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1915年9月，毛泽东以“二十八画生”的化名（繁体字“毛泽东”是28画）在长沙一家报纸上登了一个广告，邀请有志于爱国工作的青年，同他联系，指明要结交能随时为国捐躯、刻苦耐劳、意志坚定的青年。他从这则广告中得到回答的有罗章龙和李立三。经过长期访求和多方通信联系，毛泽东以第一师范学校的进步学生为基础，逐渐在他的周围团结了一批同学。这是一批态度严肃的人，他们不屑于身边的琐事，没有时间谈情说爱，因为他们认为时局危机，求知的需要迫切，不允许他们去谈论女人和私人问题。有一次，毛泽东在一个青年家里，见到那人同用人谈买肉的事，于是，他再也不同那人来往了。他和他的同学只谈大事——人的天性、人类社会、中国、世界、宇宙。1915年9月27日，毛泽东致信萧子升：“近以友不博则见不广，少年学问寡成，壮岁事功难立，乃发内宣，所以效嘤鸣而求友声，至今数日，应者尚寡，兹附上一纸，贵校有贤者，可为介绍。”
1917年9月16日，毛泽东与同学张昆弟等到湘潭昭山游览，夜宿昭山寺。交谈中，毛泽东认为：人生不能单以解决衣食住为满足；吾辈必想一最容易之方法，以解决经济问题，而后求遂吾人之理想之世界主义；人之心力与体力合行一事，事未有难成者。
1918年春天，毛泽东同蔡和森沿洞庭湖南岸和东岸，经湘阴、岳阳、平江、浏阳几县，游历了半个月，了解社会情况，路上详细商谈组织新民学会题。
1918年4月14日，星期日，经过两年多的酝酿后，在岳麓山下刘家台子（后叫周家台子）的蔡和森家里，成立了“新民学会”，此名取自四书（《大学》、《中庸》、《论语》、《孟子》）之一《大学》中“大学之道，……在于亲（新）民”，意为鼓励人们革除自己身上的旧习，提高品德修养。新民学会初成立时共有21名成员，至1921年中国共产党成立时，新民学会发展到66名成员（包括在法国勤工俭学中发展的人数）。会章规定，入会条件是：诚恳、纯洁、奋斗、服从真理；学会的宗旨是：革新学术、砥砺品行、改良人心风俗；新民学会宗旨后来发展为：联络感情、砥砺品行、革新学术、改造社会；最后发展为：改造中国与世界。还规定会员必须遵守以下纪律：①不虚伪；②不懒惰；③不浪费；④不赌博；⑤不狎妓。会议选举总干事为萧子升。萧子升出国后，会务由毛泽东主持。中国共产党成立后，新民学会即停止了活动。