40岁以后，高迪开始运用更成熟、更具有个人风格的建筑语言，使其作品进入了下一个阶段，这些作品也为高迪赢得了更多声誉，为人所熟知。进入20世纪后，高迪不再从杂乱的历史样式中寻找灵感，而是转向了自然，他以自然为灵感创造出一系列新的造型和结构形式，表现出强烈的原创性。高迪在这一时期的代表作有古埃尔公园、米拉之家、巴特罗之家、古埃尔工业园区教堂、圣家堂等。成熟期的作品展现出高迪的现代意识、自然主义思想和独特的个人风格。

1900年开始建造的古埃尔公园是高迪的作品中和自然景观联系最密切的一个。这个项目最早的概念源于霍华德的田园城市理想，地点在距离巴塞罗那主城区4千米远的丘陵地中。它反映了一种工业革命后城市发展和社会改造的新思潮。高迪为这个中产阶级的居住区规划了60块三角地，用蜿蜒的步道和融入地形的柱廊相连形成了一个有层次的交通系统，再加上粗糙的石块与盆栽，项目整体呈现出一种与天然环境相得益彰的有机感。古埃尔公园作为一个居住区项目，由于商业运作模式的失败和战争的影响，只建起了两套住宅和公共核心区。但高迪在当时的建造中就局部采用了钢支架和预制模块等超前的技术和可循环利用的排水系统。在公共核心区部分还能看到古典元素多立克柱阵构成的市场厅，意图彰显一种地中海地区的民主精神。古埃尔公园现已被改建为一座名副其实的市民公园。

1904年起，高迪开始在巴塞罗那城区为新兴资产阶级建设特别的公寓建筑。首先开始的巴特罗之家是一个公寓改建项目，花费了两年的时间进行建造。完工不久高迪又接受委托在不远处设计米拉之家公寓。巴特罗之家和米拉之家都位于城市扩建新区中重要的街道上，反映了城市生活中新兴资产阶级对住宅理念的新愿景。在外部造型上，两个建筑都运用了蜿蜒怪诞的曲线造型，显得与其周围的环境格格不入。但高迪在这里采用了象征地中海文化的海洋隐喻和加泰罗尼亚的文化符号，迎合了当时富有的工业资本家们所追求的标新立异与民族特色。高迪对这两幢公寓的创新不仅停留在表面上，他还十分重视采光通风效果、楼层布局和阁楼层与屋顶层的空间效果，营造出了更适应现代生活的内部空间。随着米拉之家、巴特罗之家、古埃尔公园等项目的建成，高迪完全确立了自己的风格，大胆地提出了新的结构和空间形式。高迪认为米拉之家是他建造过的最好的房子，用自然灵感和民族的浪漫感性地体现了反传统的精神。

古埃尔工业园区教堂和最负盛名的圣家堂，虽然均是宗教建筑，却采用了感性的试验结构和自然有机的设计理念，体现出高迪对新方法的探索和钻研精神。在古埃尔工业园区教堂地下多边形的祈祷室和门廊中，他使用了双曲抛物面、倾斜的玄武岩柱子、肋骨式弯梁等，圣家堂的内部则运用了抛物线拱、螺旋曲面、锥曲面等源于自然的几何形态。最有创造性的结构形式是高迪的倒置悬链拱模型，起初为设计工业园区教堂的高塔而发明，后来在圣家堂中得以实现。这些理性的几何形式成了高迪为宗教建筑结构创新的关键，其中所采用的方法在现代建造史上也是大胆的突破，得以让他塑造出与以往不同的教堂空间。尽管圣家堂的结构是建立在哥特式的建造逻辑基础之上的，高迪却利用新的结构形式创造出一种犹如神秘森林的超大内部空间，不寻常的18座塔楼也在城市中象征着那座由自然缔造的蒙赛特拉山。两座教堂都展现出有机的艺术形态。

1883年到1926年，高迪在圣家堂工作了43年，由于建造缓慢，圣家堂的创作时期与大多数其他作品平行。从1914年高迪搬进圣家堂的工作间开始，他便不再接受其他项目，把最后的职业生涯几乎全部奉献给了圣家堂的设计和建造，直到1926年去世。这一作品综合表现了高迪几乎所有的创作理念和最丰富的想象力，所以1914年至1926年这段时间也在一些著作中被归为高迪的创作晚期。作为成熟期的升华，这一作品又体现出一种超越自然的伟大情怀。在圣家堂脚下还有一座完全由砖拱做成的小学校，立面和屋顶都是符合几何规则的正弦波锥曲面。在这座没有过多装饰、以实用性为主的小建筑中，高迪依然用最少的材料、最具当地特色的砖拱建造表达出一种建构的美。这座小建筑在结构和美学上的重要性并不亚于圣家堂。

思想家、艺术史学家亨利·罗素·希区柯克认为：“高迪的艺术丰富多彩，无法概之以一种简单程式。” 高迪作为一个建筑师被重新重视起来，很多人去研究他的作品。艺术史学家和建筑专家专门对他的建筑作品进行分析，但是所有人都认为无法将高迪锁定在一种特定风格或者派别中，因为高迪受到各种文化的影响，地中海和阿拉伯的、歌特复兴式的、新巴洛克式的、自然主义的、理性主义的，各种词汇综合成了一种新的建筑语言。虽然他作品中的某些元素符合新艺术运动、有机主义、表现主义等，他的观点也具有很强的现代意识，但是高迪的每个作品都不尽相同，很难概括为某种风格。他融会百家，并善于从中创新，形成一种超越时代的艺术审美。基于对他的各种评论，历史上甚至产生过许多特别的文化现象。直到今天，他个性的作品对其后的设计师和艺术家仍影响深远，在全世界有许多追随者，他的传奇故事和非主流的思想也受到广泛关注。这被后人称作高迪主义（Gaudianism）。 47dQ72TC9iQ3vJ3GRR7E4MdwHgbPBFRy96/1ORwSws1tJxI2t9Exjn3zee+Y9TCw