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1866年1月，26岁的柴可夫斯基只身一人来到了莫斯科。他穿着从同学那里借来的一件旧皮大衣，脚上穿着一双打了补丁的笨重的皮靴，一副穷困潦倒的样子。柴可夫斯基到达莫斯科后，本打算住旅馆，但尼古拉·鲁宾斯坦坚持要他住进自己的院长寓所。
尼古拉·鲁宾斯坦是安东·鲁宾斯坦的弟弟，他5年前来到莫斯科，自己一手创办了俄罗斯音乐协会莫斯科分会，随后又仿效圣彼得堡创办了音乐班，之后又扩建为音乐学院。他是一位出色的钢琴家、指挥家，也是一名称职的组织者和管理者，他理所当然地成为莫斯科音乐圈子里的中心人物。
尼古拉·鲁宾斯坦仅比柴可夫斯基年长5岁。一方面是出于对哥哥推荐来的人的深信不疑；另一方面是出于对年轻作曲家才华的赏识，尼古拉对柴可夫斯基极为热情，照顾得也极为周到。他看到柴可夫斯基带的衣物不多，就先借给他一套礼服，还亲自送来了半打崭新的衬衫，紧接着又带领柴可夫斯基去裁缝店里量身定制了一件正式的晚礼服，好让他体面地教课。
柴可夫斯基初到莫斯科的时候，举目无亲，经常被忧郁症、思乡病和沮丧消沉的情绪所困扰，也没有心绪对面临的新环境做出任何积极的反应。正是新院长尼古拉的耐心、谅解和宽容给了柴可夫斯基百般的安慰。虽然尼古拉仅比柴可夫斯基大一点，但他对这位新来的伙伴就跟父亲对待儿子一样亲密。
柴可夫斯基当时的生活自然是不宽裕的，父亲已经退休在家，家里还有一对双胞胎弟弟需要父亲抚养，父亲能提供给柴可夫斯基的生活费是很有限的。他初到莫斯科时过着最简朴的生活。
他的这间仅有一张床和一张写字桌的小屋与尼古拉·鲁宾斯坦的居室只隔一层薄薄的墙板，他常常在这间小屋里工作至深夜。
柴可夫斯基知道，跨入音乐殿堂的门槛以后他的全身心已经属于音乐了。强烈的创作欲望催促着他要不停地劳作，也只有不知疲倦地工作才能帮助他驱赶时常袭上心头的难以言状的孤寂感。毕竟这里的一切对他来说都是陌生的，他举目无亲，一切都要靠自己。凝结在他笔端的有离愁和忧郁，也有对崭新生活的向往和对成功的渴望。
在接下来的日子里，柴可夫斯基还和不少音乐圈里的人建立了友好的关系，其中有两人成了他一辈子的挚友。第一个是康斯坦丁·阿布莱奇特，他是音乐学院监管办公室的警察；另外一个是音乐学院的教授、拉罗什的挚友尼古拉·卡什金，后来成为十分著名的音乐评论家。
另外，柴可夫斯基还结识了他未来几乎所有作品的出版商波伊·尤根逊。尤根逊当时是一家大规模的乐谱出版社的老板，他精明能干，也十分地热爱音乐。在很长一段时间内，他一直是莫斯科音乐界的重要人物，为俄罗斯音乐佳作的收集、整理和出版做了很多工作，是一位对音乐界非常有贡献的人物。
虽然当时柴可夫斯基还未出名，但尤根逊已强烈地感觉到他的潜在的音乐天赋，决定出版他的作品，并提供一些必要的经济资助。可以说，没有尤根逊的大力宣传和推广工作，柴可夫斯基日后不可能在俄罗斯及世界各地受到如此广泛的赞誉和尊敬。
当柴可夫斯基初到莫斯科时，著名的作家和音乐家、诗人普希金和作曲家格林卡的朋友弗拉基米尔·奥勃耶夫斯基也正在莫斯科安度晚年。
在一次音乐学院的集会上，柴可夫斯基到台上发言，他热情地谈到自己的老师安东·鲁宾斯坦为普及俄罗斯音乐教育所做的种种努力和其中的辛酸。柴可夫斯基热情和极富鼓动性的发言博得了与会者的一致好评，也给在场的奥勃耶夫斯基留下了很好的印象。
从此奥勃耶夫斯基就十分关注音乐学院这位年轻教授的活动。3年之后，当柴可夫斯基的第一部歌剧《总督大人》在莫斯科大剧院上演时，这位受人尊敬的老人在日记中写道：“这部歌剧是为辉煌的前景所铺下的路基。”并热情夸赞《总督大人》中的音乐相当优美。
1866年秋，莫斯科音乐学院正式开学。在开学庆典的午宴上，柴可夫斯基发了言，并在音乐会上第一个演奏。
他站起身说：“让我们不朽的格林卡的乐曲首先响彻大厅吧！”随即便坐到了钢琴前开始弹奏格林卡的歌剧《鲁斯兰与柳德米拉》序曲。他典雅的风度、微颤的话音和充满激情的演奏给在场的所有师生都留下了非常深刻的印象。
年轻教授的日子很不轻松。柴可夫斯基每周要上26小时的课。初上讲台，他很害羞，被几十双眼睛盯着，他感到有点不知所措。但是他所讲的音乐理论、和声规则使他很快就镇静下来了。
柴可夫斯基的讲解明了易懂，加上他对学生异常的温和和耐心，没多长时间，学生们就喜欢上了他。他对有音乐天赋的学生更是精心培养，给予他们个别的指导和帮助，就像圣彼得堡音乐学院的院长安东·鲁宾斯坦对自己的栽培一样。
在柴可夫斯基培养的学生中，有的后来成为著名的音乐家，如钢琴家阿·依·吉洛齐、大提琴家阿·阿·布拉杜柯夫，而斯·伊·塔涅耶夫是柴可夫斯基最喜爱的学生，他后来成为优秀的作曲家、理论家和教授，并且是柴可夫斯基一生的挚友。
不仅如此，柴可夫斯基还积极参与音乐学院的业务建设，对弘扬俄罗斯丰富的音乐传统尽心尽力，对祖国的音乐教育建设充满热情。柴可夫斯基从初到音乐学院起就以极大的热情参加各种委员会，提出自己的建议和看法，参与编写和声课提纲，认真制订教学计划，让学习音乐的学生及时了解欧洲其他国家的音乐研究成果。
此时，柴可夫斯基还翻译了比利时音乐学家、作曲家格瓦尔特的《配器法教程》，他在该书1866年版序言中明确写道：
一些俄国青年正在我国目前仅有的两所音乐学院内对艺术进行全面的研究，这个译本就是供他们使用的。没有认真钻研的态度就不会有俄罗斯音乐的发展，我们这两所优秀学府中的学生们迟早应该使祖国的艺术摆脱这种病态，他们将在格瓦尔特的书里见到一些正确并且是有用的观点，熟悉整个乐队的能力以及每件乐器的特性。
1869年和1870年，柴可夫斯基又相继翻译了两本德文的音乐著作，即罗伯特·舒曼的《青年音乐家生活守则》和约翰·洛贝的《音乐手册》，另外他还编写了俄国第一本和声学教科书《实用和声教程》，这本教材于1872年出版，后来被译为德文和英文。
然而柴可夫斯基的真正意愿和兴趣所在并不是教学工作。他最渴望的仍然是作曲。由于大部分时间他要给学生上课，只好用晚上的时间搞音乐创作。
柴可夫斯基从来到莫斯科的最初几天就成为莫斯科艺术家小组的常客。这个小组是由尼古拉·鲁宾斯坦和剧作家亚历山大·尼古拉耶维奇·奥斯特洛夫斯基和奥勃耶夫斯基共同组创的。莫斯科的作家、莫斯科小剧院的艺术家们都把艺术家小组当作活动中心。
艺术家小组举行的聚会内容精彩丰富、生动活泼。文学家们在小组里朗读了自己的最新创作，出席者对这些作品展开激烈讨论。他们弹琴唱歌，谈话玩牌，开化装舞会。这个上层社会的社交场所吸引着柴可夫斯基，他的出现也引起了那里的人们的注意。
柴可夫斯基彬彬有礼的举止、温和的性格很讨大家的喜欢。他常在艺术家小组里弹琴唱歌，由于他悦耳的歌喉，大家给他起了个“黄莺”的绰号。小“黄莺”也会穿上化装晚会的服装和朋友们尽情歌舞，玩多米诺骨牌。有时大家一起去参加群众游园会，在库兹涅佐夫桥桥头漫步。
亚历山德罗夫斯克花园洋溢着艺术家们的欢笑和激情。在莫斯科流传着丰富的民歌。柴可夫斯基的听觉好得惊人，他可以准确记下这些街头传唱的民歌。
有一次，在莫斯科郊外的瓦罗布耶维山上野餐时，柴可夫斯基记下了农民传唱的歌曲《我可爱的小辫子》，后来他把这个歌曲的旋律用在他的歌剧《市长》中。那一时期他还记录过许多民歌。淳厚质朴的俄罗斯民间音乐深深印入柴可夫斯基的脑海。
这一时期柴可夫斯基的注意力也投向了音乐评论界。他开始在报纸杂志上发表有独特观点的评论文章。他在自己的评论文章中指出格林卡创作的伟大意义，号召音乐家们继承格林卡开创的发展俄罗斯民族音乐的伟大事业。
柴可夫斯基对那些阻碍俄国艺术发展的东西给予无情的批判。当意大利歌剧在贵族的簇拥下占据着俄国舞台，而俄国人自己的歌剧被挤得毫无立足之地时，他大声疾呼：“作为一个俄国音乐工作者，当我在听着帕蒂夫人的颤音时，我能够片刻忘记我们祖国的艺术界在莫斯科是处在多么屈辱的境地吗？既没有演出场所又没有演出时间。”
柴可夫斯基还热情支持和鼓励新出现的年轻作曲家。1866年年初，在莫斯科俄罗斯音乐协会所举办的一次音乐会上演奏了圣彼得堡青年作曲家里姆斯基·科萨柯夫的《塞尔维亚幻想曲》。人们不了解这位年轻的作曲家，对他的曲子反应冷漠，音乐界对他的作品的批评也过于苛刻。
几天以后，在莫斯科《现代纪事报》上，柴可夫斯基发表了为里姆斯基·科萨柯夫辩护的文章，他写道：
我们难以设想，这几句糟糕而不怀好意的话语真是莫斯科舆论界对青年天才音乐家的作品所说的唯一话语，而一切热爱我们艺术的人对这位音乐家是寄予如此厚望的……里姆斯基·科萨柯夫还是一位青年，他有着宽广的前途。
毫无疑问，这位出色的天才人物定将使我们艺术界大大增光。
柴可夫斯基渐渐地习惯了莫斯科的生活。他和尼古拉·卡什金、康斯坦丁·阿布莱奇特、佛·格·拉乌勃等音乐学院的同行们都已很熟，1867年来莫斯科音乐学院任教的老同学拉罗什已成为他的密友，后来他经常为柴可夫斯基的作品发表观点鲜明的评论文章。
柴可夫斯基的刻苦勤奋使院长尼古拉·鲁宾斯坦感到惊讶，他更加相信自己没有看错，把才华横溢的柴可夫斯基安排在他创建的音乐学院绝对是明智之举。