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杜鲁门对原子弹在日本释放出的巨大能量和带来的摧毁力也是震惊的，并产生了一种未知的恐惧感。他认为原子弹使美国同全世界的关系发生了根本变化，而且为人类开辟了一个新纪元，到现在人们还不能完全了解这件事的后果、结局和问题。在如何利用和控制原子能问题上，他面临空前的职责。
毫无疑问，以某种形式控制如此巨大的能量是杜鲁门政府的重要课题。
1945年10月3日，杜鲁门向国会提出了和平利用原子能的议题，认为原子能不能由军事部门控制。很快美国国内成立了参议院原子能特别委员会，制定国内管理原子能的法律。与此同时，杜鲁门还在1946年1月14日的国情咨文中提出了国际上控制原子能的计划问题。因为在此之前，英国曾在联合国提出一个提案，建议在联合国下面成立一个原子能委员会来负责原子能的国际管控，这得到了美国代表团的支持。该提案于1946年1月26日通过，并计划在6月14日召开第一次会议。
关于美国如何具体参与进去，杜鲁门授权国务卿贝尔纳斯（Byrnes）成立一个委员会来制订控制原子能的计划，然后在6 月将其提交联合国。贝尔纳斯成立一个五人委员会，并任命副国务卿艾奇逊（Acheson）为五人委员会的主席来具体负责这一工作。同时还成立了一个为该委员会服务的顾问团，主席为田纳西河领域工程管理局主席利连撒尔（Lilienthal），成员中就包括被称为原子弹之父的科学家奥本海默（Oppenheimer）。五人委员会与顾问团合并工作，很快于当年3月21日向杜鲁门提交了一份报告，被称为艾奇逊-利连撒尔报告。
随后，杜鲁门在贝尔纳斯的建议下，选择了参议员巴鲁克（Baruch）出任美国驻联合国原子能委员会的代表。当时这一任命引发了艾奇逊-利连撒尔委员会与巴鲁克团队之间的一些分歧，因此双方分别在原报告的基础上做出一些修改，并经过一个多月的争论和沟通，于5月18日形成两份草案，一份是巴鲁克团队起草的报告，一份是艾奇逊-利连撒尔委员会修改版的报告。6月7日，杜鲁门经过权衡批准了以艾奇逊-利连撒尔委员会修改版报告为基础（90%）、包含巴鲁克团队部分意见的最终方案。该方案的核心内容是：管理原子能发展的国际权威机构具有肯定和否定的广泛权力；在世界范围内进行原子能的控制和发展活动，而且要分阶段地进行；在谈判过程中，对可泄露技术的程度都予以说明。
巴鲁克还增加了一条内容：建议给违反规定的任何国家以制裁。
艾奇逊-利连撒尔委员会对增加制裁这一条其实是持保留态度的，他们很现实地看到，鉴于美苏这样的大国的否决权的存在，惩罚一个大国利用原子能的非法活动的措施不具现实性，难道为此要发动战争吗？而巴鲁克则坚持在制裁问题上不设置否决权。经过一个星期的讨论，巴鲁克的演讲稿最终确定下来。6月14日，在联合国原子能委员会开幕会议上，巴鲁克在演讲中建议成立一个权威机构，坚决要求在这个问题上废除否决权，最后提出了艾奇逊-利连撒尔报告的主要观点。巴鲁克计划就此摆在了世界面前。
巴鲁克计划首先遭到苏联的反对。苏联代表葛罗米柯（Gromyko）提议和要求完全禁止拥有、生产和使用原子武器，而不是达成一项国际控制协定；他还声称苏联决不接受对否决权问题的任何变动。在此后的谈判中，他于7月24日重申以上建议，并彻底拒绝了巴鲁克的建议，苏联既不会全部接受这些建议，也不会接受其中的某些部分。
在杜鲁门看来，这等于要求美国销毁其原子弹，只有这样苏联人才愿意讨论交换科学情报和设立国际监督的问题。而杜鲁门的意见实际上是只有建立了这种监督以后，美国才能考虑处置其储存的原子弹。
这是完全相对的两种意见，是无法妥协的。最终，联合国的这次谈判无果而终，巴鲁克计划刚问世就遭到了失败。
巴鲁克计划的命运表明，原子能国际控制的努力虽然有多国参与，但关键却在美苏两个超级大国，而美苏实力特别是核力量的对比成为其中的决定因素。
20世纪40年代后期到50年代末，苏联核实力远逊于美国的时候，无论是联合国主持的谈判，还是国家间的核裁军与军备控制谈判都不可能取得任何进展。因为苏联在获得自己足够的核力量之前是不会自缚双手，放弃发展其核武装的机会的。直到20世纪60年代，苏联全面具备热核武器系统之后，虽然没有达到与美国数量上的平衡，但实现了摧毁力上的充足，形成了一定程度的均势，在此情况下核武器的控制才取得了一定进展，于1963年达成了《部分禁止核试验条约》。等到20世纪70年代初，美苏核力量对比达到完全平衡时，两国在战略核力量的限制与削减方面便取得了更大的进展，特别是1972年《反导条约》的达成更是奠定了国际核均势与稳定的基础，因为它使得苏联和美国相互都有一种安全感。因此从大格局来看，原子弹本身虽然不能有助于和平外交，但原子弹与均势体系相结合确实在大格局层面上保证了世界总体和平。