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1870年2月，现代生活主题越来越引起托尔斯泰的注意。他终于放弃历史题材，转而进入了以探讨现实生活为主要内容的《安娜·卡列尼娜》的创作。
事实上，托尔斯泰是在构思彼得大帝长篇小说的同时就产生了创作《安娜·卡列尼娜》的冲动。那时，他就想写一部被上流社会所摒弃的不忠实的妻子及其命运的小说。而直接推动他创作的契机，则是由于他偶然间读了普希金的作品引起的。当他重新读了《普希金文集》中的一个片断：《客人们来到了别墅》时，仿佛忽然间解决了他创作中的全部疑窦。托尔斯泰对其开门见山、单刀直入的开头赞叹不已，并不由自主地潜入了自己的艺术境界之中。就从这一夜，即1873年3月19日夜，他正式开始了《安娜·卡列尼娜》的创作。
托尔斯泰最初只是想写一个上流社会失足的已婚妇女的故事。出现在他笔下最初的安娜，可以说是个既不漂亮，也不聪明，甚至毫无心肝，专会卖弄风情的女人。而她的丈夫卡列宁和情人渥伦斯基却有各自值得人同情的精神品质，卡列宁甚至还与渥伦斯基结了婚。为此，书名曾定名为《两对夫妻》、《两段姻缘》。但是，托尔斯泰在反复修改中，这些主要人物的性格特征和心理特征都发生了重大变化。安娜越来越富有动人的魅力。她不仅具有非凡的外在美，而且，具有高尚的心灵美。相比之下，卡列宁和渥伦斯基在她面前却显得黯然失色了。小说从宽恕一个“不忠实的妻子”所酿成的家庭悲剧的最初构思，到最终确立为以反映广阔的时代，批判社会时弊为宗旨的重大主题上来，鲜明地体现了这一时期俄国历史变革的特点，触及到了错综复杂的社会矛盾和现实生活各个领域的深刻变化，清楚地反映了托尔斯泰对当代俄国命运的深切关注和对艺术孜孜不倦的探求。
《安娜·卡列尼娜》刻画了150多个人物。全书是由两条情节线索构成的。一条是城市上流社会的安娜——卡列宁——渥伦斯基的爱情、婚姻和家庭的线索；一条是农村地主庄园的列文——吉蒂的爱情生活和精神探求的线索。两条情节线索并行发展，似分犹合，形成了双重性的结构布局。
到了80年代初，托尔斯泰渴望找到一种信仰的倾向就更加强烈了。这期间，他访问教会、修道院，研读有关哲学和宗教问题的著作，撰写关于宗教和社会问题的论文。那时，他感到中国古代有些思想家和他的思想十分接近。1884年，他饶有兴趣地研读了孔子和老子的著作，十分推崇老子，同时，他对中国的谚语也产生了兴趣。但他直到1905年后才找到与中国学者通信的机会，信中表示了他对中华民族所产生的爱恋与敬佩。在这一系列活动中，由于笃信基督教义，使他产生了关于苦行生活的理想。他彻底否定官方教会，鼓吹所谓纯洁的新宗教。这可怕的精灵不时地唆使他置艺术于死地。
经历了对哲学和宗教的探究，以及长时间的思想斗争，托尔斯泰最终在《忏悔录》等著作中表明自己比《安娜·卡列尼娜》中的列文更前进了一步。他的世界观发生了“激变”。1881年成为他从内心上改变整个人生观的一段最为紧张热烈的时期。他虽然出身于俄国上层贵族，但是他抛弃了这个阶级的一切传统观点，背叛了自己的本阶级，最终站在了家长制农民的思想立场上。