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顾顺章投奔了国民党特务机关，使原先稀松平常的国民党党务调查科，在水准上有了一个提高，业务水平与行动能力都发生了重要变化。这个变化，最主要原因是来自顾顺章所主持的特务训练工作。中统大特务孟真就认为他的特工技术，“够得上‘大师’级，无人能望其项背”。
顾顺章叛变伊始，就把在共产党里学得的东西卖得一干二净，不留一点存货，足见这个“超级叛徒”对国民党的“襟怀坦白”与“心底无私”。他喝着共产党人的鲜血，跨进了国民党特务机关的大门。对这种人，徐恩曾自然知道他是决回不了共产党那边去了。但钱壮飞事件的惨痛教训，使徐恩曾心有余悸，不敢从一开始就对顾顺章这个“大共产党”放手使用，甚至在上海大搜捕之后，还把他关在南京宪兵司令部的监狱里，“优待”了一段时间。徐恩曾、张冲、顾建中轮番到监狱中与顾见面，调查科助理干事张国栋亦曾三次受徐的派遣，到狱中与顾谈话，并帮助顾购买一些生活用品，为顾口述的中共地下党的工作特点及情报活动技术作笔记等等。据张国栋说，这个情况一直延续到6月间他东赴日本之后。
这个情况很快得到改变，不久，顾顺章就被徐恩曾安排到南京城南双塘巷居住，同住在一起的还有中共叛徒王国栋、胡洪涛、李志远等人。徐恩曾另派自己的亲信特务王思诚作顾顺章的秘书，也与顾住在一起，实际上是对顾进行监视与控制。为保障顾的安全，徐恩曾并派调查科的特务林金生给顾作保镖。顾的日常生活，由保姆吴月宝照料。这样，顾的待遇不算低了。
在南京双塘巷期间，顾顺章的主要工作内容就是在徐恩曾的领导下主持党务调查科的特务训练活动。徐恩曾作这样的安排，说明了两个方面的情况：一是说明顾仍然没有能得到他的真正信任，不肯让顾顺章接触国民党特务机关的外勤活动；二是意在利用顾的特工所长，进一步提高中统特务的水准。训练特务的工作有两方面的内容：编撰各种特务训练教材，主持调查科的第一期特务训练班。
编撰特工教材的工作，由徐恩曾指派调查科的徐政、章志仁、朱秋白等亲信特务，帮助顾进行整理。在顾的指导下，特务们先后编撰整理了《训练工作》、《情报工作》、《侦查工作》、《行动工作》、《审理工作》、《组织工作》等六册教材，约有50万字左右。这六册教材后来以“特工丛书”作书名，成为国民党特务训练工作的一部“圣经”。
第一期特务训练班的主要特点是：人数少，质量高。受训对象只有四个人，然而都是来自黄埔军校的六期毕业生，是1930年6月进入“正元实业社”工作的第一批中统秘密特务。其中的史济美、李熙元等人，后来都成为中统大特务。对第一期的学员人数控制这样严格，这在徐恩曾的考虑，一方面也还是出于对顾顺章不是那么放心，有一个逐步考察与了解的过程；另一方面意在通过第一期的举办，进一步摸索、总结经验，尔后再逐步扩大规模。由于人员少，学员素质亦较高，训练班虽然只有三个月时间，但训练的成果却十分显著，四名学员在顾顺章的亲自面授和调教下，其特工技术比起徐恩曾手下另外的中统特务，自是不可同日而语。仅以史济美为例，从顾顺章手下毕业后，即被徐恩曾授予中央特派员兼上海行动区区长的要职，全面主持国民党在上海地区的特务活动。史先后使用了吕克勤、马绍武等化名，从1932年11月上任，到1933年7月被中共特科击毙，虽然只有半年多的时间，但是经他主持破获的中共地下党组织的重大案件就有多起，比如：两次破坏中共江苏省委，密捕中共中央临时总负责卢福坦，在租界公开绑架红军师长陈赓，逮捕廖承志、罗登贤、余文化以及丁玲、潘梓年等，这些案件在当时都曾轰动一时。第一期特务训练班结束后，徐恩曾很快决定举办第二期训练班，地点在南京中华门内长乐街，这一次人数增加到20余人之多，不用说，训练也收到了显著的效果。
顾顺章主持的特务训练工作，可以说得到了国民党特务机关的一致称许。中统大特务黄凯是张冲的高足，1929年3月在张道藩、吴大钧等人担任科主任时期，便已进入调查科工作，是中统的创始成员之一。此人素来自负，不肯将叶秀峰、徐恩曾这些后辈放在眼里。但是，黄凯在与顾顺章交往以后，也不得不承认：顾“对特务工作确有精明之处，如经他所绘图监制的各种假发、假须、假牙等化装用品，用起来真是惟妙惟肖。培养特工人员，有一套办法，成效快”。徐恩曾派在顾顺章身边的保镖林金生也说：顾顺章“文化水平并不高，但一张嘴很能讲，由于他过去长期在上海特科担任负责工作，所以对特别行动工作确有一套经验”。“他除了会变魔术戏法外，还有一个本领我很佩服，那就是他的化装技巧非常高明。一个人经他稍许化装，你就很难再认出来。我记得他曾用一种假牙往嘴上一套，人的模样就全变了。据他自己讲，在中共特科时，颇有神出鬼没之誉，主要就是靠的这种本领。当然他的这套本领也就成为他在特务训练班讲授的主要内容之一了。”曾经参加过第二期训练班的中统特务林成荫说：“训练内容是顾顺章主讲‘特务工作的理论与实践’，都是一些打枪、擒拿、格斗、化装、盯梢、守候等特务技术。顾顺章的文化水平并不高，但对此道却经验丰富，不愧老手。结合他过去的经历，侃侃而谈，颇能吸引人。”这样多的特务都对顾顺章的特工技术交口称赞，也难怪徐恩曾要对他器重了。
顾顺章除了在特务训练工作方面对徐恩曾及国民党的特务活动作出了重大贡献之外，另一个功绩就是根据他在中共中央特科工作的经验，建议陈立夫、徐恩曾在上海地区设立一个强有力的特工机构，选派具有很强工作能力的重要干部前往主持，通过“以组织对组织”的办法，持续不断地对中共地下党组织实施打击，以彻底动摇共产党组织在上海的根本。同时，顾顺章主张对“自首政策”必须彻底贯彻，以便通过自首分子的示范作用，对中共组织的破坏造成一种多米诺骨牌效应，达到架空、瓦解和最后消灭共产党组织的目的。顾顺章把他的这一套恩威并施、软硬兼用的策略，称为专门对付共产党的“两钳法”，无耻地吹嘘这是他“弃暗投明”以后深刻反思的结果。陈立夫、徐恩曾听了顾顺章的一席话，深以为然，当即予以实施。于是，派史济美赴上海主持成立上海行动区，继史济美之后，先后又有徐兆麟、韩达等中统大特务出任上海行动区长。在20世纪30年代前期，经中统上海区破获的比较重要的中共案件，除前述之外，最主要的是连续多次对临时中共中央机关的破坏，以致中央机关已经不能在上海立足，不得不迁入江西中央苏区。在这一段时间，中共原先在上海地区建立起来的组织，差不多损失殆尽。
与这同时，徐恩曾开始把吸收中共叛徒作为扩大国民党特务机关的一个重要来源，使得大批中共叛徒陆续进入国民党各级特务机关，其中有不少叛徒甚至进入党务调查科工作（包括后来成立的特工总部、中统局机关），仅中统上海行动区先后录用的叛徒，就有数十人之多，这对于提高国民党特务机关的反共能力，的确起到了不可估量的恶劣作用。
由于徐恩曾的放手，在顾顺章身边形成了一个“叛徒小圈子”。除了前述的王国栋、胡洪涛、李志远等人以外，顾顺章又先后将他从中央特科带出来的叛徒童国忠、蔡飞、陈连生等人收在自己身边，这些特务本就是顾的亲信，心狠手辣、杀人放火，都为一时之“杰”。于是，这些人很自然地成为顾顺章主持行动工作的重要打手。
就徐恩曾这个人来说，做特务工作本是半路出家，自从顾顺章的叛投，使得他的特工技术水准提高很快，其中的一大“进步”，就是注重并精心运用“细胞”政策。原先，以徐恩曾为首的国民党特务一旦发现“赤嫌”，只求赶快破获立功，不注意培植扩大。结果，总是因地下党组织的严密和地下党人的坚贞不屈，每每事倍功半，收效甚微。自顾顺章向徐恩曾传授了中共情报工作中关于深藏深埋、长期潜伏的要旨后，徐恩曾大受启发，从此把培植“细胞”政策，作为特务工作的重要工作并形成以运用“特情”为中心的一整套的反共策略。在此基础上，徐恩曾接受顾顺章的建议，针对地下党人的气节特点，注重不断提高特务的“劝降”水平，从理论上“说服”被捕人员，以期通过釜底抽薪的手法，引诱他们背叛。这对于一些原本理论水平不高、骨头又软的中共地下党人来说，确有一定效果，以致中共中央临时总负责卢坦福、中共中央组织部长盛忠亮等在被捕后，都被徐恩曾所派的“劝降”专家“说服”，“自首”叛变。
此外，徐恩曾还注意在顾顺章的指点下，有意识针对中共地下组织的活动特点，不断提高特务的侦查与破坏水平。本来，中共地下党人由于长期生活在白色恐怖的环境下，都训练出了一套反盯梢的本领，一般来说，单人盯梢鲜有成功的可能。顾顺章的手下有个叫陈连生的叛徒，绰号叫小白脸，是顾顺章十分得意的一个盯梢高手。1933年3月，当陈连生于法租界马路上发现陈赓时，双方立即展开了一场盯梢与反盯梢的大竞技。结果，陈连生仍然不敌陈赓，眼看就要被陈赓甩脱时，这个无耻的叛徒竟疯狂地扑上前去与陈赓扭打在一起，并拿出警笛狂吹一通，很快吸引租界巡捕上来将陈赓捕获，尔后引渡给国民党当局。据此，徐恩曾按照顾顺章的建议，将原先的单人盯梢，改为二至三人为一组的“立体”盯梢，专门用以对付中共的反盯梢，实施以后颇有收效。徐恩曾还要求：盯梢一旦成功，在发现被盯目标的工作处所或居住地址后，一般不是马上捕获，而是采用“顺藤摸瓜”的办法，在周围设点守候，注重猎获新的目标，以便扩大盯梢范围，不断发展破坏成果。这样，往往是盯牢一个，牵出一串，破坏一片，危害十分巨大。调查科能达到这样的工作质量，这在“顾案”发生之前，是不可想象的。
客观地说，顾顺章多年主持中共中央特科的工作，到了国民党特务机关里又能受到徐恩曾的推崇，肯定不会是一个庸才，一定也有他的过人之处。事实上，顾顺章能够骗取国共双方信任的重要本钱，也可以说是他的“绝招”就是顾顺章久历江湖，懂得人情世故，能够应付各种场面。中统大特务孟真在跟顾顺章接触后说：顾顺章这个人，执行任务时心狠手辣，像是一个没有感情的动物。但在平时却是另一副面貌，说话很风趣，处世经验丰富老到，很富人情味，善于揣摩人的心理，对人态度和蔼诚恳，使人乐于亲近。他在中统立下大功，为人又如此风趣可亲，故极得中统负责人的器重和优遇，中统待之如上宾，捧之如明星，要什么给他什么，甚至还要替他介绍女人，帮助他重组家庭等等。
这一时期，徐恩曾的确是对顾顺章恩宠有加。为了笼络顾顺章，徐不但指示王思诚出面当“红娘”，为顾介绍了一个叫张永琴的南京女子为妻，而且为他把婚礼操办得热热闹闹。婚礼在中央饭店举行，徐亲自到场祝贺，向来小气的“最高当局”蒋介石也派专人送来1 000元的礼金，这在当时确是一笔巨款了（一个实习特务月薪30元、转正特务50元、正式特务95元。而当时一个小学教员的月薪仅有12元，好一点的也只有25元）。顾顺章成婚后，徐恩曾特地为他另找了一处公馆，地址在南京细柳巷4号，与他同住一院的有秘书王思诚，总务王国栋，会计樊岚（王思诚妻），保镖林金生、童名馨，徒弟陈连生等。从此，顾顺章开始在细柳巷4号自成一个小局面，在中统也算个特殊人物了。