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上海经济区规划办公室被撤以后，长三角一体化进程并未就此停步。随着我国改革的深入和开放的扩大，长三角地区借助于浦东开发开放和中国加入WTO两大开放举措，区域发展迅速进入经济国际化阶段，城市和区域格局发生巨变，从上海的“一城独大”到长三角地区的“群城共进”，一个具有“强核心+强周边”组合的长三角城市群，在市场化、工业化、城市化和国际化等各个方面飞速发展，能级不断提升，影响力不断扩大，同时内部各城市、各区域之间的竞争日益加剧，需要不断自发探索适应新格局新形态的合作机制，长三角多个城市的自发联盟应运而生。
1988年6月，邓小平同志提出“现在有一个香港，我们在内地还要造几个‘香港’”这个重大的战略问题，引起了民盟中央的高度重视。时任民盟中央主席的费孝通认为要建立“大陆香港”，上海最有条件。如果以上海为龙头，以江、浙为两翼，以长江流域地区为脊梁，加快这一地区的经济发展，就能带动全局的腾飞。费孝通的思路得到了钱伟长、高天、叶笃义、冯之浚、吴修平等时任民盟中央领导的赞同。1990年3月，全国人大、政协会议期间，费孝通和钱伟长带着这个想法，多次到上海、江苏、浙江代表团的驻地，与这些地区的领导和代表商讨开发长江三角洲的设想。在听取各方意见后，4月9日费孝通以民盟中央名义向中共中央报送了《关于建立长江三角洲经济开发区的初步设想》。建议提出，为适应21世纪世界经济竞争的形势，应着眼未来，以上海为龙头，联合江、浙两省部分地区，重建东方大港，建立长江三角洲经济开发区，敞开“东大门”，迎接21世纪新秩序。4月10日，在建议信提交的次日，时任中共中央总书记的江泽民同志就约见费孝通和民盟中央有关领导，当面听取意见。关于此事，《光明日报》记者在事后采访费孝通时有这样一段描述。费孝通说：“这么快就接到通知，是我万万没有想到的。我虽然已是80多岁的老人了，可是还是兴奋得一夜没有睡好觉。4月10日上午，我和副主席高天、吴修平一起到中南海第二会议室汇报。9点整，江泽民同志来了，当时的中共中央统战部部长丁关根、国家计委主任邹家华也来了。从听汇报的阵容可以看出中共中央对此事的重视。江泽民同志微笑着走过来与我紧紧握手，说‘费老，今天主要听您讲。’”
在这次座谈会上，费孝通一口气讲了一个多小时。他的主要意见是：在长江三角洲建立经济开发区，对于促进以上海为中心的长江三角洲的腾飞，从而带动全国经济的发展，具有战略意义。上海应成为全国最大的经济中心，恢复其在东亚应有的地位。其中最为核心的建议有两条：一是应当将上海放在和香港同样重要的地位，将其建成“大陆香港”，要将其打造成为高度开放、腹地广阔、辐射长江流域的贸易、金融、信息、科技和运输中心。二是促进长三角地区一体化发展，使上海成为长江三角洲和沿江地区工农业商品的总调度室或总服务站，提升辐射能力，统合周边地区共同发展。
江泽民同志认真听取了费孝通的意见后，高兴地说：“这个设想是好的主意。”费孝通表示，民盟中央愿意为这个设想承担红娘的角色，发挥催化剂的作用，把这个设想带到地方上进行意向性的探讨，使各方取得共识。就在谈话结束的当天下午，费孝通、高天就赶赴上海、江苏、浙江，开始了为期25天的长江三角洲之行。
1992年5月15日，在再次调研上海经济情况的基础上，民盟中央以费孝通主席的名义向中共中央提出《关于振兴上海经济的设想和建议》，提出长江是一条可以带动整个中国经济起飞的巨龙，而龙头就是上海，这即是上海在未来中国经济发展中的战略地位。上海应该成为面向世界、商贾云集、四通八达的东方大港，成为全国的贸易、金融、信息、运输和科技中心。上海将是一个具有广大腹地的“香港”。6月，中共中央和国务院召开了“长江三角洲及长江沿江地区经济规划座谈会”，提出了“以上海浦东为龙头，进一步开放沿江城市”的重大决策。1992年10月，党的十四大明确提出，以上海浦东开发开放为龙头，进一步开放长江沿岸城市，尽快把上海建成国际经济、金融、贸易中心之一，带动长江三角洲和整个长江流域地区经济的新飞跃。
某种意义上，1990年是长三角一体化的“元年”，“长江三角洲地区一体化发展”在这一年被首次提出，这一年也是长三角发展到今天上升为国家战略的历史起点。如果说1990年之前，长三角地区的发展主要得益于对内改革，那么从这一年开始，长三角地区才真正开始走进开放时代，长三角地区，包括上海，才真正从开放中获得全球化的发展动力。随着浦东开发开放的推进，国家决定进一步扩大开放，使上海周边地区更好地获得浦东开发开放的辐射带动效应。
在此阶段，长江三角洲地区经济合作的组织形态主要表现在三个方面：一是副省（市）长级别的“沪苏浙经济合作与发展座谈会”；二是地级市市长级别的“长江三角洲城市经济协调会”；三是长江三角洲主要领导座谈会。
长江三角洲城市经济协调会是以经济为纽带的区域性经济合作组织，其脱胎于20世纪80年代初的上海经济区，可追溯到1985年国务院划定沪苏浙三省市内的15座地级以上城市，是一个以上海河口为起点、半径300公里以内的扇形区域。
长江三角洲城市经济协调会的前身是1992年建立的长江三角洲15个城市协作部门主任联席会议制度，也是最具实质性的一个工作会议。协调会按城市笔画每两年在执行主席方城市举行一次市长会议，由市长或分管市长参加。常务主席方是上海市，企业由长江经济带企业联合会联络，政府常设联络处设在上海市人民政府合作交流办公室。1992年由上海、无锡、宁波、舟山、苏州、扬州、杭州、绍兴、南京、南通、常州、湖州、嘉兴、镇江14个市经协委（办）发起、组织，成立长江三角洲十四城市协作办（委）主任联席会，至1996年共召开五次会议。
1997年，上述14个城市的市政府和新成立的泰州市共15个城市通过平等协商，自愿组成新的经济协调组织——长江三角洲城市经济协调会。协调会设常务主席方和执行主席方。常务主席方由上海市担任，执行主席方由除上海市外的其他成员市轮流担任。协调会每两年举行一次正式会议。协调会在常务主席方设联络处作为常设办事机构，负责日常工作。各成员市的协作办（委）作为协调会具体的联络、办事部门。在2004年11月的第五次会议上，常设联络处改建为协调会办公室，常设联络处设在上海市人民政府合作交流办公室，负责协调会日常工作；协调会的市长会议由两年一次改为一年一次。
在2003年8月第四次会议上，浙江台州加入，形成名噪一时的长三角“15+1”城市联盟，并形成了16个城市的联席会议制度，长三角城市群的主体架构初步形成。随着16城城市联席会议的持续开展，长三角城市群影响日益扩大，江浙“长三角圈外”城市以及安徽的沿江各城市（“皖江城市带”）积极争取，长三角城市群不断扩容，并出现了“泛长三角”概念。
2010年3月26日，在浙江省嘉兴市举行的长三角城市经济协调会第十次市长联席会议上，合肥、盐城、马鞍山、金华、淮安、衢州等6个城市正式成为长三角城市经济协调会会员。此次扩容后，协调会成员城市达22个。
2013年4月13日，长三角城市经济协调会第十三次市长联席会议召开，正式吸收徐州、芜湖、滁州、淮南、丽水、温州、宿迁、连云港等8座城市成为长三角城市经济协调会成员，至此，长三角城市经济协调会会员城市扩容至30个，包括上海市、江苏省、浙江省全境以及安徽省的合肥、马鞍山、芜湖等5地市。这也意味着长三角一体化已超越传统经济地理意义上的“长江三角洲”，进入“泛长三角”的层面。
为促进区域经济合作发展，2001年上海、江苏和浙江共同发起成立了“沪苏浙经济合作与发展座谈会”。座谈会的常设机构为联络组和区域大交通体系、信息资源共享、区域旅游合作、生态环境保护、人力资源合作、区域规划、信用体系建设、推进自主创新、能源发展共9个专题组。座谈会召集人为两省一市常务副省（市）长，联络组组长为两省一市副秘书长，具体牵头部门为两省一市发改委。座谈会以轮流做东的形式每年召开一次会议，沟通协商合作领域及合作内容。
按照“共同发展、互利共赢、稳定连续和方便务实”的基本原则，依托两省一市党委、政府的力量，积极争取国家有关部门的帮助和支持，努力确保合作项目的针对性、合作内容的连续性、合作效果的共赢性，扎实有效地推进沪苏浙区域交通联动发展。2004年，合肥、马鞍山、芜湖、滁州、巢湖都曾以“观察员”身份列席过长三角核心城市间唯一的区域合作组织——长三角城市经济协调会的年度市长峰会，并递交入会申请。
长三角地区主要领导定期会晤机制的设立，源自时任浙江省委书记习近平的建议。在2002年12月的浙江省委十一届二次全体（扩大）会议上，他将“主动对接上海，积极参与长三角地区的经济合作与交流”提到浙江发展的战略高度。2003年1月，习近平在省人大十届一次会议上提出，以杭州湾地区为先导，主动接轨上海，从基础设施和信息化建设、产业分工、能源开发利用、环境保护等多方面进行合作，积极推进长三角地区经济一体化发展。3月，浙江分别与上海、江苏签署《关于进一步推进沪浙经济合作与发展的协议》和《进一步加强经济技术交流与合作协议》，三地就建立党政主要领导定期会晤机制的设想达成共识。7月，习近平在省委十一届四次全会上提出“进一步发挥八个优势，推进八项举措”的“八八战略”，作为统领浙江经济社会发展全局的战略决策，其中第二条就是“进一步发挥浙江的区位优势，主动接轨上海、积极参与长江三角洲地区合作与交流，不断提高对内对外开放水平”。对于为何要建立定期会晤机制，习近平出发前在接受《浙江日报》专访时解释：完善的合作机制是加强经济合作、推动区域经济健康有序发展的内在要求和重要保证。“我们要从政府、企业、民间等多方着手，健全合作机制，建议建立沪苏浙三省市党政主要领导定期会晤机制，坚持和完善沪苏浙经济合作与发展座谈会制度，进一步探索建立有组织、可操作的专项议事制度，积极推动各类经贸活动的开展。”
经过酝酿、筹备，2005年12月，首次长三角两省一市主要领导座谈会在杭州召开，区域合作正式纳入三省市最高决策层视野。
2008年3月，安徽在全国两会上提出《关于将泛长三角区域合作与分工确定为国家区域发展战略的建议》。7月，应安徽要求，国家发改委“安徽区域发展战略调研组”赴当地调研，重点就安徽参与泛长三角区域发展分工，推进跨越发展提出建议，形成报告报国务院。此后，安徽省党政代表团赴江浙沪学习考察，与两省一市就建立泛长三角区域合作机制进行探讨并达成共识。9月中旬，《国务院关于进一步推进长江三角洲地区改革开放和经济社会发展的指导意见》公布，其第42条提出“积极推进泛长江三角洲区域合作”，把“泛长三角”的提法首次写入中央文件。12月，在宁波召开的长三角地区主要领导座谈会首次邀请安徽省党政主要领导出席。此次会议通过了《长三角地区贯彻国务院〈指导意见〉共同推进若干重要事项的意见》，确定安徽参加长三角区域合作有关活动，积极探索泛长三角区域合作的机制和内容。
至此，长三角合作形成沪苏浙皖“3+1”的局面。2009年7月，安徽成立长三角区域合作领导小组，领导和协调接轨沪苏浙、参与长三角区域合作与交流工作。该小组由省委书记、省长任“双组长”，副组长由常务副省长、省委秘书长、省政府秘书长兼任。当年11月，安徽作为正式一员出席在苏州举行的长三角地区主要领导座谈会。
从1990年代初到十九大前，是长江三角洲地区经济社会发生巨变的阶段，也是区域合作发展不断深化、更加务实的阶段。大致来说，在这一阶段，推动区域合作的新动能主要集中在两个方面：浦东的开发开放和正式加入世贸组织。
20世纪90年代初是长江三角洲地区一体化发展的一个分水岭。随着我国改革开放由1980年代的分散探索阶段转入1990年代的全面推进阶段，长江三角洲地区的合作发展迎来新的契机。早在1980年代后期，上海的开放问题已经进入中央的决策之中。1990年4月18日，国务院总理李鹏宣布，建立浦东开发区是我国深化改革、扩大开放作出的又一重大部署，对于上海和全国都是一件具有重要战略意义的事情。中共中央、国务院同意上海市加快浦东地区的开发，在浦东地区实行经济技术开发区和某些经济特区的政策。对于浦东开发的意义，邓小平作出了更为直观的概述。1991年，在视察上海时他指出：“开发浦东这个影响就大了，不只是浦东的问题，是关系上海发展的问题，是利用上海这个基地发展长江三角洲和长江流域的问题。抓紧浦东开发，不要动摇，一直到建成。”
在邓小平的直接推动下，1992年党的十四大文件明确了上海在我国经济发展中的战略地位，提出上海“一个龙头，三个中心”的定位：“以上海浦东开发开放为龙头，进一步开放长江沿岸城市，尽快把上海建成国际经济、金融、贸易中心之一，带动长江三角洲和整个长江流域地区经济的新飞跃。”以浦东开发开放为契机的上海和长三角的崛起，是整个中国经济开放和发展的第二波，也是中国市场经济体制建设的第二阶段。
浦东开发开放对重塑上海和长三角的关系起到了转折性作用。通过发展以金融贸易为核心的第三产业、高新技术产业，积极实施开发与开放相结合的策略，内引外联，形成了生产要素与商品跨国界、跨区域流动的地域空间聚集与扩散中心，并以国际化、市场化为导向，构建起了一个带动长三角和整个长江经济带发展为最终目的的外向型、区域带动型发展模式。特别是1990年11月29日上海证券交易所——改革后全国第一家证券交易所成立，正式标志着上海各种要素市场逐渐加快发展，股票市场、房地产市场、生产资料现货批发与期货交易市场、资金拆借市场等在两三年中迅速崛起。上海逐渐成为资本聚集、扩散，要素价格变化、国内外企业和投资者关注的经济、金融、贸易活动的中心城市。
客观地看，浦东的开发开放，正值全球化浪潮的到来，上海由此成为全球资本和跨国公司争相入驻的投资目的地。同时，对于周边地区而言，上海是全球资源的桥头堡和中转站，是全球资源进入长三角地区的第一站。毗邻上海的江浙地区，由此从农村工业化阶段，迅速转入由外向型经济拉动的经济国际化和城市化阶段。随着开放的不断扩大，长三角地区一大批地级市甚至县级市得以快速发展，特别是苏州、杭州、宁波、无锡、南通、温州等城市，经济总量急速扩大，经济结构被彻底重构，在传统的优势产业和新兴的信息产业领域，形成了以加工制造为主体的完整产业链和庞大的产业集群，并因为强大的加工制造能力成为全球闻名的“世界工厂”，加入全球价值链。
继1990年代初实施的浦东开发开放之后，2001年加入世贸组织（WTO）则是我国对外开放事业中另一个具有重大影响力的事件。世贸组织的前身为1947年10月30日在日内瓦签订，并于1948年1月1日开始临时适用的关税与贸易总协定（GATT），有“经济联合国”之称，1996年正式为世界贸易组织所取代。世贸组织的基本原则是通过实施市场开放、非歧视和公平贸易等原则，来实现世界贸易自由化的目标，涵盖货物贸易、服务贸易以及知识产权贸易等各个方面。
加入WTO不仅开辟了我国对外开放的新时代，也开辟了长江三角洲地区区域合作的新时代。在此阶段的长江三角洲地区，分属三个省级行政区划。1994年的分税制改革是一种按税种划分中央和地方收入来源的财政管理体制，通过划分税权，将税收按照税种划分为中央税、地方税与共享税。这一税制在理顺中央与地方关于事权与财权关系的基础上，也引发了一个潜在问题，即：财政包干政策与财政考核制度的实施，使地方政府作为一级利益主体的地位突出，强化了以行政区域为单元的区域经济利益格局。各级政府出于追求所辖区域范围内经济利益最大化的强烈内在动机，不可避免地只将眼光局限于区划范围内的“地盘”。地方利益与区域整体利益形成比较突出的矛盾，使得各城市之间缺乏整体协调，阻碍了区域整体经济效益和竞争力的提高。
对于长江三角洲来说，加入WTO，更宽领域更高水平地参与全球化的国际市场，需要解决一些迫在眉睫的问题，主要有：
（1）进一步优化区域的软硬件环境。加入WTO，客观上要求大幅放开对外商投资经营的领域和方式等方面的各种限制、赋予外国资本更大的自由空间，让国外投资者享受普惠制待遇，减少对原材料进口、商品出口的限制等。这些都要求长江三角洲地区要以一个整体的方式予以回应。
（2）进一步推动区域经济结构的优化与整合。从区域看，降低关税带来的竞争压力会促使区域产业结构的调整和优化。当时，困扰长江三角洲产业发展的一个严重问题在于区域间的经济建设缺乏协调性，无法打破行政区对市场的阻碍和分割，而加入WTO则对区域的市场、法治与资源要素的统一提出了强烈要求。
（3）进一步构建更高水平的开放型经济。长江三角洲地区的外贸总额一直在全国居于重要地位。加入WTO后国际贸易发展的空间更大、障碍更少。商品的市场准入条件大为改善，企业可以凭借世贸组织成员国的身份向各大洲全方位地拓展已有市场份额、开辟新的目标市场，实现国际市场的多元化。对于江苏而言，大规模引进外资后形成了面向国际市场的外向型经济；对于浙江而言，形成了面向全球市场的活跃的民营经济；而上海的开放给了跨国公司在全球范围内重新布局的机会，各种国际性的资源和要素开始汇集至上海。以上海为龙头的长三角一体化，成为加入WTO后我国区域经济发展的重要支撑，也是我国参与全球产业分工的主阵地之一。
在全球化浪潮的推动下，长三角城市群格局发生了巨大变化，从改革开放之初上海一城独大的“单中心结构”，转为“群城并进”的“多中心格局”。2018年，全国“万亿元城市俱乐部”成员增至17个，其中6个为长三角城市，分别是上海32679亿元，苏州18564亿元，杭州13468亿元，南京12730亿元，无锡11426亿元，宁波10579亿元。
上海与区域内主要城市的经济总量之比进一步下降，上海与杭州之比为2.42∶1（2017年为2.57∶1），上海与南京之比为2.38∶1（2017年为2.4∶1），上海与苏州之比为1.76∶1（2017年为1.74∶1，略有上升）。
多中心格局的形成，一方面使长三角成为中国经济最具活力、产业发展整体水平最高的区域，另一方面也使内部竞争日趋激烈。因此，长三角区域发展面临着一系列不断变化的共同议题。浦东开发开放初期，共同议题主要是：长三角地区如何扩大开放、周边区域如何策应和支持浦东的开发开放以及如何借力浦东开发开放加速地方发展？在多中心格局日趋清晰的情况下，长三角的共同议题则转化为：如何缓和区域内各城市之间不断加剧的GDP锦标赛以及由此衍生的资金和项目争夺战？如何培育具有内在有机联系与合理分工的区域产业链、构建区域大市场？“15+1”城市联盟的形成和不断扩容，正是应了开放时代长三角内外部环境不断演变、区域内部关系不断重构的特征和需求，自发的城市联盟建立了轮值联席会议机制，密切接触、频繁互动，试图寻求建立多中心格局下的新型竞合关系。
其间，长三角在多个领域自发探索建立各种类型的合作机制，不断推出各类自创的区域产业联盟和跨区域合作平台。产业领域的合作，典型产物是长三角各城市的旅游合作，16城市曾于2003年签署《长江三角洲旅游城市合作宣言》，旨在寻求长三角内部各地域间资源和产品等方面的优势互补，提升区域整体旅游形象，共同建造以上海为中心的世界级旅游目的地。跨区域合作平台，基本形式是共建园区及飞地经济，这是长三角内部极具特色的新型合作载体和机制。建于2003年的位于靖江的江阴-靖江工业园区、2009年开建的位于盐城大丰的张江（大丰）生物医药产业园、2009年成立的位于浙江海宁的上海漕河泾新兴技术开发区海宁分区、签约于2010年位于南通的上海市北高新（南通）科技城，都是长三角各省市和各城市之间自发探索建立的新型合作平台。
在开放时代，一方面，长三角内部的竞争不断加剧，对全球化资源（特别是FDI和产业项目）的竞争愈演愈烈；但同时，内部合作的需求和动力也在增强，为寻求合作而形成的自发联盟在多方面发挥作用，不断创新区域竞合机制和模式，区域内各城市的互竞互推互促成为长三角区域不断发展的持续动力。
长三角内部持续不断的竞争磨合与合作探索，使长三角地区成为我国经济最具活力、开放程度最高、创新能力最强、吸纳外来人口最多的区域。为此，国务院于2016年6月专门批复《长江三角洲城市群发展规划》，《规划》将上海以及江浙皖三省部分城市共计26个城市划入长三角城市群区域范围，力图将这一区域打造成为具有全球影响力的世界级城市群。《规划》发布的两年后，长三角区域发展的战略定位再次被提高——长三角区域一体化发展上升为国家战略。