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1918年，徐志摩拜梁启超为师后，随即赴美，入克拉克大学社会学系读书，所习专业为银行及社会学。1919年6月，徐志摩在克拉克大学毕业，获该校一等荣誉奖。同年9月，考入哥伦比亚大学研究院习政治，倾心于政治、劳工、民主、文明等问题的研究。1920年9月，徐志摩以学位论文《论中国的妇女地位》获哥伦比亚大学经济学硕士学位。
徐志摩在克拉克时与董任坚、张道宏、李济之等，结识了吴宓、梅光迪、赵元任等中国留学生。他政治热情空前高涨，热心各种社团活动，曾加入陆军训练团接受军事训练，还和李济之一起参加了哈佛大学的中国学生国防会，并意欲成立“中华合作协进社”。
1920年9月获得硕士学位后，徐志摩了放弃了继续攻读博士学位的机会，随即离美赴英，拟进剑桥大学跟罗素读书。但到伦敦时，罗素已去中国，徐志摩遂改进伦敦大学政治经济学院，师从著名政治学家拉斯基攻读政治经济学博士学位。1921年因与拉斯基的矛盾，经剑桥大学教授狄更生帮助，从伦敦大学转入剑桥大学国王学院，由此开启了康桥时期。
1920年冬，张幼仪随刘子锴至英国伦敦，与徐志摩相聚。1921年秋，张幼仪赴德求学，居柏林，徐志摩仍在伦敦。1921年徐志摩在英国认识林长民及其女林徽音，经林长民介绍认识狄更生。1922年2月，徐志摩次子彼得生于柏林。3月，在柏林由吴经熊、金岳霖作证，与张幼仪离婚。
在英国期间，徐志摩结识了曼殊菲尔、陈西滢、章士钊、威尔斯、魏雷和卞因等中英著名作家和学者。