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李林甫表面上给人们温柔的样子，好像可以亲近，实际上犹如悬崖陷阱，深险难以得知。朝廷公卿如果不是由他门下进升的，必定会被定罪迁徙；凡是依附他的，虽然是小人奸佞也会被他引见重用。李林甫家中有中间厅堂，如同半弦月，称为“月堂”。每当他排挤大臣，就住进去思谋策划。当他得意洋洋走出来时，那就设计完成，不知哪一家又要遭殃了。
他在长安设立了推事院专治狱事。任用萧炅、吉温、罗希脣等一批酷史。吉温生性残酷，六亲不认，他常说：“如果遇上知己，即使南山白额虎也能为他缚得。”罗希脣是杭州人，以残忍著称，因为受到李林甫的赏识，由御史台主簿升为殿中侍御史。他们两人，互相配合，按李林甫的旨意行事，凡是酿成狱案的，没有一个人能够逃脱，当时们称他们为“罗钳吉网”。李林甫善于利用对方矛盾，消除异己，拉一派打一派。户部尚书裴宽和刑部尚书裴敦复有矛盾。当裴宽有可能当宰相时，李林甫就和裴敦复交好，让他揭发裴宽，使裴宽被贬为睢阳太守。李林甫又趁势派人去杀裴宽，“宽叩头祈请”，才免于一死。后来，裴敦复因有战功受到朝廷嘉奖，这一来又引起李林甫对他的忌恨，诬害他，裴宽也因此而被贬到淄川。刑部尚书韦坚，其妻子是李林甫舅舅姜皎的女儿，他的妹妹还是太子李王与的妃子，为官很早，深得玄宗赏识，后来被提拔为陕州太守，水陆转运使。当韦坚有人相之望时，李林甫便开始算计他。天宝五年（746）春，河西节度使皇甫惟明因破吐蕃有工，入京献捷。他看到李林甫专权横行，就气愤不平，上疏劝谏玄宗除掉李林甫，李林甫听说大吃一惊，暗使杨慎矜监视他们的行动。他们发现，元月十五日晚，太子出游和韦坚相见，他们又发现韦坚又和皇甫惟明会见于景龙观。于是李林甫参奏韦坚，与皇甫惟明勾结，阴谋拥立太子为帝，把两人逮捕下狱，后分别贬为缙云太守和播州太守。
将作监少匠韦兰，兵部员外郎韦芝是韦坚的弟弟，上书为韦坚喊冤，并请求太子王与为之说情。玄宗十分气愤，太子见事不妙，为了摆脱干系，上表请与韦妃离婚，声称不要因为与韦氏有亲戚关系而殉私枉法。于是，玄宗下诏，再贬韦坚为江夏别驾，其弟韦兰、韦芝被贬到岭南，其他受到牵连而遭贬官、流放的达数十人。著名的是杨慎矜案，也是李林甫排斥异己的一个例子。
杨慎矜本是李林甫门下，因受玄宗重用，提升为户部侍郎。李林甫见他擢升，十分妒忌。他利用杨慎矜和王箇的矛盾，让王箇参奏杨慎矜，说：“杨慎矜是隋炀帝的玄孙，家中藏有谶书，阴谋复辟。”玄宗听后非常恼怒，把杨慎矜逮捕。太府少卿张王宣本因为由杨慎矜所荐，也同时受牵连被捕。杨慎矜屈打成招，但始终搜查不出谶书来。李林甫派卢铉再次入长安杨家搜书，他在袖中藏着谶书进入杨慎矜的书房。一会儿，手里拿着谶书走出来。杨慎矜看到后绝望地说：“我不曾藏此谶书，今天必死无疑！”不久，玄宗诏赐杨慎矜及其弟杨慎余、杨慎名自尽，妻子儿女流放岭南。这一案件涉及数十人。
李林甫在位期间，还做了一件事，史学家认为这是导致“安史之乱”爆发的一个原因。
唐玄宗在位前期，朝廷宰相有不少来自节度使。李林甫独掌大权后，为了杜绝出将入相之源，向玄宗建议用少数民族将军为节度使。他说：“文臣为将，害怕矢石弹雨，不身先士卒。现在不如用蕃将带兵，他们天生雄健，在马上长大，善于冲锋陷阵，天性这样，如果陛下使他们受到感动，觉得受重用，他们一定会报效国家，夷狄就不足为虑了。”而李林甫的目的，是使掌握军权的人不能入朝为相，这样他的地位也可长保无虞了。
李林甫恃权侍势，为非作歹，又长于拍马溜须，因而深得玄宗宠信。他在京城的府第楼台亭榭，十分奢华。晚年，他沉溺于声色，家中姬妾侍女不知有多少，然而他活得并不痛快。他自知结怨天下，常常惧怕刺客，每次出门总要有步骑百余人左右保护。住宅周围，岗哨林立。一个晚上要换几个地方睡觉，甚至连他的家人也不知道他住在哪里。天宝十一载（751）李林甫死了。在他死之前，杨国忠、陈希烈等开始揭发他的罪行。他刚死还没有来得及下葬，杨国忠就上奏玄宗，告他有异谋。于是朝廷下令全部削夺李林甫的官爵，剖棺剔取含殊金紫，更以小棺用庶民的礼节将他入葬。他的几个儿子也被流放到岭南，众女婿们也被贬官。