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在当时的印度社会，许多宗教都提倡苦行修炼，自我摧残。悉达多少年时代曾师从跋陀罗尼，接受了婆罗门教的传统教育。因此，他向往苦行林，认为经过苦行可以达到离苦得乐的境界。于是，他最先来到了苦行林，来寻找解脱痛苦的方法。
悉达多逃出王宫，经过七天七夜的长途跋涉，离开了迦毗罗卫国，来到毗舍离国跋伽婆仙人苦行林。在苦行林中，他见到了千奇百怪的苦行者：有装聋作哑的“止语苦行者”，有倒挂在树上的“吊死鬼”，有吃脏泥绿苔的“忏悔者”，有投火的自焚者，有学鸟啄食的返祖者，有躺棺睡钉的自虐者。刚刚离家求道的悉达多被所看到的景象惊呆了，他不敢相信这种苦行的方式可以解脱痛苦。而当时失志的跋伽竟也在这里苦修。悉达多在苦行林待了几日便辞别跋伽，继续去寻找真谛。
净饭王发现王子出走后，立即派人到处寻找。当悉达多离开苦行林，前往摩揭陀国的灰白山中寻道时，被寻找他的大臣们追上了。大臣们百般规劝，仍不见王子回心转意，便留下了桥陈如等五人跟随他。悉达多继续南行，他们渡过凶险的恒河来到摩揭陀国，受到国王频毗娑罗的热情款待。
后来，悉达多又渡过尼连禅河，来到河边的迦暗山修行地。悉达多在王舍城附近遇到一位贤人阿罗逻伽兰。阿罗逻伽兰教他断除淫欲，修习禅定，达到“无所有处”，即进入意识上一切空无所有的深静虑状态。没过多久，悉达多就达到了这种境界，使阿罗逻伽兰深为叹服。但释迦牟尼对此并不满足，觉得这种修炼不能达到解脱生死的目的。于是，他又去寻访另一位著名沙门师郁陀逸罗摩子。在这里，他的修行达到了“非想非非想”的境界，但粗想可断（非想），细想犹存（非非想），仍不能至于无念、无受、离执、离缚的大解脱境界。
此后，悉达多的足迹几乎遍及全印度，希望找到一位真正能够指引自己求取解脱之道的人。但是岁月荏苒，他的希望在蹉跎的时光中变得愈来愈渺茫。转眼之间，五六年过去了，可是他仍空空如也，他仍没有将想要解决的问题求得明确解答，他的心由于不断失望而变得躁动不安。悉达多陷入茫然的境地，每时每刻他都在苦苦地思索，都在寻求超越生死的答案，然而他没有成功。有一天，他突然明白过来，他目前这样到处漂泊，只是浪费精力和时间，最后终究不会有任何结果，唯一的办法是从自身的修行中得到解脱的途径。
于是，悉达多来到摩揭陀国伽耶城的南方一处苦行林，这里住着许多苦行者。悉达多通过观察思考，根据修行的步骤，计算出大约要在这里进行六年苦修才能得到成熟的根基和机缘，才能超脱生死，求得最高的真理至道。于是，悉达多在这里按照当时的苦修方法进行了为期六年的苦修。据说，在六年苦修期间，悉达多日食一麦一粟，或七天一食，常以清泉为饮，整日定坐沉思。结果形容枯槁，身心衰竭，有时甚至昏迷不醒，而他所希望的修行境界并没有实现。
六年后的一天早晨，悉达多来到尼连禅河边饮水，他看见了自己投在水中的身影不禁悲叹：六年苦修，残身伤智，徒劳无益，必须寻找新的方式。这时他想起了年轻时的一段经历，有一次他静坐在树下陷入沉思，曾达到一种身体无上愉悦的“禅定”境界。于是，他决定放弃苦行，改修禅定。于是，悉达多走进尼连禅河，在清澈的河水中洗掉了六年积沉下来的污垢。由于身体十分虚弱，洗浴后他感到头昏眼花，攀着一根树枝才上了岸。后来，他喝了一位牧女献上的乳汁才得以恢复健康。