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熙宁四年（1071年），司马光以端明殿学士为永兴军安抚使。夏四月癸丑，判西京留守司御史台，始卜居洛阳，开始了长达十五年的居洛著述生活。
熙宁五年（1072年）正月，奏迁《通鉴》编书局于洛阳。十三日，作《答李大卿孝基书》，略云：“光闻一阴一阳之谓道，然变而通之未始不由乎中和也。阴阳之道在天为寒燠雨晹，在国为礼乐赏刑，在心为刚柔缓急，在身为饥饱寒热。此皆天人之所以存，日用而不可免者也。……故阴阳者，弓矢也。中和者，质的也。弓矢不可偏废而质的不可远离，《中庸》曰：‘中者天下之大本也，和者天下之达道也，致中和天地位焉，万物育焉。’由是言之，中和岂可须臾离哉。”
此文将司马光的中和论之核心要义作了充分的展现，对于阴阳与中和之关系亦作了深入的揭示。
是年，作《投壶新格序》，略云：“是故投壶可以治心，可以修身，可以为国，可以观人。何以言之？夫投壶者，不使之过亦不使之不及，所以为中也；不使之偏颇流散，所以为正也。中正，道之根柢也，圣人作礼乐、修刑政、立教化、垂典谟。凡所施为，不啻万端，要在纳民心于中正而已。”
通过对投壶这一传统士大夫游戏活动进行反思，司马光再次阐发了以“中和”“中正”为中心的政治哲学理念。
熙宁六年（1073年），奏授予康检阅《资治通鉴》文字。司马光提举西京嵩山崇福宫，辟“独乐园”，始与邵康节游。是年，作《还陈殿丞〈原人论〉》诗一首，略云：“品物芸芸游太虚，不知谁氏宰洪炉。一株花落分荣辱，万窍风号见有无。觉后共占犹是梦，衣中所得亦非珠。何如鼓瑟浴沂水，春服成时咏舞雩。”
在这首诗中，司马光对于宇宙万事万物的生存主宰、变化动因进行追问，最后得出了与孔夫子相似的“吾与点也”的与天地人和谐共处、法乎自然的哲学观念。
熙宁七年（1074年）三月十六日，作《迂书·天人》，表达了其天人相分的思想。四月十八日，应诏上《言朝政阙失状》，力言变法之害。是年四月，荆公罢相，以观文殿大学士出知江宁府。
熙宁十年（1077年）七月，邵雍卒，卒前温公与张载、二程等在侧。九月，作《邵尧夫哀辞》。据李之亮《司马温公集编年笺注》考，司马光约于是年作《答郭纯长官书》，针对欧阳修《正统论》讨论正统问题。又据熙宁末所撰《问景仁以〈正书〉所疑书》中言：“前日所留《易说》《系辞注》《续诗话》，皆狂简不揆，宜见诛绝于君子者。”
由此可知，《易说》《系辞注》《续诗话》三书已于此时成。十二月，张载卒。
元丰元年（1078年）正月十六日，《答程伯淳书》回复有关张载谥号之事，批评张载门人私谥其师之举。元丰二年（1079年）五月十七日，作《四言铭系述》，略云：“正直为正，正曲为直，适宜为中，交泰为和。正直非中和不行，中和非正直不立，若寒暑之相济，阴阳之相成也。”
十月二十八日，作《迂书·理性》。八月，《与王乐道书》述“中和之气”与养生问题。元丰四年（1081年），正月十六日，作《迂书·事神》。十月，作《迂书·宽猛》。是年，《书仪》成。
十一月己丑，据《司马光注扬子法言序》可知，是时《扬子法言集注》成。是年，作《迂书·事亲》，并作长达二百余字的《哀横渠诗》，表达对这位昔日好友的怀念和对其学说的崇敬之情。
元丰五年（1082年）正月，作《洛阳耆英会序》。二十七日，始作《疑孟》五则，即“伯夷隘柳下惠不恭”“陈仲子避兄离母”“孟子将朝王”“沈同问伐燕”“公孙丑”等章。是年，作《迂书·回心》，并再与范景仁论乐，作《答范景仁书》阐中和之论。后又作《与范景仁书》，略云：“夫治心以中，此舜、禹所以相戒也；治气以和，此孟子所以养浩然者也。……然则中和者，圣贤之所难。而来示谓光‘心未尝不平，气未尝不和，犹不免于病’，此言过矣。”
四月后，再作《答范景仁书》，中云：“自四月来，连于梦得处领三书，以无的便，久未之报。”
可知该作当成于四月之后。略云：“至于中和为养生作乐之本，此皆见于经传，非取诸光之胸臆，不可忽也。……夫和者，大则天地，中则帝王，下则匹夫，细则昆虫草木，皆不可须臾离者也。岂帝王则可行，而一身则不可行耶？人苟能无失中和，则无病，岂待已病，然后除之邪？……谨当熟读《中庸》以代《素问》《巢原》，熟读《乐记》以代《考工记》《律历志》，庶几有得于桑榆，启发其端，皆自益友之赐也。”
六月，撰《扬雄太玄经序》。八月，作《与景仁再论中和书》，据书中所云：“处暑以来，天气顿凉。”可推知该文当作于是月。后又作《与景仁论积黍书》。秋，作《遗表》继续反对王安石变法。十二月十三日，作《书心经后赠绍鉴》，略云：“今之学佛者，自言得佛心，作佛事。然曾不免侵乱于事物，则其人果何如哉？”
批评当时学佛者扰乱社会常态发展的负面影响。据《太玄集注序》知，是年《太玄集注》成。
元丰六年（1083年），二月十七日，作《迂书·无益》；五月二日，作《迂书·学要》；六月二十三日，作《迂书·治心》；七月十八日，作《迂书·文害》；八月一日，作《迂书·道大》。十一月十一日，作《序〈赙礼〉》，略云：“名以位显，行由学成，此礼之常。”是年，作《子绝四论》《致知在格物论》。据《与范景仁第八书》云：“昨在乡里，作《绝四》及《致知在格物》二论，辄敢录呈，有不合于理处，更告景仁攻难。”
可知此二论当作于第八书之前。作《与范景仁第八书》《与范景仁第九书》。是年，作《迂书》中《勿我知》《道同》《绝四论》《求用》等篇。
元丰七年（1084年）三月十五日，作《迂书·羡厌》。四月二十八日，作《迂书·负恩》。十月三日，作《中和论》，系统阐述了其中和论的思想要旨。十二月二日，作《迂书·释老》《迂书·凿龙门辩》。十二月戊辰，进《资治通鉴》，呈《进〈资治通鉴表〉》。是年，著《葬论》。
元丰八年（1085年）正月十九日，作《无为赞》。二十九日，作《答韩秉国中和书》，劝导韩维摆脱习静的工夫，倡导“以中为念”。三月七日，神宗崩，哲宗即位。十五日，《答韩秉国第二书》略云：“光与秉国皆知中庸之为至德而信之矣。所未合者，秉国以无形为中，光以无过与不及为中，此所谓同门而异户也。夫喜怒哀乐之未发常设中于厥心，岂有形于外哉？荀卿《大学》所谓虚静定者，非寂然无思虑也，虚者不以欲恶蔽其明也，静者不以怵迫乱其志也，定者不以得丧易其操也。”
司马光进一步辨析其与韩维在“中和”论上的差异，并阐发了“虚”“静”“定”工夫的内涵。三十日，上《乞开言路札子》。是月，与吕公著同举程颐。略曰：“臣窃见河南处士程颐，力学好古，安贫守节，言必忠信，动遵礼义，年逾五十，不求仕途，真儒者之高蹈，万世之逸民。伏望圣慈擢以不次，足以矜式士类，裨益风化。”
四月十九日，进《修心治国之要札子》，再言人君之“三德”。二十七日，上《乞去新法病民伤国者疏》，并先后呈《乞罢保甲状》《乞罢将官状》。二十八日，请更张新法。七月，罢保甲法。十二月二日，上《进〈孝经指解〉札子》，略云：“臣尝撰《古文孝经指解》，皇祐中献于仁宗皇帝。窃虑岁久遗失不存，今别缮写为一册上进，伏乞圣明少赐省览。”
四日，上《革弊札子》，成《疑孟六则》，即“告子曰：‘性犹湍水也（云云）亦由是也’”“生之谓性”“齐宣王问卿孟子”“陈子”“孟子曰：‘尧舜性之也’”“桃应问曰：‘舜为天子，皋陶为士，警史杀人，则如之何？’”等章。是年，作《迂书》中的《圣穷》《讳有》《斥庄》《辩扬》《无党》《兼容》《指过》《难能》《三欺》《官失》《天人》等篇。
通过这十五年的集中沉淀，与学界同好的充分交流，尤其是与好友范镇围绕中和问题展开的书信交流和集中讨论，司马光中和哲学的理论体系已基本形成。