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李渊称帝之后，疆土只限于关中和河东一带，还没有完全统治全国。当时，刘武周占据代北，薛举、薛仁杲父子占据陇右，王世充在洛阳称帝，窦建德在河北建号大夏，杜伏威在江淮为王，萧铣偏霸两湖。李渊面对的是一个群雄割据的复杂形势。因此，李渊派遣儿子李世民、李建成、李元吉出征，组织了消灭割据势力的统一战争，并着手镇压农民起义。李渊父子从武德元年（618年）开始攻打薛举，一直到武德七年（624年）征讨山东徐圆朗，历经了七年的征战，扫荡群雄，统一了全国。
武德元年，唐高祖李渊任命儿子李世民为元帅，攻打割据陇西地区的薛仁杲。李世民并没有直接进攻薛仁杲的城池，而是坚守在自己的大营里，任由薛仁杲手下的大将轮番挑战，他仍然没有出兵。李世民手下的将士们都疑惑不解，甚至有些人以为自己的元帅是因为胆小不敢应战，纷纷请求出战。李世民为了安定军心，出面解释说：“我并没有畏惧敌人，而是想趁着敌人开始放松警惕时，我们再一战攻克他们。”就这样，双方僵持了几十天。薛仁杲的粮草所剩无几，很多将领前来投降于唐军。李世民见对方军心涣散，便派手下将领引诱敌军，等到敌人中计，耗尽水源时，他就率领兵马突袭，敌人仓皇应战，但是因为几天没喝水了，士兵们个个都疲惫不堪，很快就溃不成军，被唐军斩杀了几千人。李世民见现在势如破竹，便一举进攻薛仁杲的城池。唐军很快就包围了这里，守城士兵十分惧怕，纷纷爬出城墙投降，李世民得到了一万多的精兵，势力大增。薛仁杲见兵将们已经离他而去，伤心欲绝，也走出城门投降。
李渊在兼并了割地称雄的一些隋朝贵族后，又把矛头指向了农民起义军。其中，李密领导的瓦岗军是当时最强大的一支农民起义军队伍。武德元年（618年）十月，李渊热情地接纳了前来长安投奔自己的李密，以兄弟相称，并将自己的表妹嫁给了他。但是李密归顺大唐之后并不满足，觉得唐高祖李渊给自己的官职太小，于是产生了去河南寻找以前的部队，想重新发动兵变。李渊知道后派人寻找李密，李密知道大事不好，想要偷偷溜出城，却被李渊先发制人，派唐军将其围歼。
为了消灭在河西五郡之地自称天子的凉王李轨，唐高祖李渊暗中派遣安修仁兄弟入凉作为卧底，当上左右卫大将军，以便获取敌人情报，里应外合。武德二年（619年）五月，安修仁兄弟一起擒拿凉王李轨，颠覆了李轨的政权，凉亡。河西五郡并入唐朝国境。李渊传喻到各个郡县，发布政令，通过政治手段招纳了很多隋朝的官员归附大唐，巩固了自己在关中的根据地。
武德二年（619年），李渊派李世民率精兵三万进攻盘踞在马邑地区的刘武周。刘武周是李渊的劲敌之一。刘武周原是马邑的校尉。大业十三年（617年）的时候，他聚集了数万兵马，自称太守。他还通过依附于突厥，攻占了楼烦、雁门、定襄等郡县，受封为定杨可汗。没过多久，刘武周便自称皇帝，年号天兴。武德二年（619年）四月，刘武周勾结突厥，南侵并州，进逼太原，攻陷了李元吉留守的晋阳，李元吉逃回了长安，李渊震怒，立刻命李世民率兵去攻打刘武周。到了第二年的二月，李世民打败了刘武周手下的大将宋金刚，没有了左膀右臂的刘武周仓皇逃亡到突厥，后被突厥杀死。就这样，晋阳的政权得到了稳固，河东地区也解除了关中左右两翼的威胁，唐朝中心地区变得愈加稳固。
武德三年（620年），李世民在此挂帅，率领五万兵马直驱河南，进攻躲在洛阳的王世充。李世民发动了攻坚战一举夺下了东都的主要据点，又派手下兵将对东都进行包围，断绝粮道，使得王世充陷于孤立无援的境地。但是洛阳的守军仍然有相当强的实力，进行着顽强的抵抗，直到因为长期被围困，城中的粮食也耗尽了，士兵们很多都饿死了。李世民看时机成熟，准备攻下洛阳城。但是事情忽然发生了骤变，夏王窦建德与王世充的弟弟带兵前来营救。武德四年（621年）初，唐军在虎牢关打败了窦建德，并将其俘获。王世充见救援无望，就穿着白衣，带着太子和文武群臣开城投降。然而没过多久，窦建德的旧部又死灰复燃，在大将刘黑闼的领导下，不到半年时间，就完全收复了大夏政权的旧地。李渊又先后派李世民、李建成攻打刘黑闼，平定河北。
武德四年（621年）十月，李渊命李孝恭和李靖，从四川出兵，进攻占据在江陵地区的萧铣。萧铣于武德元年（618年）在巴陵称帝，后又迁都江陵，出兵夺取唐巴、蜀地。萧铣被李孝恭、李靖的大军围困在江陵，由于没有援兵，只好投降于大唐。就这样，李渊控制了长江中下游地区。
武德四年（621年），唐高祖次子秦王李世民围攻洛阳，王世充向窦建德求助，窦建德准备南下援救，徐圆朗闻讯后，起兵叛唐，依附于窦建德，跟随他进攻虎牢关。虎牢大战中，窦建德被生擒，王世充被迫投降，徐圆朗为了保存自己的实力，又一次投降于大唐。唐高祖不计前嫌，封他为鲁郡公。窦建德旧部刘黑闼等人在漳南起兵反唐，徐圆朗扣留唐将盛彦师，割据兖州，起兵响应刘黑闼。之后，徐圆朗自称鲁王，并发兵围攻虞城，以此牵制唐军。武德六年（623年）二月，徐圆朗攻陷泗州，李建成诛杀刘黑闼，徐圆朗闻得刘黑闼死讯，弃城而逃，途中为村民所杀。
武德六年（623年），杜伏威入朝，留下辅公祏守卫丹阳，他命王雄诞掌握军队帮助辅公祏。杜伏威走后，左游仙劝说辅公祏反叛，辅公祏夺取了王雄诞的兵权，杀死王雄诞，假称杜伏威送信命令他起兵。同年八月，辅公祏称帝，国号宋。然而好景不长，唐朝派赵郡王李孝恭、岭南道大使李靖等率领大军讨伐辅公祏，辅公祏抵抗唐军，被击溃数次，他心中恐惧，带兵逃跑。辅公祏逃到武康时，当地的农民把他抓住送到了丹阳。李孝恭将辅公祏斩首。至此，江淮地区全部平定。
李渊基本完成了自秦汉以来的又一次真正的统一大业，奠基了唐王朝，被称为“拨乱之主”。