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阿基米德不仅出身高贵，内心也具有贵族气质，他对自己的实用发明并不十分看重，这从他流传下来的著作可以看出，其中几乎是清一色的数学问题，而机械方面的发明全仰仗他人的记载，但他对机械学的兴趣还是深深地影响了他的数学思想。《论球与圆柱》可能是他最得意的数学著作，序言是他给多西修斯的一封信。书中给出了六个定义和五个公理，例如：两点之间的所有连线，以直线最短；以相同的平面曲线为边界的曲面中，以平面的面积最小。最著名的公理也叫阿基米德公理，用现代数学语言来描述就是：任给两个正数 a 和 b ，必存在自然数 n ，使得 n a > b 。从这些定义和公理出发，阿基米德推导出了60个命题。
例如，阿基米德发现并证明了，球面积等于它的大圆面积的4倍，球体积等于以它的大圆为底、半径为高的圆锥体积的4倍。后者意味着：以球的大圆为底、直径为高的圆柱的体积是球体积的二分之三。实际上，这便是著名的球体积公式：
这属于命题34，那也是应他要求刻在墓碑上的著名论断。700年以后，利用3世纪数学家刘徽提出的牟合方盖思想，中国晋朝的数学家祖冲之、祖暅父子也得到了同一结果。
又如，命题14说的是，正圆锥体的侧面积等于以底面半径与母线的比例中项为半径的圆的面积。实际上，这就等于圆周率、半径和母线三者的乘积。但在古希腊，由于毕达哥拉斯学派发现了
的无理性，引发了第一次数学危机，线段的长度是否存在成了问题。虽说两个世纪以后，欧多克斯（Eudoxus）通过引进不可通约概念，将这一危机化解。不过，数学家仍避免线段的长度概念，这就是为何阿基米德选择用矩形的面积来表达。从阿基米德公理出发，他用穷竭法（method of exhaustion）严格地证明了欧几里得《几何原本》中的一条定理：只要边数足够多，圆外切正多边形的面积与内接正多边形的面积之差可以任意小。
所谓穷竭法是公元前5世纪的雅典演说家、政治家安提芬（Antiphon）创立的，他在研究“化圆为方”问题时，提出了使用圆内接正多边形面积“穷竭”圆面积的思想。稍后，欧多克斯加以改进，将其定义为：“在一个量中减去比其一半还大的量，不断重复这个过程，可以使剩下的量变得任意小。”阿基米德进一步完善了穷竭法，并将其广泛应用于求解曲面面积和旋转体体积。例如，他通过把[0,1]区间 n 等分，累加矩形条面积，算出了 y = x 2 和 x 轴在该区间上曲边三角形的面积。遗憾的是，用穷竭法计算不同的曲边形面积时，需要采用不同的直边形去逼近，计算过程采用了特殊的技巧，因而不具有一般性，无法推广到一般的曲边梯形。
《圆的测量》是一本较薄的著作，只有三个命题，均是有关圆的面积和圆周率的，却同样不可小觑。虽说欧几里得在《几何原本》里讨论了许多圆的性质，却压根没提圆周率 π 的值和圆面积、圆周长的计算公式。阿基米德弥补了这一不足，其中命题1是这样叙述的：圆的面积等于一个以其周长和半径作两个直角边的直角三角形的面积。简单地说就是：圆的面积等于半径乘半周长。这与中国数学古籍《九章算术》里的说法“半周长半径相乘得积步”，或者公元263年刘徽注释的说法“半周乘半径为圆幂”，是等价的。
命题3给出了圆的周长与直径长度之比（圆周率）的上下界，即：
阿基米德用他的穷竭法，分别计算出了内接和外切正96边形的周长。这也是科学史上首次用上、下界来确定一个量的近似值，同时提供了误差估计。值得一提的是，不等式左右两端都是连分数的渐近形式，换句话说，在不超过7或71的所有分数中，它们是最接近于圆周率值的。阿基米德得到的圆周率是3.14，精确到小数点后两位，这是公元前人类所得到的最精确的结果。在此之前，最好的结果是古埃及人的3.1，而古巴比伦人和后来的《九章算术》给出的结果都是3.0。
在《论锥形体和球形体》中，阿基米德研究了椭圆的面积以及旋转体的体积，进一步深化了穷竭法，十分接近今天的积分法思想。而在《论螺线》一书中，他研究了螺线与出发点的垂线围成的曲线面积，以及螺线的切线，后者用到了微分学的思想。所谓螺线，是指沿绕一定点匀速旋转的直线做匀速运动的点的轨迹，用牛顿发明的极坐标表示就是r=aθ。如同20世纪的美国数学史家E. T.贝尔所言：“他（阿基米德）比牛顿和莱布尼茨领先两千多年发明了积分学，在他的一个问题（指螺线）中，领先他们发明了微分学。”难怪1世纪的罗马博物学家、《自然史》作者普林尼要赞颂阿基米德是“数学之神”。
阿基米德也留传下一部算术著作《沙粒的计算》，这唯一的一部算术著作也可能是他的最后一部著作。这是他为外行人写的一些“机智的妙语”，充满了想象力，他把书献给希罗王的儿子格伦，这本书堪称世界上最早的科普著作。全书只有一个定理，即相当于现今的指数乘法法则。阿基米德先给出了对地球、月亮和太阳大小的估计，进而计算出沙粒的数目。不过，如同他事先所说的，这只是一种假设，这些数字与实际出入较大。阿基米德以万为基础，建立新的记数法，使得任意大的数都能表示出来。他算出充满太阳系的沙粒为10 51 颗，即使是扩展到整个宇宙，也只能容纳10 63 颗。
最后，我们谈谈阿基米德的数学著作对后世的影响。虽然他的工作很有独创性，比如计算球的表面积和体积公式，用22/7作为圆周率的近似值，但在古代的影响十分有限。他的工作也没有被继承和发扬，即使在8世纪和9世纪他的著作被译成阿拉伯文之后，也没有人试图推广他的旋转体体积公式。随着文艺复兴的到来，包括布鲁内莱斯基（佛罗伦萨主教堂的设计者）和达·芬奇这样的巨匠都对阿基米德入迷，前者还有“阿基米德第二”的雅号，但他们看的都是手抄本。
1544年，阿基米德的七部希腊文著作在巴塞尔首次印刷，附有拉丁文译文，它们在当时第一流的数学家和物理学家，包括开普勒和伽利略的著作中有所反映。对17世纪的笛卡尔和费尔马，更是产生了巨大的影响。不幸的是，他的《方法论》直到20世纪初才被发现。