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公元720年春天，李白再次拜别了父母家人，一袭青衫、一把宝剑、一个包袱，同时怀揣着满腔的热诚和远大抱负，动身前往蜀中游历。游历途中，李白听闻峨眉山中有许多志行高洁、学问渊博的高僧隐居修道，于是李白决定去佛教圣地峨眉山寻访高人。
作为像李白这样年轻气盛，又充满自信、自傲和理想的青年，最崇拜的就是这类隐居的高人了。李白明白自己虽然才气纵横、天资聪颖，但若要达到超凡的境界，则还有着一段漫长的路途要走，因此他非常渴望获得高人的指点，以点石成金、化腐朽为神奇。
为了这个目的，他便前往峨眉山访求名师高士。途中路经成都，成都是蜀中省府，城中山明水秀，名胜古迹众多。李白自幼生长于西域胡地，迁居中原后又寓居于偏僻的广汉地区，期间他又于戴天山隐居求学数年，哪里见过像这样繁华的都市景象！
他一入成都，但见宽敞的青石板大道挺直地向前延伸着，道路两旁是拔地而起的雕梁画栋，家家金窗绣户，户户珠帘悬钩，路上行人熙攘不绝，一幅太平盛世下的街景画卷尽收眼底。如今，李白也行于这幅画中，不禁惊喜交加，流连忘返。
李白的足迹踏遍了成都及近郊大大小小的名胜。他目不暇接地游赏着这里的一切，贪婪地啜饮着蜀中文化的点点滴滴，处处都令他惊异、令他赞赏，尤其是成都南郊的摩诃池，更是使他流连徘徊，不忍离去。在摩诃池上有座散花楼，景致迷人，李白常登临此楼，且曾题《登锦城散花楼》诗于其上：
日照锦城头，朝光散花楼。金窗夹绣户，珠箔悬银钩。飞梯绿云中，极目散我忧。暮雨向三峡，春江绕双流。今来一登望，如上九天游。
由于家中富裕，所以李白出手大方，挥金如土，若遇着急困之人，则散金救济，再加上他洒脱不羁的个性，时日一久，竟然颇富义名。即便是在这个陌生的、举目无亲的城市里，不到数日，即广结各方好友。
轻歌曼舞、低吟浅唱，这些新奇的感觉和诱惑足以令一个涉世未深的少年沉迷其中。如今骤然置身其中的李白似乎已经全然忘记了此行峨眉求道的目的了。
这时盛传礼部尚书苏颋出任益州大都督府长史，行将路过成都。平常备受赞美而自大狂傲的李白得知这消息后十分高兴，他认为这是他崭露头角、施展抱负的绝佳机会，于是精挑细选了几篇平日最得意的诗文，打算在苏颋上任的途中投刺拜见。虽然这是极唐突冒昧的举动，但当时年轻气盛的李白却以为，当今朝廷的博学之士苏颋必是一个爱才的学者，他的自荐举动定会受到赏识，就此平步青云也未可知。少年时期的李白已经有了远大的政治理想，并为自己设定了一种特殊的步入仕途的方式，即以布衣直抵卿相，匡扶济世，然后功成身退。
果然，李白如愿以偿地见到了苏颋，也呈上了自己精心选作的诗文，并应苏颋的要求，当场作赋一首。苏颋看了李白的诗文后，当即设宴，亲自款待他，并把他介绍给群僚：“这位李公子天生资质超拔，他的文章清新秀丽，颇具神韵，下笔不休，虽在风格和功力上未臻成熟，但已可见大家的风范了，若能再在博学深究方面多下工夫，有朝一日，必能如司马相如般名留青史。”
能得到这样一位德高望重的知名文士对后辈作如是评价，换做旁人，一定如获至宝，受宠若惊，但李白似乎并不满意，甚至还深感沮丧。原来，李白满心希望得到苏颋对自己文章和卓然不群的才华的全然肯定和叹服，而不是那种美中不足、尚有残缺的称道。想想，一个自认为满腹经纶、学富五车、又桀傲不驯的年轻才子，竟被批评说还得在学问研究上多下工夫，这对李白而言，是多么难堪的一件事啊！他如何能忍受这种褒扬中带有贬低的评价呢？
生平首次尝到了挫败的滋味，李白当日便向苏颋拜谢辞别。回到客店后的李白独自凭栏对月思索了良久，他开始对自己的才华产生了怀疑。最后，他终于明白，所谓天生的聪慧，并不足以成就一个人，要成为天才，还需借助后天勤奋不懈的努力才行。想通之后，李白收拾起被严重刺伤的高傲心灵，结束了慵懒散漫、吟风弄月的市井生活，整装径往峨眉山去了。
蜀国多仙山，峨眉邈难匹。周流试登览，绝怪安可息。青冥倚天开，彩错疑画出。泠然紫霞赏，果得锦囊术。云间吟琼箫，石上弄宝瑟。平生有微尚，欢笑自此毕。烟容如在颜，尘累忽相失。倘逢骑羊子，携手凌白日。
这首《登峨眉山》是李白在登览峨眉山的途中所作。李白到了峨眉后，很是喜欢这块地方，在这里，他见到了几位真正的高僧，这些世外高人在学问和道行上的修养使李白自叹弗如，由此，他对自己曾经的年少轻狂惭愧不已，每一想及过去自己桀骜不驯、目中无人的样子便不禁汗颜。此时，他感悟到自己还有着太多不足需要通过虚心学习来弥补。于是他决定留在这块净土潜心读书、悟道，不学成则绝不下山返家。
在这里，他每天和高僧谈佛，和道士讲道，闭门潜居研习诗作，兴致好时更是挥剑起舞，直到累得汗水淋漓，便纵身跃入溪中，在清澈冷冽的山泉中荡涤身心，思省着平日的所作所为、所思所想，洗尽一身的俗尘和杂念。
在峨眉山的这一段时日，李白除了要读书作诗、练字习琴、谈佛讲道外，还常常接待一些朋友，日子过得丰富多彩，对于这种闲逸又充实的生活李白似乎也很满意。
峨眉山的高僧中不乏弹唱吟和的能手，而在这个静谧安详的深谷中，若能轻抚着琴瑟，和着风声松语、鸟叫虫鸣轻吟浅唱，也不失为一种超然的享受。李白每见人沉醉于其中，心中便生出万分的羡慕，于是在欣赏之余，李白也开始向人讨教琴艺，以他的聪慧和努力，不久便能青出于蓝了。
当时，峨眉山一位年轻的和尚拥有一把名琴，叫做绿绮琴，在一次很偶然的机会里，李白欣赏到了这位年轻和尚弄琴轻唱的情景，他永远也忘不了和尚手抚绿绮时，脸上那股悠然自适、无欲无念的表情，以及那如淙淙流水般的悠扬琴声，真可谓绕梁三日，余音不绝。数日后，李白独自前往拜访这位年轻的和尚，恳请他为自己弹奏一曲。和尚知来者即是李白，当下欣然同意，但他同时要求李白赐予他一首诗。被人索要诗作，这在刚刚成就名气的李白看来是何等荣耀，于是二人惺惺相惜，彼此陶醉其中。在悠扬的琴声中，李白一挥而就，写下一首《听蜀僧濬弹琴》，自此绿绮琴名扬天下：
蜀僧抱绿绮，西下峨眉峰。为我一挥手，如听万壑松。客心洗流水，余响入霜钟。不觉碧山暮，秋云暗几重。
李白这时已练得一手好字，笔笔奔逸豪放、字字神韵天成。李白听琴时即兴写就了一首诗后，他的诗文墨迹便在僧侣道士之间流传开来，且名气日盛，只要一提李白，住在峨眉山和象耳山附近的人就都知道是那位能写一手好诗好字，更舞得一手好剑，且豪放洒脱的年轻人。
李白在山中待了一段时日，虽然山上一切尽如人意，且秀美异常，不过这里的一花一草、一松一木都只是心灵上的一种寄托与慰藉，李白还是凡俗中人，他开始想念起远在广汉的父母家人和成都市井的灯红酒绿来，山下的一切都吸引着他，令他牵挂，于是他决定下山。虽然他的学业尚未达到令自己满意的地步，但李白还是以最快的速度整好行装，辞别了山中的友人，动身下山，兴冲冲地再次投入万丈红尘之中了。
李白归心似箭，脚步轻快，本来得两天的时间才能走完的路程，李白行至傍晚，竟已来到山脚下了。见已经赶了这么长一段路，李白也觉得有些累了，他随便找了块平坦的草地坐下来，取出水和干粮。稍事歇息后，李白发现不远处的小溪旁，有位老妪正拿着根铁杵在一块大岩石上磨着，单调而反复的动作却勾起了李白的好奇心，于是李白走上前去，想要探个究竟：
“老婆婆，您这是在做什么呀？”
“哦，年轻人！我是想要把这根铁杵磨成绣花针。”老婆婆微笑着说道。
“绣花针？您要把这根铁杵磨成用来刺绣和缝补衣物的那种绣花针？这怎么可能呢？”李白十分惊讶，他觉得眼前的这位老婆婆一定是糊涂了。
“这是需要费很大的工夫，也许是一年，也许是两年，但总有一天会完成的，凡事只要有恒心，有毅力，就一定能成功，更何况只是把铁杵磨成绣花针呢！”老妪说完又自顾自地磨起来。
李白愣愣地站在一旁，他想到：一位村野老妪都有要将铁杵磨成绣花针的决心和毅力，而我却……想到这里，李白不禁羞愧难当，随即反身朝山上的小径走去。经过了彻底的反省，他决心要改变自己，想要不辜负自己的那份天赋，名留青史，还得痛下一番工夫才行啊！
再度折返山上的李白，在读书习作上更加用心了，倒是剑练得较少了，也不再像之前那样经常流连青山绿水，他觉得这些都是奢侈的享受，时光的脚步是不会为任何人停留的，他要珍惜每一分每一秒的时间来充实自己。
李白意识到自身还有很多不足之处，于是他更加频繁地与高人异士往来，在长期的耳濡目染、潜移默化下，李白也渐渐变得谦和含蓄了。他勤读诗书，并且深受诗书的影响，对存于天地间的仙境产生无限的向往，加上他所处的环境和所接触的人、物，都使他认定仙境是存在的。
信仰宗教往往容易造成一种狂热，那时道教正盛行，人们一窝蜂地兴建道观，信奉道教。而当时的唐朝也正值国运兴隆、人民富足、国泰民安的时代，许多达官显贵过腻了酒池肉林的奢靡生活，开始对长生不死、青春永驻等道家的神话向往不已。于是许多人舍弃了尘世间的高贵身份和锦衣玉食的生活，宁愿追随高人异士去寻求得以永生的方法。这时的唐王朝，上至君王贵胄，下至贩夫走卒，无不沉迷于虚无缥缈的仙道思想。
生来就带着几分仙骨的李白自然也对此沉迷不已，他常和峨眉山上的那些方外之人谈佛论道，而每每会悦服于他们玄奥的语言境界和飘逸高洁的谈吐举止。他们的一言一行、一举一动似乎都是不属于凡世的。李白认为他们之所以能远离尘嚣，完全是由于他们的信仰所致。望着峨眉山头来去间瞬息万变的山岚，李白心头翻涌着一股似悠扬、似惆怅的宗教浪漫情操。
李白更经常想起影响他至深的父亲，李客对道家经典接触甚多，而且常到各寺观中施舍钱财，甚至还曾经有过出家修行的念头，或许人在经历了尘世间的悲欢离合与富贵风流之后，终究也会希望在信仰上找寻心灵的慰藉与依托吧！
在佛、道两者之中，李白似乎更倾心于道家，道家思想给予他很深的影响，他想过闲适清静的生活，一直向往那飘逸自如、来去无踪的仙人游侠。也许道家较接近李白那种放荡不羁的气质吧！所以李白作了许多追求游仙、辟谷炼丹的诗章，从这些诗中，我们可以看出他除了想要扬名于世以外的另一心愿：
朝弄紫泥海，夕披丹霞裳。挥手折若木，拂此西日光。云卧游八极，玉颜已千霜。飘飘如无倪，稽首祈上皇。呼我游太素，玉杯赐琼浆。一餐历万岁，何用还故乡。永随长风去，天外恣飘扬。——《古风四十一》
在峨眉山又待了一段时间后，离家许久的李白日夜牵挂起父母双亲来。于是他辞别山中的友人，匆匆返回了广汉。李白返家后数日，月娃便病逝了，月娃很欣喜地见着了阔别数载的儿子，心满意足地离开了这个世界。
经历了与亲人的分别后，李白似乎更加成熟了。当年的自负和侠义之风仿佛又重新回到李白的身上，但这种自负中又略带谦和，而侠风中也不再有狂傲，李白已成为一位真正的令人心仪的侠者。