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元治元年（1864）六月十日前后，伊藤与井上馨从英国回到横滨的时候，英国公使阿礼国与美国、法国、荷兰的代表正在商讨准备发起四国联合行动，并于六月十九日签署了包括军事行动在内的联合备忘录。
伊藤和井上馨去见了英国公使阿礼国，告知公使他们将马上返回长州藩，并会将自己在英国的所见所闻，包括他们看到的英国强大的军事实力和经济实力等向藩主汇报。两人确信一定能说服藩主不再采取排外政策，所以请求英国军舰尽可能将他们送到山口附近的港口。其实，英国等列强也希望避免不必要的战争，扩大通商。于是，阿礼国接受了他们的请求。六月十八日，伊藤和井上馨乘坐“巴罗萨号”军舰，并带了一艘炮舰从横滨出发，六月二十三日抵达国东半岛以北的姫岛（属于现大分县）。两人承诺回到山口之后12天之内拿到回复并返回。在这次航程中，伊藤与英国人萨道义（Ernest Mason Satow）成了朋友。萨道义比伊藤小两岁，当时还是驻日英国公使馆的翻译生，日清战争
结束后成为驻日公使（萩原延壽『遠い崖』
一巻、90～147頁，二巻、118～136頁。『伊藤公直話』132～136頁、159頁。『伊藤博文伝』上巻、120～125頁）。伊藤能很快与外国人成为朋友，是因为他的才能，也可见他的为人。与伊藤年龄相仿的萨道义来日本一年左右，非常努力地学习日语。他的日语应该比伊藤的英语好得多。
六月二十四日傍晚，伊藤和井上馨抵达山口，二十五日被叫去政事堂。他们向家老等掌权者讲述了西方见闻，建议停止攘夷并通知英、美、法、荷四国公使。但是，藩方面的回答是，藩主只有在接到将军、天皇的命令之后才可行动，所以准备去京都面见天皇，希望四国的军事行动能延缓3个月。同时，其他藩士要求斩杀他们两人的呼声也逐渐高涨。
结果，伊藤和井上馨于七月五日回到姫岛，口头转述了长州藩的回答（萩原延壽『遠い崖』二巻、138～141頁。『伊藤公直話』136～141頁）。
在此期间，七月二日，伊藤被命负责“应对外国舰队”，并因英国之行获得了10两犒赏（比伊藤身份高的井上馨则获得了15两犒赏）。伊藤将赏金随附书信寄给了母亲琴（「伊藤博文履歴」、『伊藤博文伝』下巻、1頁、同上巻、130～132頁）。
大约一个月前的六月五日，京都旅馆池田屋遭到新选组袭击，萨摩藩和长洲藩共有7名志士被杀、23名被捕。松阴门下的俊英、杉山松介也因此丧生。消息传到长州，藩中人人义愤填膺，纷纷叫嚷要起兵进京。在前一年八月十八日发生的政变中，由于萨摩和会津等公武合体派的运动，长州在京都的势力一落千丈，所以也想借此机会挽回劣势。六月十五日，长州藩开始向京都派兵，久坂玄瑞（义助）、入江九一（杉藏）等松阴门下的高徒也出发进京。
伊藤和井上馨就是在这样的局势下，乘坐英国船回到长州藩的。所以，藩政府无法简单地撤回攘夷命令。尽管藩政府没有采纳两人的建议，但是命令伊藤负责“应对外国舰队”，并对两人的英国之行进行了犒赏，公开认可了他们的行动和立场，为今后与外国进行交涉打下了基础。这么一来，伊藤等人也没有被问“盗用公款”之罪。
但是对于伊藤来说，回了国却没有达到目的，他很是沮丧，于是给在京都的木户孝允（桂小五郎）写了一封信。伊藤去英国之后，就没有与木户联系过，但从这封信来看，伊藤对木户是相当信任的。
我从海外归来，有许多事情想当面告诉您。但您在京都，我却没有完成回国的目的。并非没有遗憾，但也不想去死。如今就这么活着，虽有愧于世间体面，但尚有欲望，还不能绝世。
（木戸宛伊藤書状、元治元年七月十日、『木戸孝允関係文書』〈東〉一巻）
七月十九日，抵达京都的长州藩兵围攻京都御所，在御所周围各个入口与支持幕府的会津、萨摩等藩的军队交战，这就是历史上的禁门之变。但由于兵力不足，长州藩大败，入江战死，久坂负伤自杀，原本就在京都的木户则逃到了但马（位于现兵库县北部）隐藏起来。同月二十四日，幕府得到讨伐长州的天皇敕命，向西南二十一藩下达了出兵命令。