另一种合成三维粉体石墨烯的方法是利用金属的自蔓延燃烧过程。例如，镁和锂金属被用作还原剂，在气体碳源（例如CO 2 /CS 2 ）中燃烧以产生核-壳MgO/Li 2 S石墨烯结构，副产物MgO和Li 2 S作为石墨烯的载体。2015年，Xing等采用镁粉和锌粉的混合物作为模板和还原剂，将CO 2 还原为致密的多孔石墨烯。相对于活性炭，其具有高比表面积（1900m 2 ·g -1 ）、良好的导电性（1050S·m -1 ）与合适的密度（0.63g·cm -3 ），其制备过程如图1-24所示。将1.5g Mg粉或/与不同量的Zn粉充分混合置于Al 2 O 3 瓷舟中，再向管式炉中通入70sccm的CO 2 流并在680℃下加热60min。反应结束后，收集黑色产物并在室温下将其置入2.0 mol/L HCl溶液中搅拌10h以除去MgO（和ZnO）。然后将混合物过滤并用去离子水洗涤数次，直至过滤物pH值约为6。最后，使用乙醇冲洗过滤后的固体碳产物，将其在室温下过夜干燥。生成石墨烯的反应可以由以下化学方程式描述

（1-1）

2016年，Wei等利用活泼金属钠与CO 2 直接反应，制得了石墨烯。将钠装载入陶瓷管式反应器中，接着CO 2 在室温、50 psi 的初始条件下进入反应器，然后以10℃·min -1 的速率加热至600℃并保持24h即可得到三维石墨烯。再将得到的三维石墨烯用质量分数为36.5％的浓盐酸及去离子水清洗10次以上，最后离心使其与其他固体产物分离。将三维石墨烯在80℃下过夜干燥，最终得到石墨烯材料。

采用场发射扫描电子显微镜（Field Emission Scanning Electron Microscope, FESEM）观察到该石墨烯材料的层状结构，如图1-25所示，可以看到一个三维紫薇花状结构。花状结构中的石墨烯层从TEM图像可以看出大约是1.5nm，约为4层。拉曼光谱的结果表明该方法合成的石墨烯含有丰富的缺陷。

2017年，Tan等报道了一种通过一步固态反应合成Li 2 S@石墨烯纳米复合材料的方法。在此方法中，将0.4g锂金属箔片在管式炉中与氩气携带的CS 2 蒸气在650℃下反应5h，能同时产生Li 2 S纳米晶体和少量石墨烯的包覆产物，从而形成了Li 2 S@石墨烯纳米胶囊，一批可以获得约1.0g的产物。所得产物可以直接用于表征和电化学测量，无须进一步处理。以此获得的材料表现出独特的结构和优异的电化学性质，包括紧密的结构完整性、良好的导电性、低的活化屏障和显著的电化学性能。该方法利用的反应如下

（1-2）

这个反应在热力学上是十分可行的，因为在923 K时，计算得到的吉布斯自由能（Δ G ）为-796.95kJ·mol -1 。

通过TEM的结果[图1-26（a）～（c）]可以看出所合成的物质是Li 2 S@石墨烯结构，在Li 2 S核心周围观察到跨越了10～20个石墨烯层的轮廓层。这种结构最显著的优势在于其非常紧凑，其中石墨烯外壳下方几乎所有可用空间都被Li 2 S纳米颗粒占据。因为Li 2 S是整个电池循环中活性物质密度最小的部分，所以胶囊可允许的膨胀程度最大。紧凑、均匀和完整的石墨烯包覆层有助于在循环过程中将活性物质限制在纳米胶囊中。

2017年，Li等采用一种绿色、可控、超快速的自蔓延高温合成（Self-propagation High-temperature Synthesis, SHS）工艺，将CO 2 转化为高品质的石墨烯。SHS本质上是一种用能量将一部分样品激发的放热反应，强放热反应释放的热量产生燃烧波，并自发地穿过剩余材料。与常规方法相比，SHS的主要特点是整个反应时间极短，通常反应时间为数秒，其释放的大量热量为高速燃烧波（20cm·s -1 ）提供了足够的驱动力。由于在放热反应的高温（5000 K）下，反应组分存在自净作用，SHS产物通常具有更高的纯度和更好的结晶度。SHS的另一个重要特征是可实现材料的大规模制备。因此，SHS的这些特性为利用CO 2 生产石墨烯提供了借鉴。

图1-27（a）是SHS法制备石墨烯的示意图。在充满CO 2 的密封SHS腔室中，对MgO和Mg粉末（MgO/Mg质量比为8）的混合物进行初始热激发，反应方程式为

（1-3）

其中利用反应释放的热量作为维持SHS过程的热力学动力。CO 2 气体容易被Mg还原成石墨烯（用SHSG-8表示），而MgO提供足够的空间来引导石墨烯片的连续生长，有效地防止石墨烯凝聚成厚的颗粒[图1-27（b）]。因此，在稀盐酸中除去MgO模板后，剥离的形态可以在得到的石墨烯片中良好地保存。

值得注意的是，整个SHS反应只持续几秒钟，并且在整个合成过程中不需要能量输入。该方法的生产规模仅由SHS设备尺寸影响，且后处理过程不产生污染，这为石墨烯的绿色生产开辟了极具吸引力的前景。该方法合成出来的石墨烯由相互连接的少层石墨烯组成，其被整合到交织的骨架中，用来在相邻层之间提供多孔空间[图1-28（a）]。这种连续交联的结构有助于改善石墨烯片的堆叠和片层导电接触。