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四年的南开学习生活结束后，每个南开学子都在为自己的去向作打算。年轻的周恩来也希望能继续求学，将来实现自己的远大抱负。但他的家境却仍那么贫寒，难以给他多少支持。一些友人得知他的打算后，同意借给一笔路费，帮助他去日本求学。
1917年8月30日，周恩来在赴日留学前给同学写下了这样的临别赠言：“愿相会于中华腾飞世界时。”
9月，他在天津登上了东去的轮船。临行前夕，他还写下了那首抒发青年时期救国抱负的著名诗篇：
大江歌罢掉头东，邃密群科济世穷，
面壁十年图破壁，难酬蹈海亦英雄。
周恩来到日本后，见到了许多南开学校留日的学生，其中有一些还是他的好友，如原来的同班同学王朴山，南开校董严修的儿子严智开……（季冲）……，还有童启颜……（冠贤）……、陈钢……（铁卿）……、张鸿诰、张瑞峰、高仁山、吴瀚涛、刘东美、杨伯安，等等。他们在东京组织了南开同学会，童启颜任总干事。校友情深，周恩来刚到日本就得到不少照顾和帮助。不久，他还被选为南开同学会评议员。
日本的住宿条件非常紧张，周恩来刚到东京时由朋友介绍住到神田区一家家具店的二楼，同一个姓陈的中国留学生合租一个小房间。以后为了寻找房租更为便宜的地方，他又多次搬家。
初到日本，他和南开同学张鸿诰相约报考东京高等师范学校和东京第一高等学校，如果考取其中的一所，便可以得到官费学习的待遇。为准备考试，10月间他进入神田区仲猿乐街7号东亚高等预备学校补习日文和大学考试其他课目。
周恩来和留日同学在东京合影
日文是日本大专学校入学考试的重要科目，周恩来必须从头学起。虽然日文与中文在书写上有许多相近之处，但日文的条条框框太多，周恩来是最不喜欢死记硬背的东西的，所以对日文，他非常陌生，学起来很吃力。
在日本期间，周恩来与家乡不断有通信往来，这时他的家境，更是一天不如一天。如果不能考上官费生，他的生活将很难有着落。
日本学校的考期越来越近，周恩来忧心如焚。苦读之余，他写下了许多日记，记录下了他的学习、生活和内心的真实感受。
1918年1月8日，周恩来接到堂弟来信，得知家中久病的八伯父周贻奎去世了，家中能算得上壮劳力的也就只有周恩来称为干爹的父亲周劭纲和四伯父周贻赓了，但这两位也长年在外谋事。周恩来在当天的日记里写道：“我身在海外，猛然接着这个恶消息，那时候心中不知是痛是悲，好像是已没了知觉的一样。”紧接着三天，他在日记中都写下了自己这种悲痛苦闷的心情。1月9日，他写道：
想起家中一个要紧的男子也没有，后事如何了法？这几年来八伯同八妈的苦处已算受尽了，债务天天逼着，钱是没有，一家几口子饭是要吃的，当也当净了，卖也卖绝了，借是没处借，赊是没处赊，不要说脸面是没了，就是不要脸向人家去要饭吃，恐怕也没有地方去要。八伯这个病，虽说老病，然而病到现在何曾用一个钱去医治的呢？简直说是穷死了。
1月10日，他又写道：
连着这三天，夜里总没有睡着，越想越难受。家里头不知是什么样子，四伯急得更不用说了，只恨我身在海外，不能够立时回去帮着四伯、干爹做一点事儿。如今处着这个地位，是进不得也退不得。
尽管学习进展艰难，但周恩来仍暗下决心，继续用功读书。
初到异国他乡，家庭负担的困扰、求学道路的艰难和内心苦闷的积存，诸种原因，一度造成周恩来信仰上的危机，他甚至推崇起日本流行的佛教“无生主义”。这种想法，大致在他的脑海中保持了近三个月时间。
1918年2月以后，周恩来度过了心里和信仰上的困苦期。这时，他求学的方式已经改变，“无生主义”的念头也已打消。摆脱了内心的苦闷，周恩来身心轻松了许多。在准备考试的同时，周恩来开始走出书屋，利用一切机会观察和了解日本社会，从周围的实际生活中去学习。
经过一段时间的细心观察，周恩来对日本社会的认识也发生了变化。他推翻了原先对日本强权政治的向往，看清了日本“军国”式道路和“贤人政治”的弊端。
2月20日，周恩来在日记中写道：“我从前所想的‘军国’‘贤人政治’这两种主义可以救中国的，现在想想实在是大错了。”修正了认识上的“大错”以后，周恩来开始重新立志。
1918年2月11日，是中国农历戊午年的春节。周恩来在这天的日记里写道：“我平生最烦恶的是平常人立了志向不去行。”为此，他立下了自己在新的一年里的行为准则：
第一，想要想比现在还新的思想；第二，做要做现在最新的事情；第三，学要学离现在最近的学问。思想要自由，做事要实在，学问要真切。
这期间，帮助他所想、所做、所学，且促进他思想自由、做事实在、学问真切的一个最大的动力源，是国内出版的以提倡民主和科学、反对专制和迷信、提倡新道德反对旧道德、提倡新文学反对旧文学为主要内容的《新青年》杂志。
当周恩来在南开学校读书的时候，《新青年》早已出版，他虽在书铺里买来看过，但不过是随便浏览了一下，没有引起足够的注意。正如他1918年2月15日在旅日日记中所记述的：“从前我在国内的时候，因为学校里的事情忙，对于前年出版的《新青年》杂志没有什么特别的去注意。有时候从书铺里买来看时，亦不过过眼云烟，随看随忘的。”在周恩来从天津动身赴日本求学的前夕，一位朋友送给他一本《新青年》第三卷第四号。他将这本杂志带在身边，赴日途中开始阅读，渐渐对它喜欢起来。到东京后，他又从严智开那里见到《新青年》第三卷的全份，借回去看后，受到了更大的启发，用他自己的话来说：“把我那从前的一切谬见打退了好多。”
重读《新青年》第三卷，其中宣传的新思想强烈地吸引了周恩来，他的眼前豁然开朗起来。
由于对《新青年》的特别钟爱，周恩来在一段时间里“晨起读《新青年》，晚归复读之”。他在读后写的日记中将自己“另辟‘新思想’，求‘新学问’，做‘新事情’”的感悟，用两句诗来概括：“风雪残留犹未尽，一轮红日已东升！”
尽管这个“新”在周恩来的头脑中仍是较为模糊的，但毕竟一片新的希望在他面前升起了。他将重新考虑自己今后的生活道路。
在这种心境下，周恩来迎来了东京高等师范的入学考试。遗憾的是，考试结果公布后，周恩来落榜了。但这时的周恩来，并没有因此而精神沮丧，他反而安慰同学：不能只顾一时的得失，动摇多年的志愿。
投考东京高等师范学校失败后，周恩来转而全力以赴地投入下一次考试的准备──投考东京第一高等学校。
正在他再一次“起首用功”的时候，有消息说，日本政府准备同北洋军阀段祺瑞政府秘密签订《中日共同防敌军事协定》，共同出兵西伯利亚以镇压俄国革命。这个消息令周恩来非常震惊，也给中国留日学生很大的震动。周恩来在日记上记道：“阅英文报，知日政府又提出二十条要求于中国矣。”“早起因思昨日日本要求事，我政府尚愦愦，奈何！”
政府的腐败昏聩，使周恩来非常痛心。他时时关注着事态的发展。5月2日，他在日记中写道：“观报多时，国事益坏矣。”在东京第一高等学校就读的中国留学生首先发动起来，主张全体留学生离日归国以示抗议。留学生代表四处游说，并发布传单征求各省同乡会、各校同窗会的意见。爱国学生纷纷集会响应，有的甚至破指写下血书。
强烈的爱国意识使周恩来再也无心静下来念书。这场爱国运动改变了周恩来在日本的全部生活，他的追求也随之改变。
由于积极投入爱国运动，复习受到很大影响，7月2日至3日，周恩来投考东京第一高等学校，但仍未被录取。他心情有点懊丧，考完以后在日记中写道：“昨前两日试验失败，心中难堪异常。”“这叫作自暴自弃，还救什么国呢？爱什么家呢？不考官立学校，此羞终不可洗。”
一方面要爱国，另一方面要考学，它们都深深地激励着周恩来。
在暑期中，周恩来于7月28日离东京回国探亲，在国内度过了一个多月，9月4日重新回到东京。周恩来归国期间，日本发生了席卷全国的“米骚动”。周恩来越来越意识到：日本社会的模式，并不是中国学习的榜样。
正在这个时期，社会主义、马克思列宁主义在日本传播开来。周恩来初到日本的时候，正好是俄国十月社会主义革命的前夕。他刚刚安顿下来，十月革命就爆发了。
1918年9月重返日本后，更为深刻地认识日本社会矛盾的周恩来，已经倾向于俄国的社会主义了。他开始更加关注俄国发生的事情。
10月20日，在十月革命一周年即将到来之际，周恩来在日记中写下了这样一句话表明他的人生已经开始发生转折的话：“二十年华识真理，于今虽晚尚非迟。”
周恩来在日本期间，日本的思想界十分活跃，介绍各种社会学说的书籍较多，社会主义和马克思列宁主义的学说也被介绍进来。周恩来得宜于自己既能够阅读一些英文报纸，又能看懂日文书籍，他读到了不少宣传介绍俄国革命以及社会主义和马克思主义的著作。他先后阅读过幸德秋水的《社会主义神髓》、约翰·里德的《震动环球的十月》、河上肇的《贫乏物语》以及《新社会》《解放》《改造》等杂志。
自1919年1月日本马克思主义的传播者河上肇主编的《社会问题研究》创刊以来，周恩来就成为这个刊物的热心读者，他从上面读到了《马克思主义的理论体系》等介绍马克思主义经典著作的文章。周恩来经过认真地思考，并将其与其他各种学说进行比较，结果，他的思想上越来越倾向于马克思主义。