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中国共产党成立后，李大钊负责党在北方的全面工作，并任中国劳动组合书记部北方区分部主任。在党的“三大”和“四大”上，李大钊都当选为中央委员。
1922年到1924年年初，李大钊频繁地奔走于大江南北，多次代表共产党与孙中山会谈，为建立革命统一战线呕心沥血，做了大量工作。
1922年，李大钊到上海同被陈炯明逐出广州、抵沪不久的孙中山进行正式接触，并代表中国共产党同他商谈建立联合战线的问题。
孙中山说：“对于中国处在如此混乱状态下的这种局面，我时常在考虑解放它的办法。”谈到国民党改组的问题，孙中山指出，改组后的国民党要有更多的工人参加进来，要努力唤起民众的觉醒。
对于李大钊的到来，孙中山非常高兴，他们畅谈不倦，几乎忘食。孙中山对李大钊的为人极为倾慕，表示愿意介绍他加入国民党。
李大钊告诉孙中山，自己是第三国际的党员。
孙中山说：“这不打紧。你尽管一面做第三国际的党员，一面加入本党帮助我。”于是，孙中山亲自主盟，介绍李大钊加入国民党。
日后宋庆龄回忆说：“孙中山特别钦佩和尊敬李大钊。我们总是欢迎他到我们家来……孙中山……常说，他认为这些人是他的真正的革命同志。他知道，在斗争中他能依靠他们的明确的思想和无畏的勇气。”
1924年1月，李大钊出席了国共合作后的国民党第一次全国代表大会，被孙中山指定为大会主席团成员之一，并兼任大会宣言审查委员会委员、章程草案审查委员会委员、出版及宣传问题审查委员会委员，参加大会宣言的起草等工作，为实现国共合作做出了重要贡献，并当选为国民党中央执委会委员。此后，直接担负国共两党在北方的实际领导工作。
1924年6月，李大钊被北洋军阀政府明令通缉。同时，他接到中共中央派他出席共产国际第五次代表大会的通知。在乘车去哈尔滨的旅途中，他戴一副无边眼镜，头上一顶八角工人帽，身穿一套黑灰色旧西服，脚上一双半旧的皮鞋，带着一只灰色帆布包。到哈尔滨做了必要的准备工作后，再转移到满洲里附近一个小旅店里。他雇了一辆马车，深夜起程，在天将破晓的时候冒着阵阵枪声，冲出了国境。
李大钊在苏联住了四五个月，参观了许多地方。同年年底秘密回到北京，投入到正在高涨的革命斗争中去。
在李大钊领导的中共北方区委的组织和领导下，北方地区的反帝反封建斗争蓬蓬勃勃地开展起来了。1924年11月，北京开展声势浩大的支持孙中山北上、反对北洋军阀政府的斗争。1925年五卅运动爆发后，李大钊与赵世炎等人在北京组织了5万余人的示威，有力地支持了上海人民的反帝斗争。1925年10月至11月，李大钊和中共北方区委又领导了北京的关税自主运动，并组织了“关税自主促进会”。
1926年3月，李大钊在极端危险和困难的情况下，积极领导并亲自参加了北京反对帝国主义和北洋军阀的“三一八”运动。3月18日，各界群众齐集在天安门前举行示威大会，李大钊是大会的主席之一。会后游行示威，大家高呼：“打倒帝国主义！取消一切不平等条约！”下午一时，队伍来到执政府前，要求见临时执政（元首）段祺瑞。卫队开枪镇压，打死47人，伤100多人。李大钊负伤，但仍沉着地指挥群众撤退。
“三一八”惨案后，北京处于白色恐怖中。李大钊不得不转入地下，把国共两党在北方的领导机关迁入东交民巷苏联大使馆旁边的旧俄兵营内。在十分危险和艰难的条件下，他和同志们一起紧张而积极地开展革命工作。