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吕不韦在秦国任相国期间，最值得称道的是他主持编纂了《吕氏春秋》一书。
《吕氏春秋》一书的编纂工作，是由他门下的宾客们完成的。当时，各诸侯国中宗室权贵们大兴“养士”之风，如齐国的孟尝君田文、魏国的信陵君魏无忌、赵国的平原君赵胜、楚国的春申君黄歇，无不养士“三千人”或“数千人”。“吕不韦以秦之强，羞不如，亦招致士，厚遇之，至食客三千人。”齐、魏、赵、楚四公子的养士，其主要目的是为了培植个人势力，从政治上攫取更多的权力。因而他们所养的士，成分复杂，从鸡鸣狗盗之徒到政客术士，无所不包，应有尽有。
吕不韦的养士，与上述四公子有所不同。吕不韦自庄襄王时已专断秦国大权，秦王政又是年少即位，他无须通过养士的方式在政治上攫取权力。因此，吕不韦门下所招致的食客，多是学者、文士之流。他养士的目的，是请他们著书立说，即所谓“是时，诸侯多辩士，如荀卿之徒，著书布天下，吕不韦乃使其客人人著所闻，集论以为《八览》《六论》《十二纪》，二十余万言，以为备天地万物古今之事，号曰《吕氏春秋》。”“上观尚古，删拾春秋，集六国时事”。（《史记·十二诸侯年表》）
《吕氏春秋》一书的编纂和问世，是轰动当时的一件大事。作为一部由众多学者集体编纂的论集，《吕氏春秋》分为《十二纪》《八览》《六论》三个组成部分。从《吕氏春秋》一书的内容来看，它体现了战国后期学术思想在百家争鸣中所呈现出的某种融合趋势，强调的是实现国家统一，主张建立大一统的中央集权制国家。
吕不韦招揽各派学者，不囿于一家之说，对各家学说均有所采取，并按照他的授意编纂成《吕氏春秋》一书，为统一后的中国提供了治世方案的理论根据。元人陈澔所说的“吕不韦相秦十余年，此时已有必得天下之势，故大集群儒，损益先王之礼，而作此书，名曰《春秋》，将欲为一代兴王之典礼也”（《礼记集说》），对吕不韦组织文人编写《吕氏春秋》的意图作了精辟的说明。
《汉书·艺文志》将《吕氏春秋》列于杂家。其实，该书自有它的思想体系，正如汉人高诱《吕氏春秋序》所说：“此书所尚，以道德为标的，以无为为纲纪，以忠义为品式，以公方为检格，与孟轲、孙（荀）卿、淮南、杨雄相表里也。”高诱认为：《吕氏春秋》一书是以黄老学派的学说作为编纂时的指导思想的。而黄老学派则如司马谈《六家要旨》所言，是“因阴阳之大顺，采儒、墨之善，撮名、法之要”，即吸取各家学派之所长。《汉书·艺文志》称杂家者流“兼儒、墨，合名、法”，则是对杂家包括《吕氏春秋》一书恰如其分的概括。
《十二纪》自孟春到季冬，从一年十二月的季节气候谈起，详述天子对农事活动的重视，分别论述每个月农事活动的具体内容以及有关自然资源保护和自然灾害等有关事项，体现了编者的农本思想和黄老学派“因阴阳之大顺”的特征，把阴阳家学派“春生夏长、秋收冬藏”的“天道之大经”作为“天下纲纪”。
《吕氏春秋》主张“有道之主，因而无为”（《知度》篇），要求君主做到清静无为，便可以治理好国家。这显然是吸取了道家学派创始人老聃的“无为而无不为”思想。
《吕氏春秋》主张用“八观六验”“六戚四隐”来加强对官吏的考核，这同法家学派的君主用君临之术来考核、驾驭臣下的理论是相一致的。
《吕氏春秋》对儒家学说的吸取，更是比比皆是。书中所说的“宗庙之本在于民”“以德得民心以立大功名”，无疑是对孟轲的“民为贵”思想的继承和发展。书中所说的“为天下及国，莫如以德，莫如行义”，正是对孔丘“为政以德”理论的继续和发展。
《吕氏春秋》的《安死》《节哀》篇所提出的“先王以俭节葬死”，正是对墨家学派反对厚葬久丧、主张节丧理论的继续和发展。
《吕氏春秋》的《正名》中所谈到的“管仲之辨名实，审也”，表明对名家学派“正名实”的学说亦是有所吸取的。
《吕氏春秋》的《上农》《任地》《辩土》《审时》四篇，对战国农家学派的学说亦多所吸取。早已失传的战国农家著作如《神农》《野老》的某些内容，从《上农》等四篇中可略知一二。
《吕氏春秋》强调实现国家的统一，说“乱莫大于无天子”（《谨听》）；又强调实行中央集权，说“王者执一，而为万物正”（《执一》），主张建立大一统的中央集权制国家，这同法家学派韩非的“事在四方，要在中央，圣人执要，四方来效”（《扬权》）、建立统一的中央集权的“超五帝、侔三王”（《五蠹》）的大帝国的理论是完全一致的。
秦王政八年（公元前239年），《吕氏春秋》一书的编纂工作基本上已经完成，吕不韦将《吕氏春秋》“布咸阳市门，悬千金其上，延诸侯游士宾客，有能增损一字者，予千金。”而“时人无能增损者”（高诱《吕氏春秋序》）。《吕氏春秋》一书从内容到文字，绝非不可增减一字。当时无人增损的真正原因，如高诱所言：“时人非不能也，盖惮相国，畏其势耳。”（高诱《吕氏春秋序》）在某种意义上说，吕不韦是在进行“民情测验”，以测示自己的权势，大有借此向秦王政示威的味道。
吕不韦编纂、公布《吕氏春秋》的目的之一，从他为该书所写的《序意》中，还透露出如下消息：
“维秦八年，岁在涒滩，秋甲子朔。朔之日，良人请问《十二纪》。文信侯曰：‘尝得学黄帝之所以诲颛顼矣。爰有大圜在上，大矩在下。汝能法之，为民父母。’”
这里，吕不韦把《吕氏春秋》同黄帝诲颛顼联系在一起，自比于黄帝，视秦王政为颛顼，暗示嬴政要像颛顼那样接受黄帝的教诲，把《吕氏春秋》当成为秦王政编写的教科书。这一年嬴政21岁，吕不韦想借此要嬴政亲政后，依旧接受自己的控制，继续专断秦国大权。然而，嬴政于次年亲政并扑灭长信侯嫪毐的事实，使吕不韦的上述目的亦随之付诸东流。