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正德五年（1510年），王阳明离开贵州，到江西任庐陵县知县。此后相当长一段时期，王阳明都是在事与思的重合交错中度过的。正是在这种交融中，王阳明对“第一等事”的思考进一步趋于成熟与系统化。
赴庐陵以前，王阳明虽然也多次在吏部、兵部任职，但地方的实际工作较少涉及。在庐陵任上，王阳明获得了展示其实际工作才干的机会。阳明赴任以前，庐陵的社会秩序较乱，案件堆积。王阳明到任后，并不一味依赖严刑峻法。他首先从清理各级政权机构入手，建立了保甲制度，谨慎地选择地方贤达（里正三老），使之劝谕本地。同时又整顿驿站，梳理捐税，杜绝各种管理漏洞。经过这一番整肃，县治面貌为之一变，本来狱案积压的庐陵，“由是囹圄日清”（《年谱一》，《全集》，1230页）。
龙场悟道后，王阳明对心体的作用给予了更多的重视，这种观念亦体现于其政治实践。庐陵期间，阳明“为政不事威刑，惟以开导人心为本”（同上）。他到任后不久，当地流行病疫，老百姓怕传染，往往骨肉之间也不相互照料，一旦患病，便无人送饭送药，常饥饿而死。王阳明目睹此状，甚感忧虑，即以告示劝谕全县父老：“夫乡邻之道，宜出入相友，守望相助，疾病相扶持。乃今至于骨肉不相顾。……中夜忧惶，思所以救疗之道，惟在诸父老劝告子弟，兴行孝弟，各念尔骨肉，毋忍背弃。”（《告谕庐陵父老子弟》，《全集》，1027页）其言辞之恳切，令人不能不为之所动。这里并没有诉诸抽象的理论说教，而更多地是以真情相感化，从中已依稀可以看出心体与超验天理的差异。
王阳明在庐陵的时间并不很长。正德五年八月，刘瑾伏诛，王阳明的政治生涯出现了转机。同年十二月，王阳明升任南京刑部主事。翌年调至京师，任吏部主事。公事之余，常与友人、学生论学。当时，其弟子徐成之和王舆庵争论朱陆异同，王阳明致书徐成之，阐述了自己的看法。王舆庵认为陆象山专以尊德性为主，徐成之则认为朱晦庵专以道问学为事，王阳明对此提出了不同看法。根据他的观点，陆象山固然重德性，但亦未尝忽视读书；朱晦庵讲道问学，但亦并非不重德性。总之，“晦庵之与象山，虽其所以为学者若有不同，而要皆不失为圣人之徒”（《年谱一》，《全集》，1233页）。这里既肯定了尊德性与道问学的统一，又表现出范围朱陆而进退之的思维趋向。
居京师期间，王阳明与湛若水的交往有了进一步的发展。早在弘治十八年（1505年），王阳明已结识湛若水。当时阳明开始收弟子讲学，并以立志成圣为讲学宗旨，但却被时人目为标异好名，惟湛若水对此颇为赞赏，二人一见定交，共以倡明圣学相勉。后王阳明因抗疏直谏遭谪，赴谪前，湛若水曾以诗相赠，勉励他继续追求圣学：“愿言崇明德，浩浩同无涯。”（《九章赠别序》，《甘泉文集》卷二十六）自庐陵入京，王阳明与湛若水重逢，并与黄绾相识（黄绾后执弟子礼），三人遂定为至交，“订与终日共学”。在学术上，阳明与湛若水并不完全相同。湛若水为学主随处体认天理，王阳明则自龙场始，便侧重理与心的统一，但这并不妨碍二者在学问上的相互切磋。当湛若水在正德六年出使安南时，王阳明颇为之怅然，特为文相赠。文中写道：“夫惟圣人之学，难明而易惑，习俗之降愈下而抑不可回，任重道远。”（《年谱一》，《全集》，1234页）这既是对湛若水的厚望，也是一种自勉，而其中又蕴含着拒斥流俗（世儒之学），重建和光大圣学之意。
正德七年（1512年），王阳明升任南京太仆寺少卿，此时阳明已多年未回越地老家，遂决定顺道回越探亲。恰好其妹婿徐爱亦升为南京工部员外郎，于是两人便于翌年初同舟归越。早在正德二年，王阳明赴谪之前，徐爱已执弟子礼，此次同行，又使徐爱获得了问学的机会。在舟中，王阳明着重向徐爱阐发了《大学》宗旨，内容涉及心与理、知与行、心与物等关系，从中已可看到其心学体系的某些基本思想。徐爱“闻之踊跃痛快，如狂如醒者数日，胸中混沌复开”（《年谱一》，《全集》，1235页）。归越后，又与徐爱同游四明山，在山林之中继续心学的讨论。事后，徐爱将王阳明的论学内容记录下来，编入《传习录》卷首。
赴南都前，王阳明先至滁州督马政。这是一个闲职，有较多的时间可以从事论学。滁州虽然地方偏僻，但风景秀丽，环境清静，是读书讲学的好去处。居京师期间，王阳明的弟子便已日增，有的虽地位在阳明之上，但闻阳明之学后，深为感佩，乃师事之，如吏部郎中方献夫。至王阳明离开京师前，受业门生已差不多有二十来人。王阳明到滁州后，门生又渐集，日遨游于山水间，在秀峰清泉中相与讨论“第一等事”。有时数百人在月夜环龙潭而坐，“歌声振山谷”，其情景蔚为壮观。学生常当场提出问题，王阳明则随时加以阐释，弟子开悟之后，往往踊跃歌舞，师生间的问答显得十分生动。龙场之后，阳明曾一度让弟子静坐，以补小学收放心一段工夫。滁州期间，王阳明虽仍提静坐，但同时强调静坐并非禁绝思虑。其弟子孟源曾就“静坐中思虑纷杂，不能强禁绝”请教王阳明，王阳明回答到：“纷杂思虑，亦强禁绝不得；只就思虑萌动处省察克治，到天理精明后，有个物各付物的意思，自然精专无纷杂之念。”（同上书，1236页）这里已注意到把静与佛家的坐禅入定区别开来，以避免由静流于虚寂。
滁州讲学历时约半年。正德九年，王阳明又升任南京鸿胪寺卿。当王阳明离滁州时，门生弟子依依难舍，一直送至江边，仍不愿离去，表现了至深的师生情感。王阳明到南京后，周围很快又汇集了众多的门生。师生共聚一处，相与辨析义理，几乎每日都不间断。王阳明在滁州时已隐隐感到过分执著于静，有流于虚寂之虞，这种趋向后来在滁州游学的弟子中确实有所显露。他们立志固高，但实地工夫却较少，有时不免放言阔论，标立新奇，甚而背离阳明所教。这种现象使王阳明感到忧虑：“吾年来欲惩末俗之卑污，引接学者多就高明一路，以救时弊。今见学者渐有流入空虚，为脱落新奇之论，吾已悔之矣。”（同上书，1237页）高明一路，主要侧重悟见本体，仅仅明见本体，则很容易导向疏放。有鉴于此，王阳明在南京较多地强调做“省察克治实功”。对论学和教法的这一类反省总结，也促使王阳明更深入地思考本体与工夫的关系，并逐渐形成本体与工夫统一的论学宗旨。
正德十一年（1516年），王阳明升任都察院左佥都御史，巡抚南、赣、汀、漳等地。当时江西民变屡屡发生，并渐渐流而为寇，王阳明此行的使命便是平定以上各地的变乱。相对而言，王阳明以往所任大都为闲职，巡抚江西所担负的则是一种军政重任。面对新的任命，王阳明的心境颇为复杂。就“第一等事”（成圣）的追求而言，事功无疑是其题中应有之义，而过分突出高明一路所导致的偏向，也使实地用力这一面显得更为不可或缺。从这方面看，江西事功似乎可以成为王阳明南京时期注重实功的逻辑延续。然而，此时王阳明早已人到中年，多病之躯，使他常有未老先衰之感；祖母岑夫人年已九十六，作为孙辈，阳明亦时时感到有侍奉之责；同时，尽管王阳明年轻时一度溺于骑射，并曾研习兵法，但毕竟缺乏统兵征战的军旅经历，骤然独任征讨军务，其压力不难想见。正是在这种种的内在紧张中，王阳明开始了南赣之行。
南赣等地的武装变乱为时已甚久，起事者以山势险峻之处为依托，利用诸省交界的特殊环境，出入随意，进退自如。对这样的武装，重兵难以施展，兵力不足又无法奏效，因而明廷对他们一直苦无良策。初到南赣，王阳明首先从整顿地方政权入手，推行十家牌法，断绝平民与民变武装之间的交往；同时挑选精壮骁勇者组成民兵，以配合正规部队；在地方安定之后，才出兵征讨。根据对象的不同，王阳明或正面进军，或间道出奇兵，连战连捷。军事征战之外，又辅之以招抚。通过地方工作与军事行动并举、战与抚双行、强攻与奇袭交用，王阳明先后平定了漳州、大帽山、横水、桶冈等处的民变，前后仅历时一年余。
巡抚南赣的实践，使王阳明进一步意识到“心”上工夫的重要。在征剿过程中，王阳明时时注意对反叛者晓之以理，动之以情。平漳州后，乐昌、龙川等地尚待征讨，用兵前，王阳明即先告谕对方：“人之所共耻者，莫过于身被为盗贼之名；人心之所共愤者，莫过于身遭劫掠之苦。今使有人骂尔等为盗，尔必愤然而怒；又使人焚尔室庐，劫尔财货，掠尔妻女，尔必怀恨切骨，宁死必报。尔等以是加人，人其有不怨者乎？人同此心，尔宁独不知？”（《年谱一》，《全集》，1244页）语词间，颇有将心比心、推己及人的恳切。这种以情感人的劝谕，往往有军事征剿无法取代的效果，武装首领卢珂等经晓谕，“即率众来投，愿死以报”（《年谱一》，《全集》，1245页）。
进兵前的劝谕，当然还只是一种权宜之策。要达到长治久安，便必须从事更基础的教化工作。一俟战事稍定，王阳明便发出文告，要求各县父老子弟，互相诫勉，共立社学，延师教子，歌诗习礼。时间长了，地方风俗为之而变，朝夕歌声，不绝于街巷，“雍雍然渐成礼让之俗矣”。王阳明特别注重儿童的教育，肯定一方面要以孝悌忠信、礼义廉耻引导儿童，但又强调不能以生硬强制的方式对待儿童，而应适合其特点，循循善诱：“讽之读书者，非但开其知觉而已，亦所以沉潜反复而存其心，抑扬讽诵以宣其志也。”（同上书，1252页）这里已注意到道德教育中应贯彻自觉与自愿相统一的原则。
王阳明统兵征战期间，门人数十，依然聚集在一起，相与论学。回军休士之际，王阳明将注重点又转向了弟子，在军营中探讨心性之学。当时讲论的中心是《大学》，其旨在指示入道之方。早在龙场期间，王阳明已怀疑朱熹的《大学章句》非圣门本旨，后辑录《大学》古本，反复研读深思，逐渐悟到《大学》之旨本来简易明白，《大学》一书也无经传之分，格物致知本于诚意，无需再补一传。至此，王阳明正式公开刻印古本《大学》。宋明时期，《大学》这一儒家经典一直受到高度重视，而朱熹的《大学章句》则几乎成为标准读本。王阳明心学体系的形成，与《大学》的重新诠释自始有着内在的理论联系。在经典具有权威意义的时代，论学立说往往需要借重经典的权威，王阳明既在朱学之外另辟新径，便自然需要获得另一权威范本的依据。
与《大学》古本付梓几乎同时，王阳明又刻印了《朱子晚年定论》。此书是王阳明在南京时期所编定，其策略似乎是以子之矛攻子之盾，亦即以朱熹的所谓晚年之论否定其所谓中年未定之说，并以此论证阳明自己所立新说与朱熹并无冲突。在《朱子晚年定论·序》中，王阳明写道：“取朱子之书而检求之，然后知其晚岁固已大悟旧说之非，痛悔极艾，至以为自诳诳人之罪，不可胜赎。世之所传集注，或问之类，乃其中年未定之说，自咎以为旧本之误，思改正而未及。”（同上书，1254页）依此理解，似乎便有了两个朱子：晚年朱子与中年朱子。事实上，所谓晚年朱子在很大程度上是经过王阳明改铸过的朱熹，《朱子晚年定论》这一选本尽管都是朱熹的原话，但这些“原文”却是王阳明依据自己的原则和标准加以选择的，它已多方面地渗入了王阳明的先见。
也许是出于巧合，在王阳明刻印《大学》古本与《朱子晚年定论》之时，门生薛侃印行了王阳明的《传习录》。这似乎是对王阳明的一种呼应，它使王阳明的心学思想以正面的形式得到了展现。此书虽只收入了王阳明部分讲学记录（即今本《传习录》上卷），但从中已可看到王阳明体系的大致轮廓，它的刊行，无疑扩大了阳明思想的影响。随着论学声名的远播，四方前来问学者日众，原来的营地已无法容纳，于是王阳明特意修建濂溪书院，作为讲学之所。军中论学的这种盛况，确乎十分形象地表现了事（事功）与思（心学）的融合。
正德十四年（1519年），福建发生兵变，王阳明奉命前往勘查。行至中途，得知宁王朱宸濠叛乱。宁王受封南昌，久怀野心，后见其异志为明廷所知，遂以得太后密旨“起兵监国”为名，举兵叛乱。王阳明闻变，立即决定返回。当时形势颇为危急，宁王拥兵六万，号称十万，连克南康、九江，兵锋直指南京。王阳明先以计疑惑宁王，使之迟疑不敢妄动，随后星夜兼程，赶到吉安。时宁王势盛，人心浮动，但王阳明却慨然应难，略无彷徨之意：“天下尽反，我辈固当如此。”这种从容态度，既表现了政治上的信念，也体现了一种人生境界。
是时宁王率军围困安庆，众将大都主张引兵前往救援，王阳明独认为应先攻宁王之巢南昌，使之失去内据，不得不回救，如此则安庆之围自解，而宁藩可成擒。遂统兵直逼南昌，宁王果然回师。王阳明先攻克南昌，然后挥师迎战宁王于鄱阳湖。接战前，部将多以宁藩兵势强盛，宜坚壁不出，徐图进退。王阳明则对形势作了不同的分析，认为宁藩虽强，但此时进无所得，退无所据，军心已动，若驱兵进击，必不战自溃，“所谓先入有夺人之气也”。后来战况的发展，一如王阳明所料；数战之后，即生擒宁王朱宸濠。一场震动朝野的叛乱，至此为王阳明所平息。
平定宁藩之乱，无疑使王阳明事功生涯达到了巅峰，但这种不世奇功最初并没有得到应有的承认，相反，却给他带来了种种磨难。宁王叛乱的消息传到京师后，兵部本拟任命将领率军征讨，但武宗却将此视为南巡的机会，遂假威武大将军镇国公之号，统兵亲征。南下途中，王阳明的捷报已到，但武宗却以“元恶虽擒，逆党未尽”为由，继续南进。王阳明闻讯，上疏谏止，武宗未加理会。王阳明遂决定北上献俘，不料随武宗亲征的内官张忠、许泰等竟荒唐地拟追还朱宸濠，然后放回鄱阳湖，让武宗与之亲战，以图立功。王阳明拒绝了这种近乎儿戏的要求，星夜赶到杭州钱塘，将宸濠移交较明大义的内官张永，自己避居西湖净慈寺，称病不出。后武宗下诏命王阳明兼巡抚江西，于是返赣。
内官张忠、许泰到南昌后，终日四处搜罗，骚扰地方。王阳明回南昌后，由张、许统领的北军常常有意挑起事端，动辄肆意漫骂，矛头直指王阳明。王阳明不为所动，且处处待之以理，并告谕市民尽可能避免与北军冲突。时间一长，北军对王阳明内心渐服，而久居南方，也使他们日夜思归。张、许颇忧，遂邀王阳明在校场比箭，以为骑射是其所长，王阳明必处下风。其实王阳明少时即精于此道，结果三发皆中，且每中一箭，北军即为之欢呼。张、许见北军已心向王阳明，不得不班师北还。
张、许离南昌，并不意味着对王阳明的政治陷害就此了结。张、许到南京后，即向武宗诬告王阳明必反，并以若召之，阳明必不至为据。武宗果下诏令王阳明朝见，阳明应诏前行。张、许恐其所说不验，遂将王阳明阻在芜湖，使之无法入见武宗。王阳明无奈，只得上九华山，每日默坐草庵之中。此时王阳明无疑颇有感慨。宁王之乱，固然一战而定，但随之而来的却是无尽的劫难。小人当道，功臣遭忌，是非如此颠倒，令人不能不萌生归意。从这一时期的诗文中，我们不难看到这种心境：“百战归来一身病，可看时事更愁人。道人莫问行藏计，已买桃花洞里春。”（《宿清寺四首》，《全集》，755页）“嘉园名待隐，专待主人归。此日真归隐，名园竟不违。岩花如共语，山石故相依。朝市都忘却，无劳更掩扉。”（《杨邃庵待隐园次韵五首》，《全集》，758页）如此郁郁隐居于山中，直到最后奉诏再返江西。
南赣既定，叛乱又平，繁重的军务告一段落，王阳明似乎暂时得到了解脱。然而，武宗羁留南京，耽于巡游之乐；自己则身遭毁谤诬陷，这种政治现实与个人遭遇，又使王阳明感到心情沉重。忧患之余，对山林的向往又渐渐抬头。于是，利用职事之暇，王阳明来到庐山，游历了天池、东林寺、开元寺、白鹿洞等处。置身山林之中，回首往事，王阳明不觉感慨系之：“一年今又去，独客尚无归。人世伤多难，亲庭叹久违。壮心都欲尽，衰病特相依。旅馆聊随俗，桃符换早扉。”（《除夕伍汝真用待隐园韵即席次答五首》，《全集》，760页）年华逝去，归期难定，空怀壮心，一生多难。不测的世间风云，与青山绿水中的宁静，似乎形成了一种对照，而在久涉世间尘土之后，山林的幽清也有了特别的吸引力：“东风漠漠水沄沄，花柳沿村春事殷。泊久渔樵来作市，心闲麋鹿渐同群。自怜失脚趋尘土，长恐归期负海云。”（《繁昌道中阻风二首》，《全集》，766页）然而，在希望回归林下的同时，王阳明又难以真正忘怀世事：“我心惟愿兵甲解，天意岂必斯民穷！”（《三日风》，《全集》，762页）一段时期的军旅征战，使王阳明深知战争给人民带来的灾难，解兵甲的心愿，无疑表现了对民间疾苦的关切。一面是“终当遁名山，炼药洗凡骨”的愿望，一面则是“小臣谩有澄清志，安得扶摇万里风”（《元日雾》，《全集》，762页）的志向，庐山的秀峰奇景，并没有使王阳明的矛盾心绪得到排遣。
艰险的处境与矛盾的心境，也促使王阳明对其心学作进一步的沉思。自龙场之后，平定宁藩之乱及尔后的种种危机无疑是王阳明所经历的最大变故。宁王发难之时，朝有内应，外拥强兵，鹿死谁手，尚难逆料，故人怀观望之心。当此之时，王阳明几乎只身返赣，毅然首举讨逆旗帜，以临时凑集的地方弱旅，抗衡宁藩大军，并一战定乾坤，确实表现出他的大智大勇。时人曾评曰：“平藩事，不难于成功，而难于倡义。”（《年谱二》，《全集》，1275页）平定叛乱后，许泰、张忠辈以天子近臣之位，谗言毁谤，处处设陷，置王阳明于前所未有的险恶之境。钱德洪说，“平藩事不难于倡义，而难于处忠、泰之变”（同上），多少反映了这种非常之境。正如遭谪时期的居夷处困引发了龙场悟道一样，平藩前后的百死千难，也促发了他对“第一等事”更深入的体悟，而这种“悟”的结果，便是致良知之教的提出。
在这一时期致弟子邹守益的信中，王阳明写道：“近来信得致良知三字，真圣门正法眼藏。往年尚疑未尽，今自多事以来，只此良知无不具足。譬之操舟得舵，平澜浅濑，无不如意，虽遇颠风逆浪，舵柄在手，可免没溺之患矣。”（同上书，1278~1279页）这里他已明确以致良知为教，并将它视为其心学的主脑（如舟之舵）。当然，良知与致良知之说的基本思想并非一夜之间形成于此时，它事实上已经过了一个长期发展的过程。早在龙场时期，其某些方面已具体而微；正德八年与徐爱同舟归越时，进而以知为心之本体；正德九年在滁州讲学时，更以良知说为讲学内容；后到南赣，亦“终日论此”。（参见《与陆原静》，《全集》，189页）因之，把致良知说仅仅视为宁藩之变后的产物，并不确切。不过，正是在这一时期，王阳明开始更自觉地以致良知来概括其心学思想，而这种概括同时带有某种总结的意味：它既包含着以往沉思的丰富内容，又是对其体系的一种新的提升。从王阳明自己的话中，我们不难看到这一点：“某于此良知之说，从百死千难中得来，不得已与人一口说尽。”（《年谱二》，《全集》，1279页）“一口说尽”表明了致良知的总结性质，“百死千难”则意味着这种学说既凝结了其人生体验，又是其长期创造性思考的升华。
正德十六年（1521年）六月，武宗病逝，世宗继位，王阳明的政治生涯似乎又出现了一次转机。世宗登基不久，即下诏命王阳明赴京任用，但旋即又为辅臣所阻。王阳明一度对新天子颇怀有希望，以为“圣天子新政英明”，但事实却表明这似乎只是一厢情愿的期望。此时，王阳明因征战在外，已多年未回家归省，思亲之念一直未断，政治上的不得志，也使其归志渐坚。于是，在赴京被阻后，王阳明便再次上疏请求归省。明廷很快批准了其申请，并给了他一个南京兵部尚书的闲职。不久，王阳明便踏上归途，开始其人生旅途中另一个时期。