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1900年之后，弗洛伊德进入了创作高潮期，1901年，他发表了《日常生活的心理分析》，指出人们在日常生活中经常发生的笔误、语误、读误都是一种无意识动机的作用。1905年，弗洛伊德出版了《性学三论》，他把人们的注意力引向性的问题，认为性欲是人的基本组成部分。在第一篇论文中，弗洛伊德指出精神病人以症状代替了变态或健康的性生活。第二篇是关于“婴儿的性欲”，弗洛伊德的基本观点是儿童有性感觉，这篇论文最富有革命性，引起了轩然大波。第三篇论文转向成人性欲问题。这三部著作对当时的欧洲产生了很大冲击，弗洛伊德也因为说性动机是人类行为的主要动机而为人们所争论。
1912年，弗洛伊德努力试图使精神分析学说应用于其他精神和文化学科。1913年，出版了《图腾和禁忌》。
从1920年开始，弗洛伊德对自己原有的观点进行了一些修改，进一步把自己的理论系统化，并致力于文化分析。1923年，发表《自我与本我》，提出了新的人格理论，他认为人的人格是由本我、自我、超我三部分构成的，本我是最原始的、与生俱来的无意识的本能和欲望，是同肉体联系着的，不能同外部世界直接接触，希望能够很快得到满足。自我是意识的结构部分，它处在本我和外部世界之间，根据外部世界的需要而活动。超我，是人体内部道德机构，它不仅仅是内隐的父母之声，而且也是古代道德经验之音。本我、自我、超我的相互作用引起有意识的心理活动和行为。本我具有欲望、命令自我来满足自己。超我禁止自我、压抑本我。自我必须协调本我和超我，同时顾及外部世界，实现现实行为。如果自我的工作失败了，随之而来的就是精神病。精神分析的意义在于告诉自我如何去战胜自我，以达到治疗的目的。
1927年，弗洛伊德出版了《幻觉未来》。1930年，弗洛伊德出版了《文明及其缺憾》，这本书所讨论的主题就是文明人的不幸。按照弗洛伊德的观点，人们最大的幸福感来自我们的本能，尤其是性本能欲望的直接满足。可是文明却在相当大的程度上要求我们放弃这种满足，而以文化活动取代之。文明是人类的保护者、施恩者，同时文明要人们以不幸甚至是神经病作为其受益的代价。这本书是弗洛伊德著作中最引起争议的一部，其后，许多思想家对这一问题进行了深入的探讨。
《精神分析纲要》是弗洛伊德写的最后一部书，是一部简明清晰的杰作，渗透了他晚年的全部心血，是他一生研究的总结。