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公元前477年，在雅典政治家客蒙领导下，提洛同盟军队围攻了被波斯统治的爱昂（Eion），第二年便从波斯手中将爱昂夺下，城中居民沦为奴隶。同年，同盟军队攻陷海盗城邦叙罗斯岛（Scyros），岛民也沦为奴隶，雅典在岛上建立了军事殖民地。几年之后，雅典率同盟出征优卑亚岛上的卡里斯图城（Carystus），这个城邦既不是被波斯统治，也非海盗城邦，只是在之前的希波战争中支持过波斯。此次行动使卡里斯图城加入同盟，开始向同盟缴纳贡赋，这是雅典第一次强迫城邦加入提洛同盟。公元前470年前后，提洛同盟的创始成员纳克索斯（Naxos）退出同盟，却遭到雅典的拒绝，雅典率盟军围攻了纳克索斯。修昔底德对此评论说：“这是第一个被奴役的盟邦，这种做法违反了盟约。后来，此类事情就络绎不绝了。”
一旦加入同盟便不能退出，雅典通过联盟来奴役其他城邦的事情由此开始，屡见不鲜。
在修昔底德看来，盟邦叛离的原因主要是拖欠贡款，没有提供规定数量的战舰，或拒绝参加军事行动。相比于派兵出战，盟邦更愿意缴纳金钱以替代战舰，结果雅典人利用这些钱财增强了自己的海军力量。因此，雅典人不再像以前那样受盟邦拥戴，而盟邦在叛离雅典时，却发现自己已经无力与雅典对抗。通过这一系列活动，提洛同盟的性质也在逐渐发生变化，这在塔索斯（Thasos）与雅典的矛盾中看得更加清楚。修昔底德记载，塔索斯人本来在色雷斯地区拥有商站和矿山，因此与雅典人发生了争执。塔索斯人要叛离雅典，招来雅典人的进攻，雅典人在海战中取得胜利，登陆塔索斯岛，开始围城。围了3年，塔索斯人被迫与雅典人达成协议：拆毁城墙，交出战舰，偿付规定数额的战争赔款，照样缴纳贡款，放弃大陆上的土地和矿山。
图2.7 爱昂、叙罗斯、卡里斯图、纳克索斯的地理位置
修昔底德还记载了伯罗奔尼撒战争爆发前，伯里克利参与的两次大规模镇压叛离行动。公元前447年，优卑亚叛离雅典，伯里克利率军前去镇压。最终，雅典军队征服了全岛，将赫斯提埃亚人（Hestiaeans）赶出家园，将他们的土地据为己有，雅典派1000名雅典人迁居优卑亚，其余地区则按投降的条件处置。
修昔底德对这次征服着墨不多，但从其他古代材料可知，此次镇压非常暴戾而残酷。现存两则铭文材料显示，被镇压的优卑亚的卡尔基斯人（Chalcideans）要向雅典人宣誓：
我不会以任何方式或手段叛离雅典人，无论是在口头上还是在行动上，我也不会服从任何造反的人；如果有人造反，我将向雅典人告发他，而且我将向雅典人支付我劝他们同意的任何贡品。我将成为最好和最公平的盟友。如果有人对不起雅典人民，我能够并且将帮助和捍卫雅典人民，我将服从雅典人民的命令。 [1]
除了发誓，伯里克利统率的军队对优卑亚肯定也采取了其他残酷的措施，因为40年后，雅典担心同样的惩罚会落到自己头上。公元前405年，雅典在羊河战役中最终败给斯巴达，消息传到雅典城后，色诺芬记述道：“那天晚上，没有人睡觉，所有人都在哀悼，不是为失去的人，而是为他们自己，认为他们将会遭到像他们对待拉凯戴孟人的殖民地弥罗斯人（Melians）那样的待遇，以及他们对赫斯提埃亚等城邦人的处置方式。”
修昔底德没有记述伯里克利如何处置赫斯提埃亚人，但记载了雅典人对待弥罗斯人的方式：将成年男性全部杀死，妇女儿童卖作奴隶，并派500名殖民者在该地殖民。
由此，伯里克利对优卑亚镇压的残酷程度可见一斑。
图2.8 镇压优卑亚反叛、征战萨摩斯
另外一次大规模军事干预是公元前440年至前439年针对萨摩斯岛（Samos）的征战。当时萨摩斯人和米利都（Miletus）人因为争夺普列厄涅（Priene）爆发战争，米利都人在战争中失利，便跑到雅典痛斥萨摩斯人。从萨摩斯以私人身份来的一些人也同声斥责，想要改变萨摩斯的政体。于是雅典人派出40艘战舰前往萨摩斯，在萨摩斯建立了民主政体，之后便返回了。部分逃走的萨摩斯人联合城内的贵族，纠集一些雇佣兵在夜晚攻击萨摩斯，控制了雅典留下的官员，宣布萨摩斯叛离雅典。伯里克利得知此事后，和其他9位将军率44艘战舰前往萨摩斯，与萨摩斯进行了激烈的海战，最终雅典取得了胜利。后来又经过旷日持久的封锁与战斗，到第九个月，萨摩斯人投降，条件是萨摩斯拆毁城墙，提供人质，交出战舰，按照规定的期限分期偿付雅典人的战争费用。
在控制盟邦的同时，雅典在早期还进行了一系列反击波斯的军事行动。如公元前466年（或前469年），客蒙率军在优律梅登河（Eurymedon）附近大败波斯军队，俘获和摧毁的腓尼基人战舰达200艘之多，
这一战的胜利实际上终结了波斯在爱琴海区域的威胁。在这之后，提洛同盟再一次对抗波斯帝国就是在埃及的征战。
当时与埃及毗邻的利比亚国王伊纳洛斯（Inarus）鼓动埃及大部叛离波斯大王。伊纳洛斯成为统治者后，便召来了雅典人，雅典和盟邦的200艘战舰前往埃及，攻打孟菲斯城（Memphis）。雅典最初顺利控制了埃及，但波斯大王随后派军队从陆地上进军埃及，成功击败了埃及人及其盟友，将希腊人从孟菲斯逐出，将他们封锁在普罗索庇提斯岛（Prosopitis）上，围攻了一年多。最后，经过6年的战争，雅典人的远征事业灰飞烟灭，只有少数远征军保住了性命。公元前454年，埃及重新回到波斯人的手中。根据修昔底德的记载，希腊联军损失了共250艘战舰、4万至5万名船员，雅典人及其盟邦对埃及的大规模远征以失败告终。提洛同盟对波斯主动战争的胜利到此结束。
公元前451年，客蒙结束10年的流放，回到雅典。客蒙继续他的对外战略，即对斯巴达友好，出击波斯。公元前451年，客蒙亲率200艘战舰出征塞浦路斯，将其中60艘派往埃及去支持那里的起义者，剩下的船则围攻塞浦路斯东南沿海的启狄坞（Citium）。不幸的是，公元前450年，客蒙在当地去世，在他死后，雅典人放弃围攻启狄坞。但在同年，雅典人在塞浦路斯岛的萨拉米斯与敌军进行战斗，大获全胜。之后舰队与埃及的舰队会合，撤回到雅典，塞浦路斯再次回到波斯人手中。
自此以后，修昔底德的记述中不再有提洛同盟主动出击波斯的内容。在这场战斗后一年，即公元前449年春天，雅典人和波斯签订了《卡里阿斯和约》。负责议和谈判的是客蒙的妹夫卡里阿斯（Callias）。根据狄奥多罗斯（Diodorus）的记载，和约规定：
位于亚细亚地区的希腊人的所有城邦都将获得自治；任何波斯节度使不可以进到离雅典3天海路的地方；波斯战舰不可以进入斐萨利（Phaselis）与库雅奈礁石（Cyanean）之间的水域；只要波斯国王与手下将领遵守这些约定，雅典人就不可以进攻国王统治下的任何地区。 [2]
结合古代史料，我们可以认为，公元前449年基本可以视为希波战争的最终结束。自此以后，波斯不再寻求控制爱琴海以及赫勒斯滂地区的希腊人城邦，雅典则同意放弃进攻波斯帝国领土。修昔底德为何没有提及这一重要的条约不得而知，但这一和约给提洛同盟带来了合法性的问题：波斯威胁不再，为何还要维系这一联盟？哪怕雅典后来将提洛同盟转变为雅典帝国，凭靠强大的实力控制着帝国盟邦，但关于合法性的质疑始终笼罩在霸权之上。
[1] Athenian relations with Chalkis, IG I340.
[2] Diodorus Siculus, Library of History ,trans.C.H.Oldfather.Cambridge,MA:Harvard University Press,1935,12.4.5.