3.2 太赫兹时域光谱技术

随着太赫兹波的产生和探测技术的不断发展，以及太赫兹功能器件的改进，太赫兹时域光谱系统作为主要的太赫兹研究手段正不断地发展。严格意义上的第一套太赫兹时域光谱系统是由Exter等于1989年搭建的 ^[4] 。后来，他们利用该系统对水蒸气进行了测量，首次获得了水蒸气在太赫兹波段的时域光谱，并通过傅里叶变换得到水蒸气在太赫兹频域的吸收谱线。通过将样品信号和参考信号进行对比分析，得到了水蒸气在0.2~1.45THz内最强的九条吸收谱线及其准确的频率位置。随着太赫兹功能器件研究的发展和更多新材料的应用，太赫兹时域光谱技术也向着具有更宽的可测量带宽、更快的扫描速率、更大的信号传输能量、更高的频率分辨率等方向不断发展。

与其他光谱技术相比，太赫兹时域光谱技术的特点主要如下：

（1）太赫兹时域光谱系统一般具有0.1~4THz的带宽，可测量的光谱范围大；

（2）太赫兹时域光谱系统可以在室温下运行，避免了复杂的制冷系统；

（3）太赫兹时域光谱系统可以进行皮秒量级的时间分辨率的测量，可以研究样品在皮秒、亚皮秒时间单位内的瞬时变化过程；

（4）利用太赫兹时域光谱系统不仅可以测量得到太赫兹脉冲的振幅信号，还可以同时得到太赫兹脉冲传播的相位信息；

（5）太赫兹时域光谱系统具有非常高的信噪比，一般可达10 ⁴ 以上。

3.2.1 太赫兹时域光谱系统的基本结构

透射模式的太赫兹时域光谱系统主要由四部分组成：飞秒激光、太赫兹波发射源和探测器、光路延迟线及光路控制器件。以太赫兹光导天线为发射源和探测器的系统为例，其基本组成如图3.2所示。在太赫兹时域光谱系统中，由激光器发出的飞秒激光脉冲被分光镜分为泵浦光和探测光，分别沿泵浦路径和探测路径传播。在太赫兹波发射端，泵浦光沿泵浦路径经反射镜会聚于光导天线（Photocondu ctive Antenna，PCA）或非线性晶体上，激发出太赫兹波。然后，利用一对离轴抛物面反射镜将所发射出的太赫兹波准直并会聚于样品上。经过样品之后，载有样品性质信息的太赫兹波经另一对离轴抛物面反射镜准直和会聚后，被PCA探测器接收。在太赫兹波探测端，探测光经过延迟光路后被反射镜会聚在PCA探测器上，PCA探测器输出与太赫兹信号相关的电流信号，经锁相放大器放大后得到最终的测量信号，再经傅里叶变换得到相应的太赫兹频谱。图3.3所示为太赫兹时域光谱系统的光路示意图。

3.2.2 太赫兹时域光谱测量原理

1.透射模式测量下样品电磁参数的提取

假设入射太赫兹波为频率为 ω 、传播方向为 z 方向的单色平面波，入射到复折射率 =n+ i κ 的样品上，则太赫兹波可表示为

式中， E ₀ （ t ） =E ₀ e ^{i ωt} 表示入射到样品前的太赫兹波形。设样品的厚度为 d ，则频域内透射的太赫兹波可表示为

带有样品信息的太赫兹波可表示为

参考信号可视为通过与样品厚度相同的真空区域后的太赫兹波（ n= 1， κ= 0），可表示为

式（3.15）、式（3.16）相比可以得到

式中， A 为透射模式测量下的振幅比； ϕ 为相位差。所以，可以直接得到样品的折射率为

和样品的吸收系数为

2.反射模式测量下样品电磁参数的提取

反射模式测量下对待测样品电磁参数的提取与透射模式测量类似，根据菲涅耳公式，在垂直入射和反射面为平面的情况下，反射波可以表示为

式中， 为反射前入射太赫兹波所在样品的复折射率； 为产生反射的样品的复折射率； E ₀ （ ω ）表示入射波。将带有样品信息的太赫兹波电场强度与无样品信息的参考信号电场强度相比，得到

式中， ϕ 为相位差。其中，假设入射太赫兹波由空气入射，且参考信号来自对太赫兹波完美反射的反射表面，在实际实验系统中一般采用镀金或镀银平面反射镜来近似实现。将复折射率 = n +i κ 代入式（3.21），得到

式中， r 为反射模式测量下的振幅比。由此，可以得到样品的折射率和吸收系数为

值得注意的是，在反射模式测量中，由于参考信号由反射镜提供，所以反射镜与样品位置上的误差就会强烈影响测量结果中信号相位的变化，从而影响折射率和吸收系数的计算提取。

由式（3.24）可得，当 r= 1且 Φ= 0时，吸收系数达到最大值，此时

3.2.3 太赫兹时域光谱系统的衍生系统

太赫兹时域光谱系统是太赫兹研究中重要的测量系统，为了满足不同的测量目的和条件要求，人们对太赫兹时域光谱系统进行了各种改进。

1.反射式太赫兹时域光谱系统

反射式太赫兹时域光谱系统是测量对太赫兹波全反射或半反射材料的系统。根据菲涅耳定律，反射率与样品材料的复折射率有关，所以从反射信号中也可以提取样品材料的参数信息。与透射式太赫兹时域光谱系统相比，反射式太赫兹时域光谱系统中的探测部分不放置在样品之后，而是放置于与入射的太赫兹波方向成一定角度的位置（对应于斜入射反射测量情况），或者是利用放置于入射光路中的半透半反镜将探测信号反射到探测器上（对应于正入射反射测量情况）。反射式太赫兹时域光谱系统大体上可以分为两种。一种是单反射式太赫兹时域光谱系统，入射太赫兹波在样品表面反射一次，直接被PCA探测器接收，如图3.4所示。另一种是双反射式太赫兹时域光谱系统，也称为自参考结构，需要在样品表面加工一层高阻硅透射窗结构。测量时，太赫兹波探测器所接收到的信号包含了太赫兹波在窗口材料与空气交界面上的第一次反射信号，以及太赫兹波在窗口材料与样品材料交界面上的第二次反射信号，如图3.5所示。探测到的这两个反射信号分别作为参考信号和样品信号来计算样品参数。

2.差分式时域光谱系统

在普通的太赫兹时域光谱测量中，锁相放大器仅对与斩波器同频率且同相位的输入信号进行放大并测量。这样能够有效地屏蔽其他频率上的噪声信号，有利于提高系统测量的信噪比。但是，锁相放大器对于太赫兹波本身可能携带的噪声信号则没有办法消除。差分式时域光谱系统是一种直接测量参考信号和样品信号之间差异的系统，避免了当样品对太赫兹波的调制度很低时，太赫兹波所包含的样品信息容易被自带噪声湮没，从而能够有效提高对于此类样品光谱的测量精度。差分式时域光谱系统示意图如图3.6所示。其中样品并不固定，而是与参考物体一起以一个较低频率摆动，交替通过太赫兹波照射范围。接收端使用双重锁相放大器，前一台锁相放大器使用斩波器或其他光学调制器件的频率作为参考频率，其输出信号输入到后面串联着的以样品摆动频率为参考频率的第二台锁相放大器中。这种方法可以用来准确测量微米量级的超薄样品的光学参数，还可以用来对分子之间亲和力进行传感测量，也可以对单层细胞变化、极性液体等样品进行实时测量。

3.太赫兹波导光谱系统

太赫兹波导光谱系统是指将太赫兹波导器件（如平行金属板波导、金属线波导等）与太赫兹时域光谱系统相结合所构成的系统。太赫兹波导器件的使用能够有效减小太赫兹波在传播过程中的损耗，增强太赫兹波与样品的相互作用，使测量更加精确。以平行金属板波导太赫兹时域光谱系统为例，其结构如图3.7所示。

4.空间扫描太赫兹光谱成像系统

空间扫描太赫兹光谱成像系统是在太赫兹时域光谱系统的基础上发展起来的，可以测量样品一个区域的光谱数据。其与普通的太赫兹时域光谱系统的不同之处在于，在原本样品的位置上放置了一个二维平移台，被测样品固定于平移台上。通过调整平移台，被测样品可以在垂直于入射太赫兹波的平面上移动，从而实现对样品区域的二维扫描。二维平移台由计算机程序控制，可以随着光谱系统的测量同步移动，扫描精度由太赫兹波聚焦在样品上的光斑大小决定，样品每一点的透射或反射的时域光谱都被依次记录，最终形成物体的整体太赫兹光谱图像。与普通光学成像不同的是，这种扫描成像的每个像素点都可以构成一个完整的太赫兹脉冲时域波形。空间扫描太赫兹光谱成像系统不仅能够获得样品的图像信息，还能够由每个像素点的光谱信息得到样品各部分的物质组成。通过太赫兹波的相位分析还可以确定样品的折射率分布或各部分厚度分布，如图3.8和图3.9所示。

5.二维太赫兹电光成像系统

由于需要逐点扫描，而且扫描点的移动是依靠机械平移的，所以空间扫描太赫兹光谱成像过程非常耗时。为了缩短成像时间，基于二维探测阵列和电光晶体的泵浦-探测原理的二维电光成像技术得到了快速发展，如图3.10所示。由样品透射或反射的太赫兹波直接调制电光晶体，探测光经过被太赫兹波调制的电光晶体后再成像到电荷耦合器件（Charge Coupled Device，CCD）相机中，可以直接获得能够反映经样品后太赫兹波强度分布的光学图像。