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日本国内阶级压迫的严酷现实，使周恩来对日本社会越来越感到失望，加之十月革命开辟的新的社会主义革命道路和马克思主义学说对他的影响，使他继续留日的打算渐渐有了改变。
1919年3月，周恩来得知母校南开学校要创办大学部的消息，毅然决定放弃继续留日的打算，回国求学。这一求学道路的改变，成为周恩来人生的又一个转折点。
周恩来起程回国前，已经考入东京第一高等学校的好友张鸿诰和南开学校的一些同学设宴为他饯行。在互相勉励中，周恩来欣然提笔，将他第一次东渡时所写《大江歌罢掉头东》一诗抄送给张鸿诰，并在诗后附言：
返国图他兴，整装待发，行别诸友，轮扉兄以旧游邀来共酌并伴以子鱼，慕天，醉罢此书，留为再别纪念。
1919年4月初，周恩来回国途中在京都停留了一段时间，住在就读于第三高等学校的南开同学吴瀚涛处。他去看望了在京都读书的南开同学，并游览了京都著名的岚山和圆山公园，写下了《雨中岚山——日本京都》…（4月5日）、…《雨后岚山》…（4月5日）……、……《游日本京都圆山公园》……（4月5日）、……《四次游圆山公园》（4 月 9 日）……四首诗。
他在《雨中岚山》一诗中写道：
潇潇雨，雾蒙浓；
一线阳光穿云出，愈见姣妍。
人间的万象真理，愈求愈模糊；
──模糊中偶然见着一点光明，
真愈觉姣妍。
借景抒情，以诗言志。周恩来这首诗中蕴含着复杂的思想感情，大致地反映了他一年半旅日生活的心态，尤其可以看出他在探索拯救中华道路中的痛苦、彷徨和重新燃起希望的心路历程。
4月间，周恩来由神户乘轮船返回中国。在他随身的行李中，还带有河上肇编写的宣传介绍马克思主义的书刊。
轮船停靠大连港，周恩来先去奉天看望了伯父，后又到哈尔滨东华学校做客。校长邓洁民很喜爱他，欲留他任教员，周恩来另有打算，婉言谢绝了。
回到他的第二故乡天津，已是4月底。正在周恩来准备升入南开学校大学部继续求学之时，一场伟大的爱国运动爆发，再次改变了他的生活道路。
这就是由北京发端而后扩展到全国的五四运动。
为声援北京学生的爱国行动，5月7日，天津各校学生举行示威游行。14日，天津中等以上学校学生联合会成立，周恩来的同学谌志笃、马骏当选为正副会长。
这期间，还未入学的周恩来以校友的身份，天天到南开去，积极地投入到这场爱国学生运动中。他还以南开学校“敬业乐群会”发起人的身份参加了该会举行的茶话会。
在谌志笃、马骏、周恩来、刘清扬、李毅韬、郭隆真、张若茗、邓文淑……（颖超）……等人的领导下，天津又相继成立了女界爱国同志会、各界联合会等群众组织，天津的爱国运动在全国产生了巨大的影响，对全国运动的深入起了积极的推动作用，最终使得中国参加“巴黎和会”的代表拒绝在和约上签字。
为把运动引向深入，6月下旬，天津学联决定建立自己的宣传舆论阵地──创办《天津学生联合会报》。由谁来担纲？谌志笃和马骏认为周恩来是最佳人选，因他原在南开学校曾先后主办过《敬业》和《校风》，他的才能为许多人所熟知。
在谌志笃、马骏的热情邀请下，周恩来认为自己“负些责任是义不容辞的”，便爽快地答应出来主办这份报纸。随后，他搬进南开学校和学生运动中许多骨干分子一起居住，还劝说已在南京金陵大学读书、回天津度假的南开学校老同学潘世纶……（述庵）……留下来，帮他一起办报。
在“会报”发刊前，为扩大宣传，周恩来亲自撰写了《〈天津学生联合会报〉发刊旨趣》一文，发表在7月12日的《南开日刊》上。文中鲜明地表达了办报的宗旨：将“本民主主义的精神发表一切主张”，“本‘革心’同‘革新’的精神立为主旨”。
7月21日，《天津学生联合会报》正式创刊，创刊号上发表了周恩来撰写的以《革心！革新！》为题的发刊词。马骏看后，兴奋地说，这篇社论真带劲！这比我们站在几千人面前大喊一阵，可有用得多！周恩来在“会报”上发表了大量的文章、报道，随时把握运动的脉搏，把天津的爱国运动大大地推进了一步。
8月26日，京津学生2000多人推荐天津学生代表马骏为总指挥，在北京包围总统府、国会和国务院。斗争坚持了三天。京师警察总监吴炳湘调动数千名全副武装的军、警、保安队，再加派骑兵，把请愿群众驱赶到天安门前，用木棍和枪托打伤学生100多人，强行逮捕马骏等代表。
为了救援被捕代表，周恩来与天津学生五六百人赶往北京。他们同北京各界代表一起，连日在总统府门外露宿请愿，要求释放被捕代表。全国各地也纷纷声援。30日，两次被捕的代表终于都得到释放。
9月2日，周恩来和马骏、谌志笃、郭隆真、张若茗、谌小岑等一起坐火车从北京回天津。在火车上，他们热烈地交流和总结这几个月来爱国运动的经验。最后，大家一致决定以天津学生联合会和天津女界爱国同志会为基础组成一个更加严密的团体。经周恩来提议，这一团体取名为“觉悟社”。
经过周恩来等人的积极筹备，9月16日，天津觉悟社正式成立。最早的会员共20人。为了表示男女平等，男女会员各10人。觉悟社不再以天津女界爱国同志会和天津学生联合会的名义和范围来约束，而成为一个独立的团体。
在成立会上，根据周恩来的提议，决定出版一种不定期的小册子，取名《觉悟》。大家一致推举周恩来起草《〈觉悟〉的宣言》。会后，根据大家讨论的共同看法和志向，结合“觉悟”这一主题词，周恩来加紧起草“宣言”。
不久，周恩来拿出他起草的《〈觉悟〉的宣言》。“宣言”宣布：觉悟社的宗旨是，“要本‘革心’‘革新’的精神，求大家的‘自觉’和‘自决’”。“宣言”提出采取四种方法实现这一宗旨：“一、取共同研究的态度，发表一切主张；二、对社会一切应用生活，取评论的态度；三、介绍社外人的言论──著作同讲演；四、灌输世界新思潮。”
《〈觉悟〉的宣言》得到了社员的一致通过。之后，觉悟社的活动便在这一“宣言”的指导下卓有成效地开展起来。
觉悟社成立后，由于它在领导天津爱国运动方面的突出表现，在北京及全国各地引起了很大的反响，被称为“天津的小明星”。
觉悟社部分成员合影。后排右一为周恩来，右五为马骏，前排右三为邓颖超
正在天津学生爱国运动轰轰烈烈地开展的时候，南开学校大学部开学了。南开学校大学部设文、理、商三科，学制四年，一开始学生共96人，教师17人。
9月8日，周恩来注册入学，学号是62号，属文科学生。
9月25日，周恩来又参加了学校的开学典礼。几天后，大学部决定改名为南开大学，并在11月25日召开南开大学成立大会。周恩来成为南开大学的第一期学生。
此后，周恩来一边上学，一边继续参与领导天津学生爱国运动。在整个运动中，觉悟社社员发挥了中坚骨干作用。
随着运动的发展，外号“杨梆子”的直隶省警察厅厅长杨以德对学生爱国运动的镇压更为残酷。进入1920年后，局势更加险恶，斗争更为艰难。
1月23日，天津学生联合会调查员在魁发成洋货庄检查日货时，竟遭到闯入店铺的三个日本浪人的毒打，各界代表向省公署请愿，当局非但不惩办店主和日本浪人，反而殴打学生，逮捕代表马骏、马千里、时子周等20人。1月26日至28日，周恩来在法租界维斯理堂地下室主持召开觉悟社秘密会议，研究对策。会议决定举行更大规模的游行示威，向省公署请愿，要求释放被捕代表，启封天津学联和各界联合会。在险恶的局势面前，周恩来挺身而出担任游行请愿总指挥。
1月29日，3000多名勇敢的男女学生，由周恩来、郭隆真领导，从东马路出发，直奔省长公署。群众推举周恩来、郭隆真、于方舟、张若茗为代表，要求面见省长曹锐。
在省公署大门口，面对他们的是大批荷枪实弹的军警。周恩来和郭隆真、于方舟、张若茗等人不顾军警阻挠，强行进入省公署。他们遭到一阵毒打，随即被捕。
在此后半年的时间里，周恩来“品尝”了反动当局的牢狱生活。
他们先被关押在天津警察厅的营务处，后又被移送到地方检察厅。在特殊的条件下，他们坚持斗争，坚持学习。被捕代表共同议定：每天早晨做体操，每晚举行全体会议，并推举周恩来、马千里、于兰绪（于方舟）三人主办读书团，带领大家研究社会问题。又议决每星期一、三、五开演讲会，介绍各种新思潮。
由于在日本期间周恩来比较多地接触到了马克思主义学说，在他的思想中也有许多马克思主义的成分，因而在5月28日、31日，6月2日、4日、7日，他分五次给难友们介绍了马克思的学说。据周恩来当时编写的《检厅日录》记载，他讲的内容有：历史上经济组织的变迁，马克思传记，唯物史观的总论和阶级竞争史，经济论中的余工余值说（注：即剩余价值学说）、《资本论》和资产集中说。
在当时的中国，能做这样的关于马克思主义的系统讲演的人是不多的。周恩来之所以能在被监禁的条件下做到这一点，自然同他在日本时已研究过马克思的学说有关。
经过监狱内外的斗争，7月6日，检察官对周恩来等提起公诉，7月17日下午，开庭审理。经大律师刘崇佑出庭为代表辩护，一一推翻了反动当局强加在代表身上的种种诬蔑之词，被拘禁的代表被无罪释放。
重新获得自由的周恩来思想得到了进一步的升华，他更加认清了当时社会制度的黑暗，认清了严酷的社会现实。后来他在谈到自己共产主义信念的形成时曾说过：“思想是颤动于狱中。”一种革命意识的萌芽，“是从这个时候开始的”。
出狱后的周恩来把“改造旧中国，挽救中国的危亡”作为自己的坚定信念。
这时，国内正掀起赴法勤工俭学的热潮。周恩来、刘清扬、郭隆真、张若茗都决定：到法国去！