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因为达尔文在寄宿学校的学习成绩不是很理想，所以他的父亲就让他提前退学，把他送到了他哥哥正在就读的爱丁堡大学。达尔文在爱丁堡大学生活了两年。
哥哥学的是医学，达尔文后来也被指定学医。他对医学还是很有兴趣的，但是爱丁堡大学枯燥无味的教学方式令达尔文无法忍受。除了霍普教授的化学之外，其他的课程对达尔文来说简直是一种煎熬。他觉得这种讲课方式还不如自己自学。
达尔文从每天早上8点开始接受炼狱般的煎熬。药物学课程让人听了之后浑身不舒服，蒙罗教授的解剖学也无聊透顶，达尔文从心底厌恶这些科目。他总是想，学习解剖学却没有解剖实习的机会，这真是学习过程中最大的不幸。如果老师一开始就让学生们动手实践，也许达尔文就不会对解剖学产生这么强烈的厌恶感。之后的达尔文既不会绘图也不会解剖，这实在是让人遗憾。
达尔文在上临床医学的课时，有一些临床症状让他觉得恶心。直到很多年后，他还能够清晰地回忆起那些让他恶心的症状。即使是这样，达尔文也没有因为厌恶而缺了哪一堂课。
达尔文在没有进入爱丁堡大学之前，就已经开始为什鲁斯伯里镇上的穷人，尤其是一些孩子和妇人治病了。那时候达尔文十分详细地将他们的症状记录下来，然后大声地念给父亲听，父亲就教他怎样进行下一步的诊察，应该用哪些药等，后来达尔文逐渐能够独立配制药方。
那时候，达尔文对医术十分痴迷。有一次，他一下子诊治了12个病人，之后他更是热衷于这种工作。达尔文的父亲一向有知人之明，他认为达尔文将来一定可以成为有名的医生。他相信，被人信赖和寄予厚望也是成功的秘诀之一，不过到底是达尔文身上的哪一点让父亲如此信赖呢？也许连达尔文自己都不清楚。
在爱丁堡大学的时候，达尔文目睹了两次手术。有一次病人是个小孩，达尔文看着手术的过程，忽然觉得不忍心，没等手术结束他就逃出了手术室。从此之后，达尔文再也没有进过手术室，任凭谁说，他也没有进去。当时那个手术的情景在之后很长一段时间里一直困扰着他。
达尔文的哥哥在一年之后离开了爱丁堡大学，第二年，达尔文开始独自生活。这种生活状态对达尔文来说是个绝佳的机会，在这段时间里他认识了几位对自然科学也同样有兴趣的青年。
这几位青年中，有一位叫恩斯瓦斯，他之后还出版了《亚述旅行记》一书，他是魏尔纳学派的地质学家。达尔文还认识了科尔斯屈里姆博士，他是一个杰出的学者，待人亲切、和蔼可亲，而且信仰坚定，他曾发表过多篇优秀的动物学论文。
达尔文认识的第三位青年是哈迪，很多人都认为他能成为一位优秀的植物学家，可惜天妒英才，哈迪后来在印度英年早逝。
最后一位青年是比达尔文大两三岁的葛兰特博士。他曾经发表过十分出色的动物学论文，之后在伦敦任大学教授。但是不知道出于什么原因，他后来不再从事科学方面的工作。
达尔文跟葛兰特博士关系很好，他眼中的葛兰特博士，态度认真、遇事镇静，冰冷的外表下隐藏着燃烧的热情。
葛兰特博士和科尔斯屈里姆博士都热衷于海洋动物学，达尔文经常陪着葛兰特博士到退潮后的浅滩采集动物标本，达尔文用他那生疏的手法帮葛兰特博士解剖海洋生物。后来，达尔文与这一带的渔民们熟识了，经常一边跟他们聊天，一边看他们用拖网捉牡蛎。由于达尔文没有接受过真正的解剖学训练，而且他只有一台便宜的显微镜，所以结果可想而知。即便是这样，达尔文还是有一点小小的发现。1826年年初，达尔文发表了他的研究报告。研究报告中说，大家普遍认为的藻苔虫卵其实并不是卵，而是一种用纤毛独立运动的幼虫。
达尔文的另一篇简短的论文表明，之前人们认为是墨角藻的初期形态的小型球体，其实是一种卵囊。当时的自然科学界有一个颇具权威性的团体，那就是普林尼协会，它由詹姆逊教授掌管着。詹姆逊教授是一位真正的开创者，协会里的成员都是学生。成员们聚集在大学的地下室发表有关自然科学的论文，并且进行热烈的讨论。达尔文曾经参加过这个协会，与协会的每个人都成了志趣相投的朋友。
达尔文与协会成员们发表的论文并没有送到印刷厂，因为协会的成员都认为将自己写的东西印成铅字，并没有什么实在意义。后来，达尔文又曾以皇家医学协会会员的身份参加过一些聚会，这些聚会讨论的是医学方面的知识，但气氛并不像普林尼协会那样热烈而友好。当然，聚会发表的论文不都是枯燥无味的东西，也有少数让人十分感兴趣的发言，比如J·K·夏特尔渥斯爵士的讲话。J·K·夏特尔渥斯爵士是个风趣幽默的人，他能将理论研究与实际生活紧密结合，发言时绘声绘色。
葛兰特博士也经常带达尔文去参加一些权威性的学术研究聚会，在那里发表的论文有可能被刊载在会报上面。达尔文在爱丁堡大学的第二年，詹姆逊教授开始在爱丁堡大学讲授地质学和动物学。达尔文抱着很大的期望去上詹姆逊教授的课，可是结果令他很失望，以致于他决定这辈子都不再翻地质学的书籍，也不会再从事关于地质学的研究。
在什罗普，有一位十分了解岩石的老人，他叫哥顿，他曾指着什鲁斯伯里镇的一种“钟石”说：“除非它能飞到苏格兰那边，否则它将永远找不到同伴。”然后他还很严肃地加上一句：“纵然到世界末日的时候，也不会有人知道这种岩石为什么会跑到这个地方来。”
听到这句话，达尔文深受触动，他仔细地对着这奇特的岩石研究了半天。为了找出这种岩石出现在这里的原因，达尔文翻阅了很多资料，终于在书上读到冰山搬运岩石的理论。他忽然觉得地质学并没有想象中那么简单，立刻就对地质学又产生了兴趣。
在詹姆逊教授的课上，达尔文认识了利普雷。他之前是博物馆的工作人员，后来从事苏格兰鸟类的研究工作，出版了很多优秀的作品。达尔文曾向利普雷讲述了一些关于博物学的十分有趣的事情，利普雷对达尔文也很友善，送给达尔文一些珍贵的贝类标本。
每年暑假，达尔文都过得很开心，因为可以有很多时间用来游玩。不过，他一直没有忘记读书。只要有时间，达尔文就会坐下来专心地读书。
1826年暑假，达尔文跟两位朋友一起徒步到北威尔士旅行，他们每天都要走50公里左右的路程，不久后他们就征服了斯诺登山。后来达尔文还带着他的妹妹，偷偷跑到北威尔士骑马旅行。
1827年暑假，达尔文没有再去狩猎，他到希尔家做客。这期间，达尔文认识了著名的J·马修爵士，这是他一生难以忘怀的事情。
J·马修爵士是当时的名人，受到名人的夸奖，达尔文当然非常高兴，但是他也知道，自己不能志得意满，以后还应该脚踏实地走路。
这个暑假，达尔文经常悠闲地散步，疯狂地骑马，在希尔家享受着十分惬意的生活。每到晚上都会有内容丰富的晚会，晚会上充满了欢笑与歌声。
希尔家这个地方，夏天的时候风景也很美。黄昏时分，经常会有一群人聚集在摆着花盆的古旧廊柱的阶梯上，繁盛的树木与古老的堤坝都倒映在湖水里，水面上时不时有嬉戏的鱼儿露出头来，还有一些鸟类悠闲地在湖边游走。达尔文从来没有见过如此美丽的黄昏，这诗意般的景色留在了他的脑海中。