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赵匡胤自继位以来，就没有一刻让自己放松，一直在为巩固自己的江山而不停地奔波、忙碌着。当宋军一举攻下荆南、湖南两地之后，他马上又开始部署攻打后蜀。随后，蜀国主孟昶得到了这个消息，决定利用川、陕地势险要这个优势，严兵把守，同时派遣使者到北汉，想要来个两国前后夹击，一起攻打宋朝，这样胜算的可能性会更大。说起这个孟昶，他是何人？原来他是孟知祥的第三子，继位时年仅十六岁。他同前蜀末主王衍大有不同，他不仅姿质端凝、少年老成，而且个性英果、刚毅，算得上是一个好主儿。然而，天不遂人愿，幻想终归只是幻想。那时候，后蜀的大将赵彦韬已经叛变，悄悄投靠了宋军，把后蜀的作战计划都透露给了宋军。赵匡胤在得知后蜀的兵力部署之后，立即下令出兵。
北宋乾德二年（964年）十一月，赵匡胤计划兵分两路来攻打后蜀：一路以忠武节度使王全斌为西川行营前军兵马都部署，侍卫步军都指挥使崔彦进为副都部署，率步骑三万从北面兵发凤州，沿嘉陵江南下；一路由侍卫马军都指挥使刘廷让为副都部署，率步骑两万从东面出兵贵州，溯长江西进。两路合击，进讨蜀地的割据者孟昶，并确定好了具体的攻打日期。当孟昶得知后，立即命令后蜀大臣王昭远为西南行营都统，赵崇韬为都监，韩保正为招讨使，李进为副招讨使，率兵数万北上把守利州、剑门（四川剑阁东北）等关隘，并对王昭远说：“今日之师，卿所召也，勉为朕立功！”这个王昭远，本来就是一个狂妄之徒，此时的他更加狂妄，以方略自任。始发成都，蜀主命宰相李昊等饯之城外，王昭远手执铁如意，指挥若定，自比诸葛亮。结果，在宋军的不断打击下，王昭远三战三败，狼狈逃窜到利州，焚毁桔柏津的桥梁，并把剩余的部将留在剑门看守，自己为了保命却逃到了汉原坡。而此时的宋军可谓是势如破竹、锐不可当。随后，也就是在十二月的时候，北路宋军便一举占领了利州。
北宋乾德三年（965年）正月，宋军又乘胜攻破了剑门险要，大败蜀军，王昭远也没能逃过一劫，被宋军俘虏。紧接着，宋军又占领了剑州（治普安，四川剑阁），由刘廷让率领的东路军相对也比较顺利，相继攻克了巴东咽吭夔州（治四川奉节东白帝），连克万（治南浦，四川万县）、开（治开江，四川开县）、忠（治临江，四川忠县）、遂（治方义，四川遂宁）等州。随后，两路宋军会师，直逼成都。无奈之下，孟昶只好举城投降，后蜀随之灭亡。眼见着赵匡胤接连攻克荆湖、后蜀后，南唐、吴越的国主见大势不妙，立即向宋军表示臣服，只有南汉国主刘鋹拒绝向宋军投降。
北宋开宝二年（969年）六月，赵匡胤又任命右补阙王明为荆、湖转运使，为继续出战筹措物资。北宋开宝三年（970年）九月初一，赵匡胤任命潭州防御使潘美为贺州道行营兵马都部署，率领十州兵长驱南下，中间突破，直趋贺州(治临贺，广西贺县东南贺街)。潘美在攻伐之际，故意放出风声要沿贺水往东攻打兴王府(广州)，其目的就是为了诱歼南汉军的主力。南汉国主刘鋹得到消息后，想都没想，就立即派大将伍彦柔率舟师沿郁江、贺水西上增援，未曾想遭到了北宋军的伏击，伍彦柔被杀，贺州也因此失守。同年十二月，宋军又兵至韶州（治曲江，广东韶关），南汉都统李承渥率兵十万于莲花峰（韶关东南）下，列象阵迎击宋军，宋军以强弓劲弩破其阵，没付出太大损失，就占领了韶州。
北宋开宝四年（971年）正月，宋军攻克英（广东英德）、雄（治浈昌，广东南雄）两州；二月的时候，宋军又进至马径（广州北），以火攻破了南汉招讨使郭崇岳的六万兵马；紧接着，又相继攻陷兴王府。刘鋹抵挡不住宋军的猛烈进攻，终于投降了。就这样，南汉也灭亡了。
赵匡胤在最短的时间内平定了南汉，南唐后主李煜听闻宋军气势如此强大，心中不免有点胆怯；他深怕赵匡胤趁机再派兵来征伐自己，那样的话，他的南唐岂不是也难保了，想到这里他不禁心中一颤。于是，李煜立即派遣自己的兄弟李从善为特使，并带了贺表与贡品来到开封，祝贺赵匡胤灭掉了南汉。同时，李煜又表示愿意撤掉南唐的国号，俯首称臣，改为江南王。赵匡胤听说李从善的到来，心中窃喜，没有立即召见他，而是召见了枢密使楚昭辅进宫，并对他秘密吩咐了一番。
原来，赵匡胤在让潘美攻打岭南时，南唐一个名叫林仁肇的官员曾经向李煜提出建议，要趁机出兵夺回淮南原来南唐的领土。但是李煜因为害怕宋军过于强大，不敢犯险，就没有同意这项提议。可是这件事却不胫而走，竟然传到了赵匡胤的耳朵里。经过调查，赵匡胤知道林仁肇原来是南唐的第一勇将，而且善于治军，已经训练出了不下十万人的军队。于是，赵匡胤决心将这个人除之而后快，绝不能因为这个人而耽误了自己的统一大业。正好这次来使是李煜的兄弟李从善，于是赵匡胤决定用反间计来除掉林仁肇。
赵匡胤接见李从善以后，并把他暂时安排在四方馆住下，让他等待回复。就这样，一等就是好几日。有一日，李从善闲来无聊，就四处参观四方馆，突然在一所别院里看到一副熟悉的画像，就跟管事的说：“这幅画像简直像极了南唐的林仁肇，为什么会挂在这里？”而那个管事的只是笑笑，没有回答他。李从善也不好继续追问。又过了两天，李从善在与管事喝酒的时候，管事喝得酩酊大醉，便说：“那幅画像的确是林仁肇，去年他已经来朝见过皇上，想要找机会到中原任职，为了表示诚信才留下了这幅画像。”这下，李从善心头大惊。也正在这时候，皇宫里传来口谕，说赵匡胤已经同意取消南唐的国号，任命李煜为江南国主，李从善当然选择了留京任职。李从善知道自己已经回不去了，于是只好写信把情况告诉了李煜。当然，也没忘提及林仁肇叛变的事。李煜从此便对林仁肇有了戒心。后来，李煜又派人去京城确认了一下，最后信以为真，居然毒杀了林仁肇。除去了林仁肇这个绊脚石，赵匡胤终于可以放开手脚，大干一场了。
北宋开宝七年（974年）九月，赵匡胤命令宣徽南院使曹彬为异州西南面行营马步军战棹都部署，偕都监潘美，统领十万大军出荆南，调吴越军出杭州北上策应，并派遣王明牵制湖口（属江西）南唐军，保障主力东进。十月十八，曹彬率军顺长江东下，水陆并进，攻破池州，一举占领采石；紧接着，又于十一月中旬，在采石架通长江浮桥，保障大军渡江，继续向东推进。
北宋开宝八年（975年）正月初三，宋军攻破溧水（今南京一带），随后与南唐的十万军队在秦淮河展开了一场激烈的战斗。没过多久，宋军就打败了南唐的军队。随后，宋军又直逼江宁城，并在西路王明军和东路吴越军的积极配合下，全歼南唐神卫军都虞侯朱令赟率领的十万救援军，真可谓气势惊人。十一月二十七，宋军又攻破江宁，李煜被迫投降，南唐随之灭亡。