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随着南京临时政府建立和清王朝被推翻，妇女界掀起了以争取“男女平权”为中心内容的参政活动。唐群英原本就主张男女政治平等，此时更认为“女子参政为民国所必要”，于是发起成立“女子参政同盟会”，并成为这一活动的领袖。
还在女子参政同盟会筹组阶段，唐群英就联合女界各团体负责人上书孙中山和南京临时参议院，要求正在制订的《临时约法》中明文规定女子有参政权。她们的“请愿书”上写道：“神州光复，专制变为共和”，“欲求社会之平等，必先求男女之平权；欲求男女之平权，非先与女子参政权不可”。因此，《临时约法》应写明“无论男女，一律平等，均有选举权与被选举权”。但参议院以“事体重大，应候国会成立再行解决”为词，两次加以拒绝。唐群英得知消息极为愤慨，遂率20余人，各乘黄包车怒冲冲闯入参议院，卫兵上前阻拦，被踢倒；寻找议长不见，愤而打碎议院玻璃窗等物，演出了一幕轰动全国的“大闹参议院事件”。而后，唐群英和蔡蕙又到总统府，要孙中山提议修正《临时约法》，同时递交了第三次“请愿书”。孙中山虽知提出“复议”已不可能，仍热情勉励说：只要坚忍耐劳，至再至三，将来不难达此目的。
1912年4月8日，女子参政同盟会宣告正式成立，并发表“宣言”，表示“当挟雷霆万钧之力”，冲决罗网，排除障碍，不达“男女平权”绝不罢休，其政纲第一条就是“实行男女权利平等”。该会设总务、交际、政事、实业、教育、财政、审查、文事等八部，唐群英负责政事部。
5月，唐群英作为女子参政同盟会代表去北京，联络北方女界，继续要求参议院承认女子参政权。7月，获悉参议院制定国会选举法只规定男子有选举权及被选举权，而不及女子，唐群英决定“死力以争”。8月10日，《参议院议员选举法》、《众议院议员选举法》公布，她立即与张寿松等以“女子联合会”名义，第四次上书参议院，明确要求制定《女子选举法》，颁布实行。参议院坚持原来的立场，答复“仍候国会解决，不能提出”。唐群英随之以女子参政同盟会名义，第五次上书加以反驳，声言女子要保障身体、家庭、财产、言论、书信、居住、信仰等自由权“不被魔力破坏”，“全恃法律上之公权”，而“尤以选举权、被选举权为主要”。参议院拒绝承认女子有选举权及被选举权，是“全用特殊压制剥夺其应有权利”，不特蹂躏人权，简直是“灭绝人道”，“不以女子为人”。上书针锋相对地提出：参议院的答复只是“审查会”少数人的意见，万难接受，必须提请大会讨论。
为了回击社会上对女子要求参政权的指责和诋毁，唐群英发表了近4000字的“宣言”，从《临时约法》、现行法、家庭社会状况以及世界发展趋势等四个方面，详尽说明女子要求参政权绝非意气之争，完全为时势所必需；《临时约法》既无明文规定女子有参政权，将来国会召开，制定宪法，难保限制女子权利不更加“变本加厉”，要求修正《临时约法》，正是为着免除此种“障碍”，而非有意与参议院为难。宣言最后表示说：“身可杀，此心不可死；头可断，此权不可亡。”为适应斗争需要，女子参政同盟会本部于10月22日在北京正式建立，唐群英被一致举为总理。会上，她发表演说，除进一步谴责参议院拒绝受理女子请愿是“最野蛮最不平等”的行动外，着重鼓励会员坚定信心，对《女子选举法》“一次争不到手，二次再争；二次争不到手，三次、四次以至无量数次。不达目的是万万不能止的”。
在唐群英等一再要求下，11月参议院被迫召开大会，但未经讨论，就在多数议员一片反对声中否决了“女子选举法案”。唐群英为此怒不可遏，跑到参议院当面质问议长吴景濂：“当民军起义时代，女子充任秘密侦探，组织炸弹队，牺牲性命财产，与男子同功，何以革命成功，竟弃女子于不顾？”吴景濂无言以对，从此避而不见。
其间，唐群英为反对同盟会改组国民党取消“男女平权”政纲，还进行了一场坚决斗争。8月14日，同盟会本部召开改组酝酿会，她和王昌国等女会员赶往会场，厉声质问：“此次同盟会合并，何以不知会女会员，擅由一般男子做主？且合并之后何以擅将党纲中男女平权一条删去？显系蔑视女会员，独行独断。”唐又连夜召集女会员举行紧急会议，决定发电同盟会各省支部，共谋抵制。8月25日，国民党召开成立大会，唐群英再次发言提出抗议。她说：“国民党政纲中删除男女平权等条，蔑视女界，亦即失同盟会旧有精神。”
经过几个回合的斗争，唐群英痛感无论请愿理由如何充分、行动何等激烈，都难争得女子参政权。孙中山这时也写信给唐群英等人，劝她们从提倡教育、提高女子能力入手，还谆谆告诫说：“勿依靠男子代为出力，方不为男子所利用。”于是，唐群英从此以主要精力提高女子知识和参政能力，先后创办《女子白话旬报》（后改名《女子白话报》）、《亚东丛报》及“中央女学校”、“女子工艺厂”。
唐群英致力女子参政活动，固然没有达到预期目的，但她为争得女子参政权，大声疾呼、积极奋斗的精神，确实难能可贵。