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“自上而下”（top-down）策略是以不同的碳源（石墨、碳纳米、炭黑及其他碳源）为起始原料，通过化学氧化法、电化学剥离法以及物理剥离法等方法将石墨烯片“分切”出来，同时将石墨烯功能化，如引入功能基团或控制石墨烯片的形貌和尺寸。相较于“自下而上”策略，“自上而下”策略具有以下几个优点：① 原材料丰富，比如石墨、碳纳米管以及其他碳源；② 制备工艺丰富多样；③ 容易实现功能化石墨烯材料的规模化制备。此策略最大的优点是易于规模化制备功能化石墨烯材料。
如前所述（第2、3章），因功能化石墨烯复合材料的制备通常与应用环境密切相关，所以其制备过程将与应用一起讨论（见第8章）。本章主要讨论“自上而下”策略制备功能化石墨烯以及具有代表性的非共价功能化石墨烯复合材料。根据目前“自上而下”策略所用的碳源，此法所制备的功能化石墨烯可为石墨类功能化石墨烯、石墨类非共价功能化石墨烯复合材料和非石墨类功能化石墨烯。石墨类功能化石墨烯是指以石墨类材料为原料，采用各种物理或化学方法制得的功能化石墨烯；石墨类非共价功能化石墨烯复合材料是以石墨为原料，制得的以非共价作用力结合在一起的石墨烯和其他材料的复合物；非石墨类功能化石墨烯是指以非石墨类材料（如碳纳米管、炭黑及有机碳源等）为原料，采用各种物理或化学的方法制得的功能化石墨烯。