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1906年，清廷派张锡銮为奉天巡防营务处总办，负整理军备之重任。张锡銮绰号快马张，最喜爱好马，骑术枪法十分精湛。新民府是防务重镇，新到任的张锡銮到新民府视察。张作霖为人机警，听说张总办爱马，便投其所好，挑选了一匹好马，送给了张锡銮，张见是一匹蒙古良马，心里高兴，说：“你送我人参、貂皮，算打错主意了，这样好马我怎能推出去呢？我收了。”张锡銮视察完毕，要回奉天，那时还未通火车，骑马路行又很不太平，知府增韫派张作霖率部护送，途中有胡匪骚扰，被张作霖击退，张锡銮平安地到了奉天，张作霖给总办大人留下一个很好的印象。据说张作霖认张锡銮为义父。
这一年，新任奉天将军赵尔巽把全省巡防队编为八路马、步兵四十营。张作霖的新民巡防营，因剿匪有功，扩编为右路巡防营，马、步三营，张作霖为统带（团长）。
1907年，清廷将奉天、吉林、黑龙江改为行省，撤销将军建制，设东三省总督，负责东三省军政事务，徐世昌被任命第一任东三省总督。6月17日徐到任。不久，连续接到海城、辽中两县商绅向总督府控告巨匪杜立三杀人越货、罪恶多端的罪行，徐对商绅的呈状甚为重视，密派总督府发审处委员殷鸿寿会同右路巡防营统领张作霖缉拿杜立三，就地正法。
巨匪杜立三，字阁卿，排行老三胡匪世家，他的父亲和三个叔叔都是罪恶昭彰的巨匪，他二叔杜宝善以劫过皇杠闻名于绿林。杜立三善于骑射，枪法极准。他与其他匪徒不同之处，不喝酒、不赌博、不吸毒。他聚众匪千余人盘踞在辽阳、新民、海城交界处的三界沟，此地地势险恶，沟渠纵横，碉堡林立。杜率领匪众四处掠夺民财，强抢硬捐，使辽西一带的百姓遭受极大危害。1903年4月，杜率领100多匪徒，在辽阳、营口、盘山等地到处抢劫后，路过辽阳八岔沟，在财主郭金人家大吃大喝，临走掠抢一空。1904年，杜立三和冯麟阁勾结在辽中县西佛牛录镇，将清军任朝武营的快枪抢去300余支，子弹万余粒，裹去降兵250人，任朝武突围逃出，西佛牛录镇被杜立三占据。杜的势力越来越大，自称马上皇帝，百姓称为杜大人，清军多次对杜进行围剿，均遭失败。
殷鸿寿到新民与张作霖会见，传达徐世昌缉拿杜立三的指令。张作霖听后颇为踌躇，一则过去与杜立三是绿林朋友，二则杜立三势力甚大，枪法极好，防备极严。然而总督的指令不容违抗，顾不得朋友情义。必须坚决照办。经和殷商量，宜用智擒，不可强攻。先是张作霖以结义兄弟关系，派张作相去杜立三的老营青麻坎，向杜立三诡称总督徐世昌派殷委员招抚杜三爷弃暗投明，地位比张作霖、冯麟阁还高。请杜到新民晋见殷委员，商谈受抚事宜。杜立三疑心甚重，同他母亲和兄弟商量，认为去新民凶多吉少，主张不去，以免上张作霖的圈套。张作霖见杜不肯上钩，便请黑山秀才杜泮林出来劝驾。杜泮林是杜立三本家叔叔，以同宗关系和杜立三来往密切，杜立三也很信任这位秀才叔叔。张作霖在中安堡办保险队时，与杜泮林关系密切，并拜为义父，他亲自携带厚礼，甜言蜜语将杜泮林接到新民府，告杜泮林说：总督下令要招抚杜立三，并引见殷鸿寿，证明确是总督招抚，绝非欺骗。又为杜泮林另设招待处，杜淳林为张作霖所迷惑。杜泮林也觉得杜立三若果受招抚，是件好事。杜泮林给杜立三写了一封信，说明总督确有招安之事，并称：“游侠非终身之事，梁山岂久居之区，一经招安，不仅出人头地，亦耀祖荣宗。”邀杜立三速来新民晤面，一同晋省谢委，杜立三经林畔林劝说，消去疑虑，决定前来新民。动身之前做了严密布置，以防万一，派亲信匪众200多人，一旦发生意外时，前往驰援，并在沿途设置四个哨所，如有风吹草动，立即快马传报，由杜立三的弟弟杜老疙瘩率队接应。杜立三精选30名匪徒由宋庆濂带领，作为随身护卫，一同赴新民。
张作霖在知道杜立三来新民府的消息，布置更加周密，密派张景惠率骑兵500人，绕道八角台，准备进剿杜立三的巢穴。另选一部分骑兵潜入辽河岸上的卡力马，牵制杜在西佛牛录镇的重点哨所，防备杜立三逃回。在新民城内兴和店为杜立三设立招待处，店内埋伏便衣武装。
杜立三来到新民，张作霖率众兄弟亲自出迎，然后陪同到兴和店下榻。稍事休息，张作霖只带二名护卫，又到兴和店拜访杜立三，并共进午餐，频频举杯，庆贺杜立三进省升官光宗耀祖。饭后，张作霖同杜立三策马去拜会殷鸿寿委员。殷委员迎接他们进后北房，杜的两个随身护卫留在屋外。杜立三久闯江湖，警觉异常，进屋依墙而坐，手抚枪柄。殷鸿寿假意恭维说“杜义壬敢和俄国兵交锋，给国家出口气，替老百姓报了仇，是了不起的英雄好汉，朝廷爱惜人材，招抚为官，为国家出力，等等”。任凭殷鸿寿如何花言巧语，杜不做肯定答复，连说再商量。在谈话中，杜发现外边有可疑的脚步声，遂起身告辞，殷高声喊：“送客”，杜走在门口，转身刚说：留步，突然汤玉麟从背后将他抱住，杜知不妙，要拔枪反抗，但两手已被压住，遂即又上来几个壮汉，将杜按倒在地，拿下手枪，捆绑起来，杜骂声不绝。屋外杜的两个随身护卫也同时被擒。在兴和店招待处的宋庆濂等众匪徒也缴械投降。当晚将杜立三处死。
张景惠接到杜立三正法的消息，立即率部驰往杜立三的老巢——青麻坎，层层包围。张派人劝杜母不要抵抗，可以保住全家性命，杜立三的大哥乘机逃跑，杜老疙瘩不肯投降，拼命到底，杜母见大势已去，劝小儿子不要反抗，打开大门，张景惠的队伍开进去，杜老疙瘩又开枪射击，被束手就擒，拉出院外，将头砍下。解决了杜立三的老巢以后，进行搜索，装载几十辆大车的金银财宝、枪支弹药等，拉回新民。
此刻，杜泮林还蒙在鼓里，听到杜立三被正法时，对张作霖破口大骂，说张作霖卖友求荣，背信弃义。张作霖并不生气，说：“义父在上，我奉总督之命，为地方除害，实出无奈，也是全靠义父的帮助，我一定呈报总督大人从优奖叙。”杜泮林凄然说：“事已至此，无可奈何，你为奉天除害，算是做对了，立三已死，不能复生，但望你能善待他的家人，对他的部下妥为安抚，老夫于愿已足矣。”
杜立三巨匪被消灭，徐世昌喜出望外，立即报请清廷为张作霖请功：“今兵不血刃，渠魁接首，不但江西安枕，即他处匪徒，亦闻而知惧，该统领等赴机迅速，实属异常出力，奋勇可嘉，应准其择优请奖，以昭激励。”旋清廷朱批。“予都司张作霖等五员奖叙。”赏银5000两，并升任奉天巡防营前路统领。从此，经张作霖五载剿匪，辽西一带匪患基本肃清了，社会治安渐趋稳定。
张作霖在驻防新民期间，又娶了两房姨太太，三姨太戴氏，是广宁县捕盗班头的女儿，容貌美丽，被张看中，托杜泮林从中说合，用重金聘娶。戴氏性情暴躁，婚后感情不睦，张初任督军时，戴氏因打骂使女，被张赶出府门，削发为尼，郁闷而死。四姨太许氏，名澍肠，直隶宛平人，随母亲流落到新民，以缝补浆洗为生，一日在井台打水，被张看中，1906年与戴氏同日进门。许氏性情刚强，遇事有见解，教育子女有方。
徐世昌对张作霖效忠清廷，机智勇敢，剿匪有方，甚有成效，颇为赞许。1908年调张作霖前路巡防营移驻挑南府。消息传开，新民府文武官员、士绅名士纷纷设宴饯行。张作霖领兵开拔那天，又热烈欢送。不料，新民府商会会长姜雨四拦住张作霖，扯住马缰绳向张索要在新民府驻防期间，为筹措粮饷，向商家挪借的款项，非让张作霖偿清欠债再走，闹得张作霖很难为情，经其他官员出面调解，并应允承担偿还这笔债务，才要张作霖开拔。后来，张作霖当了东三省巡阅使，筹办兴业银行，聘请善于理财人才，想起当年在新民府拦马索债的姜雨田了，遂派人把姜雨田请到奉天。姜一路心惊肉跳，害怕报复。出人意料，张作霖见到姜雨四十分高兴，哈哈大笑：“多年未见，你没忘记我这个债主吧！”姜雨田害怕地说：“都怪小的办事死板，当年多有冒犯大帅。”张作霖说：“办事死板也大有用处，像你这样一个心眼的人还真难选哩！我派你做我的兴业银行去当襄理，干好了还要高升”。从此，姜雨田成为张作霖手下理财的得力助手，张作霖对姜十分信赖依重，至死不渝。
蒙匪陶克陶胡、白音大贲在郑家屯、洮南府一带活动猖撅，打起反清大旗，对百姓烧杀掠夺。沙俄对我国东北垂涎已久，在哈尔滨设立了蒙务机关，设立据点，以美女、枪械、黄金为诱铒，网罗内蒙的王公、喇嘛、牧主、匪首作为他们的侵略工具，并派出便衣特务潜入内蒙各地，专门从事挑拨民族关系，制造事端，煽动民族分裂。蒙匪陶克陶胡原系郭尔罗斯前旗（今在吉林省）的一个没落贵族，早年投靠沙俄。1907年清廷在内蒙东部大村招垦，毁坏草地，激起内蒙人民一场声势浩大的抗垦斗争。这时陶克陶胡奉沙俄蒙务机关指示混入抗垦队伍，窃踞了首领地位，他利用民族仇恨，率领骑兵队伍越过边境，烧杀抢掠，无所不为，这是一股名为反抗清廷，实为沙俄假借蒙匪之手对我国东北进行侵略活动。清廷曾调张勋、倪嗣冲、赵佣等部队进行围剿，均不能奏效。徐世昌又派张作霖、冯德麟（即冯麟阁，受抚后改为现名）和马龙潭等巡防营进剿。张作霖率部队同陶克陶胡、白音大贲匪帮激战于内蒙东部大草原。
内蒙东部是广袤无垠的大草原，一望无边的沙漠，没有村庄，也没有森林，蒙匪非常强悍，熟悉当地地形，精于骑射，行动敏捷，时隐时现。张作霖的巡防营，面对强悍的蒙匪和生疏的环境，兵分三路进入大兴安岭的索伦河一带剿匪。蒙匪同辽西的胡匪大不相同，他们多用奇袭，乘清兵不备，进行偷袭，然后骑马逃逸，当清兵追袭时，早已不见踪影。小股清兵追袭往往脱离部队，又难于联系，吹号鸣枪又易被蒙匪发现，后勤供应也极困难，因此，剿匪初期困难较多。这时，徐世昌把奉天的八路巡防营改为中、前、左、右、后五路巡防营，仍以张作霖为前路统领，并将五营扩充为七营，除原有的汤玉麟、张景惠、张作相、邹芬等营外，又将驻在洮南的孙烈臣部划归张作霖的建制。孙烈臣，字赞尧，奉天省黑山县人。幼年丧父，家境贫寒，少时好学尚武，能骑善射，及长，租地耕田或打短工，为财主充当炮手。1900年，庚子之乱，沙俄军队占据奉天，奉天将军增棋被迫出走，行至黑山老河深屯时，人饥马渴，狼狈不堪，被孙的表弟赵文清迎到家中。翌日，赵文清邀表兄孙烈臣护送增棋到白土厂防御衙门避难。因孙护送增棋有功，留在将军衙门任戈什，后升任巡防营管带。由于孙烈臣部划归张作霖的前路巡防营，使张作霖所部增至3500人，兵力得到加强。在剿匪过程中，也逐渐摸索出在草原、沙漠的作战经验。张作霖采纳了张作相的建议，采用步兵用刀砍蒙匪马腿，骑兵用刀割马杆子绳套的战术，使蒙匪马跌人落，套杆子失去作用，战局逐渐好转。1908年6月，张作霖率部直捣蒙匪老巢龙王庙，一举将白音大贲手下的干将巴塔尔斩首于九头山。1909年春，将白音大贲击毙，生擒牙什。张作霖身先士卒，率部穷追陶克陶胡，转战于内外蒙边界沙漠，进军800里，人烟罕迹，冰天雪地，艰苦异常。1910年4月，陶克陶胡被击败，率残匪45人由多罗克卡越境逃到俄国。同年8月，沙俄派人用船将陶克陶胡等人家眷从郭尔罗斯接到哈尔滨，然后送往俄国，从此，蒙匪陶克陶胡叛乱宣告失败。
张作霖率部苦战三年，历尽艰辛，露宿寒林，捧雪为食，终于取得剿匪的胜利。徐世昌称这次胜利“实非寻常剿匪之功可比”。张作霖率部消灭陶克陶胡的叛乱，对维护祖国统一和民族团结功不可没。张作霖的部队也经过前所未有的锻炼和考验，成长为一支敢打硬仗的劲旅。