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让外国人担任使团首脑，无疑是一桩极为危险的事情。
清廷在这方面有过惨痛的教训。那是5年之前，清廷试图通过英国人李泰国，自英国购回一支现代化舰队。李泰国拿了清廷的钱，却致力于组建一支名义上属于清廷，实际上只听命于自己的私人舰队，结果酿成了让清廷损失惨重的“阿思本舰队事件”。蒲安臣能得到清廷的信任，恰是因为他在“阿思本舰队事件”中给了清廷许多提点，且以美国驻华公使的身份参与斡旋。这些提点与斡旋，是清廷得以控制事态、及时止损的关键。但即便如此，让一个外国人做钦差大臣仍有风险。所以清廷必须感到庆幸，庆幸蒲安臣不是李泰国。
使团的第一站是美国。
蒲安臣本就是美国人，在这里有着得天独厚的人脉资源。在旧金山，他充分发挥了演讲特长，对外界说：自己此番出使，意味着清帝国已经走上了进步的道路，这个伟大民族向近代文明伸出双手的时机已经降临，这样的日子已经来到。在纽约，他继续鼓舞欧美世界与清帝国接触，说清廷已经睁开了她的眼睛：
她……站出来，向你伸出手。她告诉你，她乐意在她悠久的文明上嫁接你的文明……她告诉你，她乐意与你做生意，买你的东西，向你出售商品……她邀请你们的商人，她邀请你们的传教士。 16
有论者认为，蒲的这些言论“并不是完全符合事实和负责任的” 17 。确实，蒲口中的那个张开双臂拥抱世界的清廷，在当时并不存在。上海的英文报纸《北华捷报》也认为，“奢谈什么古老的东方帝国张开双臂欢迎最年轻的西方国家，她的臣民焦急期待进步的新时代和西方的启蒙等等”，都是荒谬绝伦的事情，“事实上，帝国官员与臣民都害怕任何的变革，不在中国居住的人不可能认识到中国大众（无论穷富）对政治所持的漠视态度”。 18
这些夸张的言辞，确实有些不负责任。如果有人受到蒲安臣的鼓动前往19世纪60年代的清朝寻梦，他大概率会感到失望。蒲安臣当然也知道，清廷内部仍是教案频发，并不存在“她邀请你们的传教士”这种事情。但他的这些话也并不全然是信口胡言。作为一名驻华公使，他长期与奕訢主持的总理衙门往来，对奕訢主持下的这场改革是怀有很大期望的，他愿意接受总理衙门的邀请出任清廷使团的团长，与这种期望也是有关系的。他的言辞里那个张开双臂拥抱世界的国家，与其说是庞大的清廷，不如说是那个小小的、他最熟悉的总理衙门。那张开双臂拥抱世界的清廷不在当下，而是蒲安臣对未来的一种期盼。
当然，蒲安臣也没有忘记清廷交付的使命。在公开场合，他不止一次说过类似意思的话：“我希望中国的自治能够得到保持，我期望她的独立能够得到保证，我期望她能够得到平等的待遇，从而使她能够得到与所有国家同等的权利。” 19
使团在美国取得的最重要成果，是《蒲安臣条约》。条约中，美国保证不干涉清廷内政，另有涉及保护华侨、自由移民、宗教信仰自由等条款。尤为重要的是，美国政府在条约签订之后，即知会其他国家，表示美国将不承认任何干涉清廷内政的行为，且要求美国驻欧洲各国公使协助蒲安臣使团顺利完成此次出访。故梁启超称赞该条约“实最自由最平等之条约” 20 ，萧一山也认为这是“中外订约以来最合理之事” 21 。清廷日后用来抗议美国排华的法律依据，也是该条约。有些美国人则批评蒲安臣，说他为了讨好加州一小撮人道主义者和政客，“拱手把美国让给成群的亚洲人” 22 。
值得注意的是，《蒲安臣条约》的签订存在擅作主张的成分，因清廷并未授权蒲安臣与美国具体磋商，然后达成这样一份条约（蒲安臣与美国政府签订条约是在1868年7月，总理衙门批准承认该条约是在1869年11月）。当然，也不能说蒲安臣完全是在恣意妄为，毕竟，清廷给他的训令里，也有遇到“彼此有益无损事宜”可由蒲与志刚等人协商，再报送总理衙门批准办理的规定。在这种模糊的规定里究竟要走出多远，既取决于蒲安臣的操守，也取决于他的野心。 23
1868年9月，使团抵达伦敦。
因《蒲安臣条约》中“不干涉内政”一条有直接针对英国的意图，英国朝野对待使团十分冷淡，部分媒体甚至抱有敌意。直到10月份，使团才得到机会礼节性拜会了外相斯坦利（Edward Henry Stanley）；到11月份，才在一种冷清的气氛中获得维多利亚女王的接见。
恰在此时，国内发生了“扬州教案”。英国驻上海领事麦华陀（Walter Henry Medhurst）调军舰开往南京威胁两江总督曾国藩。清廷交涉数月无果，遂令蒲安臣使团借访英之机，直接与英国政府交涉。依赖蒲对欧美外交规则的熟悉，交涉成功，武力冲突被化解。中英两国还订下协定：此后再发生同类事件，即按此次的办法处理，“不得擅调兵船向地方官争执” 24 。英国外交部也发表官方声明，承认擅自调兵威胁中国地方官员的行为欠妥，重申尊重中国的主权和司法权，但保留使用武力“以便保护（英国民众）生命财产受到迫切的危害”的权利。 25 该官方声明发表后不久，又发生英国驻中国台湾淡水领事吉必勋（John Gibson）擅调兵船，向台湾地方官勒索白银的事件。清廷依据蒲安臣达成的协定照会英国政府。英国政府遂令吉必勋缴回所索银两，向淡水中方官员赔礼道歉，且将吉必勋革职，“以告诫领事人员不要采取肆无忌惮的暴力行动” 26 。这种处理结果，对清廷来说，无疑是一种非常新奇的政治体验。
在英国的成功让蒲安臣兴奋不已。在给友人卫三畏的信中，他写道：“我在这里获胜，报界、政府和公众都同意《蒲安臣条约》的观点。” 27 将该条约中的国家关系准则推广到全欧洲，似乎正是这位前美国驻华公使的政治野心。
1869年1月，蒲安臣前往法国。可惜的是，他与拿破仑三世政府的商谈没有什么实质成果。九个月后，他放弃了在法国推行《蒲安臣条约》理念的努力，率团前往瑞典、丹麦和荷兰，然后在同年的11月抵达柏林。使团在普鲁士受到了非常正式的高规格接待。首相俾斯麦与蒲安臣的会谈结果是普鲁士出具了一份照会，承认“中国本宜存自主之权”，愿意与清廷和平相处、互相通商，以“助中国自主之权” 28 。蒲安臣很兴奋，在给卫三畏的信中说，“美国、英国和普鲁士这三个中国的贸易大国一致” 29 ，都认同《蒲安臣条约》的精神与准则。
1870年2月，使团抵达俄国首都圣彼得堡。
中俄关系的独特之处是双方存在边界纠纷。俄国此时与清廷在西北和黑龙江流域的关系十分紧张。沙皇亚历山大二世在会见中故意与蒲安臣大谈无关痛痒的美俄关系，对中俄关系避而不谈，这令蒲安臣感觉交流十分艰难。2月18日，蒲安臣突然病倒，多方诊治均不见好转。随行的中国官员志刚，记载了蒲病重后仍不放弃工作的情形：
病势日加，犹日阅新闻纸，以俄国之事为忧。盖蒲使长于海面商政，而至俄国，则与中国毗连陆地将万数千里，而又各处情形办法非一，恐办法稍差，失颜于中国；措语未当，贻笑于俄人。乃日夜焦急，致病势有加无已。 30
1870年2月23日，美国人蒲安臣病逝于中国钦差使节任上。
出使欧美之前，蒲安臣特意为中国制作了一面黄色的国旗：“蓝镶边，中绘龙一尺三长，宽二尺，与使者命驾之时以为前驱。” 31 自此，龙旗成为晚清中国的一个象征。中国也首次以主权国家的面目出现在国际社会中。
蒲安臣以他的演说才能，将中国打扮成一个温和、开放的形象。每到一处，他都极力欢呼中国正准备冲破传统的藩篱，投入世界的怀抱，投入到近代文明中来。可惜的是，这一形象营销虽然在欧美取得了成功（当然也有很多批评），却未能反哺中国。他演说中的那个正在走向开明的清廷，仍对近代文明抱持着极大的敌意。同治皇帝的师父倭仁，即断言欧美国家毫无文明可言：
彼等之风俗习惯，不过淫乱与机诈；而彼等之所尚，不过魔道与恶毒。 32