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由于父亲的坚决反对，毛泽东不得不放弃自修计划，于1913年考入第四师范（后并入第一师范）。在湖南省立第一师范学习期间，他继续按照自己的志趣，广泛阅读古今中外有关政治文化的书籍，关注国内外时事，积极参加为促进社会进步而进行的一切斗争。在共同探索真理的过程中，在毛泽东的周围逐渐聚集起一批有为青年，并成立了新民学会。毛泽东后来这样评价道：“这是一批态度严肃的人，他们不屑于议论身边琐事。他们的一言一行，都一定要有一个目的。他们没有时间谈情说爱，他们认为时局危急，求知的需要迫切，不允许他们去谈论女人或私人问题”。他们天天谈论的是人类社会、中国、世界和宇宙，正如毛泽东为新民学会确定的宗旨所揭示的那样，他们决心担起“改造中国与世界”的历史重任。
1918年6月，毛泽东从第一师范毕业。他与蔡和森等一批有志于工读事业的同学，搬进湖南大学筹备处（即岳麓书院的半学斋），尝试进行新村生活。日出而作、日落而息的生活是清贫的，精神却是愉快的，但也不无忧虑。个人的前途和国家的命运都亟待解决。岳麓书院那幅著名的对联：“四面云山来眼底，万家忧乐到心头”，正是他们当时心情的写照。乌托邦式的工读计划难以再持续下去，岳麓山下的这群青年急于找到解决现实问题的出路。正在此时，毛泽东接到在北京大学任教的杨昌济先生的来信，得知吴玉章、蔡元培等人正在北京提倡青年去法国勤工俭学，心情豁然开朗。法国是资产阶级革命的故乡，对于刚刚接触新文化、新思潮的毛泽东等来说，法兰西就是自由、民主和文明的象征，是他们憧憬和向往的地方。为了组织湖南青年到法国勤工俭学，毛泽东和蔡和森立即在长沙召集新民学会会员开会，讨论会友向外发展问题。大家一致认为，到法国勤工俭学很有必要，并决定派蔡和森到北京进行联系，毛泽东等则在长沙做好组织准备工作。毛泽东在长沙做了周密的安排，在接到蔡和森的来信后，带领25名准备赴法勤工俭学的学员前往北京。在北京，他四处奔波，广泛联络湘籍的知名人士，解决湖南青年进留法预备班学习的问题，帮助筹措赴法经费。以后他又亲自去上海为新民学会赴法会员送行。1919~1920年在赴法勤工俭学高潮中，全国有1600多青年赴法，其中湖南省的就占400多人。然而在这众多的学生中，却没有这场运动的热心组织者——毛泽东。
毛泽东解释自己为什么没有去的原因是：“我觉得我对自己的国家还了解得不够，我把时间花在中国会更有益处”。这期间，他经杨昌济介绍，认识了北京大学图书馆主任李大钊，被安排在北京大学图书馆当助理员，负责新到报刊和阅览人员姓名的登记工作，月薪八块大洋。在那里，他结识了一批名流学者，感受到正在高涨的新文化运动。特别是在李大钊的引导下，他开始研读马克思主义的书刊，参加北京大学举办的各种新思潮研讨会，更深刻地感受到他对中国自身情况了解得很不多，他以高昂的爱国主义激情，投身于五四运动的洪流中。用他后来自己的话说就是，开始朝着马克思主义的方向迅跑。