函事，云：‘俟事成日，当奉书启谢。'”
柳原在信中还提到“惟违颜于在远，犹颂德于无涯”
，解释了因不便当面辞谢，故作书了前约。尤其令柳原一行动容的是，他们亲身感受到曾国藩的谦和态度，称颂他虽身居高位却能礼贤下士：“前光等一介远人，毫无知识，仰精神矍铄，钦佩维殷，愧奔走风尘，悚惶靡已。”
信中虽然不乏恭维曾国藩事功和德业的成分，但他与柳原使团接触并不多，却在一众清朝官员中获得最高赞誉，却是不争的事实。