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1869年，彭伯顿放弃了他在哥伦布一帆风顺的事业，启程去亚特兰大圆他的发财梦。亚特兰大起初是棚屋的聚集地，也是妓院和酒吧的大会所。那里的酒吧被叫作“终点”，因为亚特兰大恰好是铁路的最后一站。尽管亚特兰大战前已经成立了一个“道德党”，但反对派的“自由和暴力党”对当时美国的国会议员默雷尔之流的吸引力更大。即便如此，战前的亚特兰大仍然有足够的银行和铁路使它能名副其实地享有“先进”的美名。
内战结束后，亚特兰大人怀着强烈的复仇心理，从被威廉·谢尔曼摧毁的废墟上重建新城，并将亚特兰大誉为“凤凰城”。战争刚结束，目睹过亚特兰大景象的一位观察家写道：“每个人脑子里面唯一的念头就是赚钱。”1866年，来自亚特兰大乡下的一位游客写道：“亚特兰大是魔鬼之地。”他还补充说：“人们跟疯了似的，四处乱窜，急不可耐，忧心忡忡，喋喋不休，差点让我跟着发了疯。每个人看起来都快要累死了。”战后的亚特兰大是南方商业妄自尊大、如痴如醉的漩涡。为了过上一种新的生活，彭伯顿带着他的家人来到了这个疯狂而又高度开放的城市。
刚开始的时候，彭伯顿的事业进展很顺利。他跟合伙人一起成立了亚特兰大最大的药物贸易公司，地址就在金布尔会所。这是一家有6层楼、300个房间的奢华酒店，所有家具都是用黄金精心装饰过的，电梯配备了蒸汽动力，喷泉有热带植物环绕，甚至还有专门的法国厨师。后来，彭伯顿的生意却开始走下坡路。1872年，公司破产了。邓白氏的前身之一——R.G.Dun & Co.的一个信用调查员说，彭伯顿和他的合伙人都是“令人尊敬的勤劳致富者，但缺乏良好的经营才能”。虽然彭伯顿在后来的好几年中一直坚持新药实验并试图吸引投资商，但仍然无法从破产的阴霾中走出来。1874年和1878年，他还先后遭遇了两次大火灾。在第二场大火中，彭伯顿损失了价值2万美元的股票（保险公司赔偿了大概1万美元）。这个信用调查员还说，彭伯顿是“没落的商人”——当然，这种说法有失公允，但在那样的情况下也是可以理解的。1879年，彭伯顿终于还清了破产时欠下的所有债务，可以自由自在地花更多的时间来开发制造他的新产品了。
以后几年里，彭伯顿先后发明了印度皇后染发剂、治疗风湿的“47-11号处方”、三重肝丸、姜油水、柠檬柑橘万灵药和其他一些名字早已为人们所遗忘的秘方药和饮料。在他生命的最后一年，经过不懈的努力，彭伯顿终于再次获得了成功。1886年，一家报纸还很客气地写道，他获得了“不一样的成功”。
尽管身处逆境，但彭伯顿仍然始终保持着完美的南方绅士的形象，依旧用旧式的礼仪接待顾客。可能因为彭伯顿的儿子查尔斯是一个很难相处的孩子，时刻需要有人照顾，所以顺带着彭伯顿还照顾他姐姐的孩子。彭伯顿的外甥女回忆说：“我最早的印象之一便是，约翰舅舅的口袋里总是装着口香糖，但在我们家他从来都不吃，因为这是不受女士欢迎的……我喜欢去他们家，因为在他们家我可以备受呵护。”彭伯顿的外甥刘易斯·纽曼描绘这位忙碌的医生时说，他是个着迷的、神秘的发明家，因为他的实验室“在一个偏远的屋子里，他几乎从不让他人进去”。彭伯顿常常废寝忘食地工作到深夜。还有一位游客回忆彭伯顿时说：“他的精力比常人旺盛。他的化学实验室是个非常忙碌的地方；他常常可以在忙碌中有所收获。”
除了医生和药剂师的头衔，彭伯顿还是一个终身的学者。他不仅关注最新的药物学刊物，而且还广泛地阅读日益国际化的制药学文献。他甚至花好几年的时间编了一本药物学参考书。虽然彭伯顿在这本书出版前就辞世了，但这本书的问世证明了彭伯顿的知识面之宽，他当时的成就早已超过了可口可乐神话故事中那个平凡的药草医生的成就。这一点不奇怪。在1886年12月的一次采访中，他把一个还在研制中的产品展示给记者看，后来那个记者说彭伯顿为这个产品“大概进行了12,000次化学实验”。在研究新秘方药的过程中，彭伯顿已经不再局限于木油树、金莲花这些本地生的植物，而是开始用生长在外国的植物来进行实验。彭伯顿对其中一种外国植物尤其感兴趣，那种植物早期曾经被宣传成是包治百病的灵丹妙药，但很快就被怀疑是可能使人上瘾的毒药——古柯。