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龙凤元年（至正十五年，1355年）三月郭子兴在和州病逝后，朱元璋实际执掌其队伍的领导权。他开始思谋南渡长江，夺取虎踞龙盘、形势险要的金陵，作为四处征伐的战争基地。他将渡江的谋划告诉李善长，李善长虽然非常赞赏，但认为时机尚不成熟，因为一来当时和州正闹粮荒，士兵吃不饱饭，无法打仗，二来其队伍全是步卒，属旱鸭子，不习水仗，没有水师，缺乏舟楫，无法南渡水域宽阔的长江，劝他缓一缓，等待时机成熟时再说。
正当朱元璋为缺乏粮饷和舟楫发愁之时，原属南方红巾军系统的集湖水师俞通海父子、廖永安兄弟等人，因为与庐州左君弼发生矛盾，于五月间归附朱元璋。这支巢湖水师“拥众万余，船千艘”（《明太祖实录》卷三），还有几万石粮食。他们的归附，解决了朱元璋的难题。渡江的时机成熟了。朱元璋遂于六月初二率部南渡长江，攻占采石、太平，然后沿长江南岸向东挺进。朱元璋发动了三次攻打集庆的战役。第一次因收编的“义兵”元帅陈埜先暗中作梗而失利。第二次直逼集庆城下，也因陈埜先用伏兵执杀郭天叙，并生擒张天祐交给元行台御史大夫福寿加以杀害，然后与福寿内外夹击，攻城的队伍猝不及防，而败退溧阳。郭、张遇害后，郭子兴的队伍全归朱元璋指挥，朱元璋成为这支部队名副其实的都元帅。龙凤二年三月，朱元璋亲率大军三攻集庆，一举攻占了这座江南重镇，改名为应天府。
宋小明王获悉朱元璋攻占集庆，提升朱元璋为江南行枢密院同佥，寻升为江南等处行中书省平章政事。七月，朱元璋在应天设立江南等处行中书省，并且置江南行枢密院，建立了一个比较完备的地方政权机构。此后，朱元璋一面分兵攻占应天周围的战略要地，并攻夺元朝统治力量比较薄弱的浙东地区，一面则采取各种措施，着力营建以应天为中心的江南根据地，“积粮训兵，待时而动”（《明太祖实录》卷一四）。
在政治上，朱元璋首先是废除元朝苛政，减轻刑罚，严惩贪贿，宽减赋役。龙凤三年十二月，他下令释放监狱里的所有囚犯。翌年二月，又派提刑按察司佥事分巡郡县，讯察案犯的罪情，规定原先判处笞刑的释放，判处杖刑的减半处刑，重罪囚犯处以杖七十的刑罚，贪污受贿的不再追缴赃物。龙凤五年三月又宣布，所辖州郡三月初二以前，除大逆不道和敌方的侦探拘禁外，其他罪犯不论罪行大小，全部赦免。吴元年（1367年）六月，他还特地告谕负责监察的御史，要慎用刑罚，说：“钦慎二字，用刑之本也。”（《明太祖实录》卷二四）
对自己手下的官吏，朱元璋要求他们奉公守法，不许贪赃枉法，否则就严加惩治。龙凤八年正月，有人向按察司诬告他人，被诬者不服，担任按察司佥事的元朝降臣宋廉使对其严刑拷打，逼其招供。省都司王用言贪赃枉法，还暗中私通陈友谅的抚州通判。朱元璋发现后，即于当月十七日在聚宝门前的雨花台召集文武百官，展示王用言贪污的赃物，宣布将其斩首示众。接着对宋廉使说：“你是元朝风宪官，不能死节，归我又授以耳目，亦不能与人辨曲直，拷掠诬承，谄我一时之喜，是汝罪否？我替元朝打死这失节老贼！”说完，令卫士用巨棍在其胸背各杖一百，然后扔到台下，问：“老贼死未？”有人回答：“未死。”朱元璋又令卫士将其抬到太医那儿，给敷上药膏。第二天，再令揭去其身上的药膏，用巨棍在胸背各杖一百，还未死。第三天，又对其施以杖刑，最后“以身首暴于市”（《明兴野记》卷上）。第二年冬，朱元璋亲征武汉，又惩处一批贪贿通敌的官吏。
朱元璋还设法减轻百姓的赋役负担。龙凤三年十二月，徽州儒士唐仲实反映当地守将邓愈役民筑城，百姓颇有怨气，朱元璋即下令停工。唐仲实又反映百姓负担过重，为解决这个问题，朱元璋一面大抓农业生产的恢复和发展，一面“使民自实田，集为图籍，核盈朒，验虚实，而定科徭”（《宋濂全集》卷五九，《端木府君墓志铭》）。就是让百姓自报田地亩数，登记在土地簿籍上，据以确定所应负担的赋役，从而减少地主隐瞒土地向农民转嫁负担，并防止官吏的额外征敛。后来，农业生产抓上去了，就着手减少各种赋税和徭役。龙凤八年，朱元璋亲至龙兴（今江西南昌）接受陈友谅部将胡廷瑞的归降，他对当地百姓宣布：“军需供亿，俱不以相劳！”（《明太祖实录》卷一〇）龙凤十年称吴王后，又规定“赋税十取一”，并将所辖府县划为三等，按等征税（《明史》卷七八，《仓货志》）。此后，凡是新归附地方的田地，都下令宽减赋役，有的免征一年，有的免征三年。对工商业税，也斟酌元制，去其弊政。
其次，积极支持农民夺占地主的土地和元朝的官田。朱元璋深知，广大农民之所以揭竿而起，是为了夺回被地主霸占的土地和财产，改变“贫者愈贫，富者愈富”的不平等现象。只有支持农民的正义行动，才能获得他们的拥护和支持。朱元璋在攻打浙东时，便实行“给民户由”的政策。刘辰的《国初事迹》载：“太祖亲征城池，给民户由，俱自花押。”户由用以登记民户籍贯、丁口、名岁和产业，相当于户口证，具有在法律上承认民户的财产包括土地所有权的作用。朱元璋是在龙凤四年十二月亲征婺州（今浙江金华）时“命籍户口”（《明太祖实录》卷六）的，估计从这时候开始，对百姓的产业做了登记，并亲自签发“户由”，交给民户，从而承认民户包括农民夺占的地主土地和官田的所有权。
此外，朱元璋还礼贤下士，优待降人，从而不断壮大自己的队伍。
在军事上，朱元璋大力加强武装队伍的建设。他认为“兴国之本，在于强兵足食”（《明太祖实录》卷一二），对强兵一直抓得很紧。不仅积极招募农民入伍，收编归降敌军，而且重视军事训练，经常命令将帅带领士兵进行操练，并亲自检阅。攻占应天之后，他即于龙凤三年正月，在鸡鸣山下举行大规模的阅兵仪式。龙凤十一年正月，在出征淮东之前，他又亲自阅试将士，令镇抚居明率领军士分队进行军事演习，胜者赏给十两银子，有伤而不退却者也赏给数量不等的银子，负伤者给药治疗，并设酒馔宴请全体参加演习的将士。
除了建立正规的作战部队，朱元璋还注意民兵队伍的建设。龙凤四年十一月，他下令建立管领民兵万户府，此后开始在其辖区内推行民兵制度。龙凤五年冬，擢王恺为左司郎中，总制衢州军民之事，他即籍江山、常山、龙游、西安（今浙江衢州）四县丁壮，凡六丁之中简一以为兵，共得民兵一万一千八百名，“无事则为农，脱有警，则兵者出攻战，而五丁者资其食”（《宋濂全集》卷五六，《故江南等处行中书省左司郎中赠奉直大夫浙东等处行中书省左右司郎中飞骑尉追封当凃县子王公墓志铭》）。广德府广阳、建平（今安徽郎溪）等县，也曾“验丁出兵，谓之民义，以守广德”（《明太祖实录》卷二六）。龙凤九年更将民兵制度在其辖区内普遍推广，令“以两淮江南诸郡归附之民，各于近城耕种，练则为兵，耕则为农，兵农兼资”（《明太祖实录》卷一四）。由于战事频繁，兵力紧张，这些早期签点的民兵，往往跟随正规的主力部队出征，随即被编入军籍入伍，变成军户。
在强兵方面，朱元璋尤其重视军纪的整顿，要求将士听从号令，服从指挥，并且不许烧杀掳掠，侵害平民百姓。严守法纪者，通令嘉奖；违反法纪者，严惩不贷。由于赏罚分明，朱元璋的军队纪律严明，能听从指挥，服从调遣，攻城略地，秋毫无犯。
在经济上，朱元璋首先是狠抓垦荒屯田，搞好农业生产。攻占应天后，他沿用元朝的职田制度，下令武官“听从开垦荒田，以为己业”，文职“拨与职田，召佃耕种，送纳子粒，以代俸禄”（《国初事迹》），以推动荒田的开垦。龙凤二年七月建立江南行省，设营田司，专掌水利，并兼行组织军士屯田之责，许多部队在守城的同时，即屯田以给军食。如龙凤四年，吴良、吴祯兄弟戍守江阴，即率领不满五千的士卒，一面训练，一面屯田。第二年，王恺戍守衢州，也令守军屯种废田五千七百亩。龙凤九年二月，朱元璋重申屯田之令：“自今诸将宜督军士，及时开垦，以收地利，庶几兵食充足，国有所赖。”（《明太祖实录》卷一二）
在垦荒屯田的同时，朱元璋还注意发动农民搞好农业生产。龙凤二年九月，他到镇江，即派儒士遍谕乡邑，劝告农桑，筑城垦荒。龙凤四年设立管领民兵万户府，开始推行民兵制度，练则为兵，耕则为农，有力推动了农业的恢复和发展。龙凤十一年六月，又令民间广植经济作物，规定“凡农民田五亩至十亩者，栽桑、麻、木棉（棉花）各半亩，十亩以上者倍之，其田多者率以是为差”（《明太祖实录》卷一七）。翌年正月，又命中书省令有司（明代称行政机构为有司，军事机构为所司）劝民农事。五月，再命中书省令有司招抚流亡，“俾之各还乡土，仍复旧业以遂生息”（《明太祖实录》卷二〇）。吴元年（1367年）七月，还设立司农司，以加强对农业生产的管理。
随着各项经济措施的实行，农业生产逐步得到恢复和发展。如吴良、吴祯兄弟率领士卒在江阴戍守屯田，取得“敌不敢犯，民甚赖之”的优异成绩（《明太祖实录》卷六）。康茂才领兵屯田，到龙凤九年，生产稻谷一万五千石，除供给军饷，尚余七千石。由于粮食的增产，原先不断上涨的麦价，至龙凤十二年已经“稍平”。
其次，征收商税，立盐茶法，制定钱法，开设铁冶，广辟财源。龙凤六年十二月，首先对酒、醋征税，随后也对其他商品征税，为此特设官店负责征收商税，称为官店钱。龙凤八年十月又设关市批验所，征收境内外过往货物的商税，食盐十税一，其他货物十五税一。龙凤十年四月，改应天府官店为宣课司，府州县官店为通课司，同时将税额降为三十税一。盐税历来是封建官府的一项重要收入。龙凤七年确立盐法，令商人请引贩卖食盐，“每二十分而取其一，以资军饷”（《明太祖实录》卷九）。后来，随着占领区的扩大，两淮与两浙的盐场归朱元璋控制，他开始向煎盐的灶户征收盐课。龙凤十二年二月和吴元年二月，分别设置两淮和两浙两个都转运盐使司，分管二十九个和三十六个盐课司，分别年办盐课三十五万二千五百九十引和二十二万二千三百八十四引（皆为大引，每引四百斤），收入相当可观。茶法与盐法同年确立，也由商人纳钱请引贩卖茶叶，“每引茶百斤，输钱二百”（《明太祖实录》卷九）。钱法与盐法同时实行。龙凤七年在应天置宝源局，开始铸造“大中通宝”（朱元璋想在称帝后以大中为年号，后来称帝时改用洪武年号）钱，以四百文为一贯，四十文为一两，四文为一钱，代替元朝的钞币，与历代铜钱及金、银兼用。击败陈友谅后，又命江西行省置货泉局，公布大中通宝大小五等钱式，令就当地铜矿，铸之以供军需。铁冶始于龙凤十年四月，令湖广所辖州县兴建铁冶，募工铸铁，以资军用。这些举措的实施，使“民不以为困，而国用益饶”（《献征录》卷一一，王世贞：《中书省左丞相太师韩国公李公善长传》）。
再次，提倡俭朴，节约开支。在开源的同时，朱元璋非常注意节流，强调“用之有节”，尽量减少不必要的开支。他自己做出榜样，处处躬行节俭。旧衣裳洗洗再穿，舍不得扔掉。方国珍进献金玉装饰的马鞍辔，他退了回去，并说：“吾方有事四方，所需者文武才能，所用者谷粟布帛，其他宝玩非所好也！”江西行省送来缴获的一张陈友谅用的镂金床，他把它比作五代后蜀亡国之君孟昶使用的用多种珍宝装饰的七宝溺器，说：此与七宝溺器有什么区别？命毁之。
在斗争策略上，则对宋政权的小明王长期保持形式上的隶属关系，以缩小目标。朱元璋接受小明王左副元帅的封号，“文移用宋龙凤年号，旗帜战衣皆红色”（《明史纪事本末》卷一，《太祖起兵》），他心里想的就是“林儿势盛可倚藉”，借助小明王的旗号来掩护自己，利用小明王的威望来号令民众。此后，朱元璋长期坚持这个策略，其职衔从江南行枢密院同佥、江南等处行中书省平章政事、吴国公到后来的中书左丞相，都是小明王封授的。龙凤十年，群臣劝朱元璋就帝位，他未应允，虽称吴王，仍奉龙凤正朔，以“皇帝圣旨，吴王令旨”的名义发布命令，表示自己还是小明王的臣属。这样做，就大大缩小了目标，避免树大招风，遭受打击。
经过数年的营建，朱元璋的江南根据地得到巩固，兵力和财力迅速壮大，进可攻，退可守，为日后的发展打下坚实基础。