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1867年12月，由美国卸任公使蒲安臣自己建议，加上赫德从旁怂恿，清政府任命蒲安臣为“办理中外交涉事务大臣”（即团长），总理衙门章京、记名海关道志刚与章京、记名知府孙家谷同为钦差出使大臣。怕引起英、法不满，以英国人柏卓安、法国人德善为左右协理，率同文馆学生、供事、马弁等，组成外交使团，前往有约各国访问。史称“蒲安臣使团”。这是清政府派往西方的第一个外交使团。该使团1868年2月从上海启程，先后访问了美国、英国、法国、瑞典、丹麦、荷兰、普鲁士、俄国、比利时、意大利、西班牙等11个国家，1870年10月回到上海。
此次出使的文字记录中，志刚的《初使泰西记》最为重要，并且它还是晚清使西日记中影响较大的一种。
《初使泰西记》中关于西方科技和制造方面的记述，是最引人关注且篇幅最大的内容。在赴欧美途中，在日本横滨换乘美国轮船“斋纳”号，志刚详细记录了该船的结构、主要部件以及动力原理。在美国旧金山，他们参观了造船厂、毛毡厂、铸币厂、炼汞厂等。每参观一家工厂，志刚不仅悉心观察，而且详细记录。如于1868年4月12日参观铸币厂当天，志刚写下了这样的日记：“观铸洋钱局。铸法：熔砂入槽成块，以提渣滓。熔块入水成麸，以入分炉。分金、出银，入铜以造钱，则用戕水。……造钱皆由气炉。先压银成条，用滚轴两轴相依，轮逼轴转，而夹条于两轴之缝，轴一滚而条成板矣。再紧轴而入板于缝，轴一滚而板又扁，合式为度。板之宽窄厚薄如式，则轧元。入板于轧机，机如卯榫，而入板于其间。榫轧于卯，而元即落。榫出于卯，而板又入。庹余之板，顷刻而元孔相连，而钱质及分数成而均矣。成净元饼，有肉无好。但挤边，有竖文而厚于肉，然后钱肉之文得不磨灭也。挤机如盘，外圈中有活底凸起如饼。饼圈之间相去，如钱径圆式，成四格五格。之相去之分数，视钱式之大小焉。边上玄空铜于格旁，置净洋元于筒中，下有拔机，拔元入格则饼转。转由松渐紧，则边文出。又至于格，而落元矣。格中先宽后紧，则边厚起而竖文出矣。再入印文机，如盖底而阴其文。机动盖起，由推机送而置于底，则盖下轧而成文矣。盖复起，则前元推而出，后元送而入矣，则又轧。自前视之，则入钱如生吞。自后视之，则出钱如流水矣。又有数钱之具，为方盘。其有如钱式之槽五百。置散钱其上而摇之，则钱皆入槽，而五百之数出，易而准也。”
在此，志刚对铸钱的流水线全过程记述得详细而具体，描述得惟妙惟肖，使人们仿佛身临其境。在纽约，志刚一行见到更多的机器与发明，包括显微镜、印刷机、农业机械、自来水管道、锯石设备、吊车、型钢轧制、三棱镜、织布机、印花机、空中索道，等等。对于这些，志刚都作了认真的观察与了解，并且都作了详细的记录。到了欧洲，志刚对于西方科学技术的应用，依然兴趣浓厚，满腔热情。在英国伦敦，他参观泰晤士河隧道，详细询问了河底隧道的施工方法。在法国巴黎，他悉心考察了煤气灯的原理与用途、西医外科手术治疗骨疽的方法、电报通信及银板照像的原理、热气球升空的原理及其用途，等等。志刚对西方的武器军械、军事设施高度关注。在法国，他详细考察了解比利时制造的“藕心”大炮、美国制造的“司班司尔”步枪，并与技师一起认真验看华侨商人买来的比利时制造的“工布勒郎贝”步枪和“各郎”手枪。他还参观了俄罗斯铸炮厂、波罗的海海口炮台、比利时爱斯考河右岸炮台。在欧洲期间，志刚还参观、考察了其他工矿企业以及文化设施，如德国的甜菜制糖厂，比利时的采煤矿、炼钢厂、玻璃厂，俄罗斯的橡胶制品厂与博物院，等等。对于上述亲眼所见，志刚都进行了如实而详细的记录与说明。
此次欧美之行，志刚对西方先进科技及其产品高度重视，并且对机械制造、工程建设等方面的工艺流程，认识比较清楚；而相形之下，对于工艺流程所涉及的科学原理，则认识模糊，甚至错误。这是由于其西学知识与当时中国的社会历史条件有限。在这一点上，志刚也表示了遗憾：“泰西各家学问与制造之法，使者言仅得之时刻流览之间，无暇与之深究而细讲，则所述未能各尽其致，不无遗憾，读者谅之。”
对于西方政治，志刚虽未详细记述，但明确表示了赞许的态度。1868年6月10日，中国使团应美国众议院议长科尔法克斯之邀，旁听了国会辩论。志刚在当天的日记中，赞美美国参众两院制度，能使“民情达而公道存”。
次日，中国使团参观了万农山华盛顿墓。对于美国这位民族英雄、开国总统，志刚在日记中大加称许：“然以一废退武职，崛起于人心思奋之时，卒成数千里大业。而乃功成名遂，身退而不为功名富贵所囿，固一世之雄也哉！”
在普鲁士，志刚对于国王威廉一世接近平民百姓、君臣之礼简约赞赏有加：“气象雄伟而质直，待人亲厚如家常。所居别宫临通衢，时自楼窗外观。途人仰见，则免冠而过。又尝单车一仆，乘常车出入，遇者亦免冠而过而已。使者或遇诸途，为之鞠躬为礼，则摘冠相答。君民之间，相处坦如也。”