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1853年天京派出北伐军后，同年6月，又派出春官正丞相胡以晃、夏官正丞相赖汉英和殿左一检点曾天养等率军，由天京溯长江西上，在占领安庆后，赖汉英南下江西、围攻南昌，三月末下，胡以晃与曾天养等北上攻占桐城、舒城，进围庐州（合肥）。9月下旬，翼王石达开由天京前来主持安徽事务。石达开抽调天京馆衙和城防军力共六千余人来到安庆，把守外高桥未久的李秀成也随军前往。
石达开雄才大略，富有开创性，在安徽地区，摒除颁布的一纸空文《天朝田亩制度》，采取了“督民造粮册，按亩输钱米”，于所据乡镇，设立基层乡官制度，组织生产，人心大安。后来人有称他的政绩：
于乡里之豪暴者抑制之，无告者赈恤之。立榷关于星桥，以铁锁巨筏横截江西，阻行舟征其税。军用裕，而百姓安之，颂声大起。（《太平天国野史》卷十二）
石达开坐镇安庆，分军四出，先后占皖南祁门、黟县、宿松等二十余州县，“南之舒、桐、怀、太、潜、宿六邑。西之六安、英、霍、蒙、颍等五邑，东之巢、庐、和、含四邑，皆为贼匪占据往来之区”（《剿平粤匪方略》卷三十七）。
安徽尘埃大致落定。天京上游大见稳定，源源不断的粮食运至天京。
李秀成身临其境，耳闻目睹。他对比他年轻七岁的翼王敬佩不已。日后当曾国藩和幕僚赵烈文与他谈及太平天国人物时，傲慢的李秀成只表示“仅服石王”。
强将无弱兵。李秀成在石达开麾下，办事认真，十分出色，受到上下一致好评。他自己也称：
此时官小，不过听差而已。我在军中，勤劳学练，生性秉直，不辞劳苦，各上司故而见爱。逢轻重苦难不辞，在皖省巡查民务，又兼带兵，修营作寨，无不尽心。
1854年1月14日，胡以晃、曾天养等攻占庐州府（合肥）。李秀成奉调前往，就在此时，他即已升任殿右二十指挥了。
庐州是李秀成镇守的一个城市，但后人不知出自何因，竟传“这是李秀成第一次独立镇守的一座城镇”（苏双碧《李秀成评传》），这是不确的。
太平天国镇守城镇的首席将帅，通常称“佐将”、“佐镇”。李秀成不是佐将，他只是主持庐州事务的胡以晃麾下的一员高级军官。胡以晃此时因攻占庐州功，已擢升为豫王，名列燕王秦日纲之后。
李秀成在庐州一大收获是扩大了本部人马，在他直隶部队里拥进了不少新兵，也归并了本地的若干部队，如后来成为李秀成殿后军的第一号大将陈坤书，当时就是庐州的一个承宣，他就是在此时加入李秀成部的。李秀成很有用心，能抓紧机遇招兵买马，他的骨干很多就是本地人。殿后军的大佐将，后来封为听王，赫赫有名的陈炳文也是在此时参加李秀成部的。陈炳文是巢县人，当时在县城一家茶馆当跑堂，冲大茶壶。陈膂力过人，能在一尺远外将大茶壶嘴喷出的开水注入茶客的杯中，而不漏滴水。陈炳文就是和兄弟陈报林主动前来参军的。
1854年，李秀成在庐州期间，相当稳定。可是在湖南前线，太平军与新出的湘军搏斗，险象时现。过后还传来恶耗，主持湖南战事的春官又副丞相林绍璋，不谙军事，不识时务，所率的水师在湘潭十战十败，几百艘战船被毁殆尽。林绍璋仅率数骑逃回靖港。
湘潭惨败，太平军从此再也无力进军湖南，而曾国藩的湘军出湖南，遂乘机东下，攻陷武汉三镇，进围九江。
湘潭大败，亦是西征战场一大转折点。
若干年后，李秀成身负军国重任，在与曾国藩湘军拼搏时，大有感触当年没有选派得力之将帅，进入湖南歼灭湘军于崛起之时。由是他在“天朝十误”就把湘潭惨败，列为一误：
误不应发林绍璋去湘潭，此时林绍璋在湘潭全军败尽。
林绍璋确非将才，更做不得全军统帅。杨秀清用人不当，在进攻湖南时，竟把他放在颇有战斗经验、勇冠三军的秋官又正丞相曾天养之上。
林绍璋是杨秀清一手提拔上来的，三年之中就由一个大头兵提升为六官丞相。杨秀清非常器重他。相传是北伐援军出发时在六合遭到知县温绍原团练袭击，大多数军营被毁，人马殆尽，只有林绍璋所部人马不缺一人一骑全部渡江归来。杨秀清大喜，把他比作刘备七百里连营尽毁后，独完军以归的向宠。
李秀成后来和林绍璋关系不错。
1858年，李秀成离开天京时，还推荐林代他参与朝政。林绍璋因为娶了天王干女儿、天王府女侍卫长杨金英做老婆，又兼任天京卫戍司令官，颇获天王信赖。在天王和洪氏家族嫌隙、排挤李秀成时，他从中调和双方关系，也得到李秀成好感和信任。
林绍璋缺乏才干，却像常青树，在天京内讧后，得到重用。对此与他打过交道的曾国藩颇为不解，在李秀成被俘后，曾写有问辞命李秀成回答：
林绍璋于咸丰四年在湘潭战败，其人并无本领，其后何年得封章王？
曾天养与林绍璋同到湖南，死于岳州，其人是一好手，资格最深，何以比林绍璋权小？
审问人庞际云奉命手录李秀成回答：
林绍璋无大本领，只能吃辛苦，十年封章王。自湘潭败回革职，间二年，旋授指挥，升检点，升春官又副丞相。六七年翼王出师，留京办事。
曾天养与林绍璋位相等。曾为人老实，林聪明，样样晓得，能勤劳，故其权较重。
1855年，李秀成奉调镇守和州。他当时已升至殿右二十二检点。和州才是李秀成第一次独立镇守的一座城镇。李秀成当时已改名为李寿成，他的名字也开始为敌方侦知。几年后，在安徽故乡的李鸿章在与曾国荃信提及：“此酋前数年，在和州一带盘踞。”（《李鸿章朋僚奏稿》卷一《复曾沅浦》）