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唐群英到了日本，先是进入东京青山实践女校与秋瑾同学，两年后，考入成女高等学校师范科。她学习刻苦，成绩优异，深得校长和老师器重，湖南当局也引以为荣，把她改为官费生。在此期间，她受到学界革命思潮熏陶，结识了黄兴、刘揆一、刘道一等湘籍著名革命党人。1905年5月，唐群英与年初到日本的胞弟唐乾一正式加入华兴会；7月，由黄兴介绍会见了孙中山；8月，华兴会与兴中会等革命团体合并成立中国同盟会，唐乾一反对，唐群英坚决赞成并加入，成为同盟会会员。由于唐群英年岁较长，人们都亲切地称她为“唐大姐”。
加入同盟会后，唐群英献身反清革命的决心更加坚定。她以诗言志，满怀豪情地写道：
霾云瘴雾苫经年，侠气豪情鼓大千。
欲展平均新世界，安排先自把躯捐。
中原逐鹿亡消息，巨海龙蛇苦大千。
撮得罗兰真种子，绿苗催放九华巅。
行动上，黄兴在横滨设立制造炸药机关，她与秋瑾等人加入学习；同盟会机关报《民报》创刊，经费困难，她节衣缩食，慨然捐助200元。1906年，为团结留日女学生，她与李元、燕斌等人发起成立“留日女学生会”，开始担任书记，后被选为会长。当时，留日学界凡有集会或重大活动，都有唐群英的身影。
1911年初，英、俄帝国主义阴谋侵占我国片马、伊犁，留日学界同仇敌忾，发起成立全国“国民军会”，唐群英组织“女学会”，起而响应。5月，为“启发女子爱国之热忱，以尽后援之义务”，她又创办《留日女学会杂志》。该刊被舆论赞为“陈论切当，印刷精良，颇于今日女界中放一殊彩”。不久，国内传来武昌起义胜利的消息，唐群英毅然起程归国。
回到国内，唐群英积极奔走于长江流域，尽力革命事务，继而组织“女子北伐队”，自任队长，率领队员跃马横刀，驰骋疆场。12月，她到上海与张汉英等组织“女子后援会”，为北伐军筹募军饷，成立“北伐军救济队”，随赴战地，医救受伤兵士。1912年1月，唐群英参与发起“神州女界共和协济社”，担任编辑部长，由于表现出色而作为女界代表受到孙中山接见，并荣获“二等嘉禾章”。张继更以“烽烟看四起，提袂自提兵”的诗句，赞扬她为“巾帼英雄”。