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《研究的逻辑》获得了初步的成功。波普尔因此声名鹊起，收到了来自欧洲各国请他去讲演的邀请。1935至1936年间，他对英国作了两次长期访问，在剑桥、牛津以及伦敦经济学院作了多次讲演。在这些讲演中，他一方面解释了《研究的逻辑》中科学哲学的思想，另一方面开始把视野扩大到社会、政治领域。当时欧洲紧张的政治局势迫使他不得不深入思考他在少年时代想到的一些政治观点。如前所述，他在17岁那年就变成了反马克思主义者。只是在当时左派和右派进行搏斗的关键时刻，他不愿意公开自己的政治观点来帮助右派。相反，他钦佩维也纳的工人运动，为这一运动的失败感到惋惜。他指责共产党应为这一失败负责。他认为，共产党首先对资产阶级民主派诉诸暴力，其后，当资产阶级极右派——法西斯攫取政权之后，它又放弃反抗，以为法西斯统治比资产阶级温和派的统治更容易激起人民的反抗。波普尔说，这种政策基于对革命不可避免性的信仰，这一信仰造成了欧洲的灾难。他把这种对历史规律的信仰称为“历史主义”。反对历史主义成为政治思想的中心点。
1936年，波普尔在伦敦经济学院发表了批判历史主义讲演，演讲稿刊登于哈耶克主编的《经济学》杂志，题为《历史主义的贫困》（The Poverty of Historicism）。当该著作于1957年以单行本形式重新发表时，波普尔在书的扉页写了一段题词：“为纪念为法西斯主义和共产主义对历史命运不可抗拒之规律的信仰而牺牲的各国、各民族的无数男女。”他为什么要把共产主义与法西斯主义等量齐观呢？他的理由是：虽然两者在政治斗争中表现为左、右两翼，但它们的理论基石却都是历史主义。所谓历史主义，指的是这样一种信念：存在着一条决定社会发展的铁则，历史规律的最终实现是不可避免的，人为的努力可以加速或延缓其实现，但却不能创造或取消它。根据历史主义的信念，社会成员被分成两部分：历史规律的推动者和阻拦者。社会发展的历史就是这两部分人的斗争史。斗争的结局是不言而喻的：推动者随着历史规律的实现而成为社会的主人，阻拦者则如同挡车螳螂一般地被历史车轮所碾碎。波普尔进一步说，历史主义是一个古老的信念。在古代和中世纪社会，历史规律被理解为“天命”或“神意”。历史被理解为上帝的“选民”与“弃民”、信徒与异端之间的斗争史。在现代社会中，历史主义换了新的形式。法西斯主义认为，历史规律是种族之间优胜劣败、强食弱肉的铁则，社会发展表现为高等种族淘汰低劣种族的历史。波普尔把马克思主义看作是典型的历史主义，因为马克思主义承认，经济发展规律是历史规律，一切有文字记载的历史都是阶级斗争的历史，斗争的结局是无产阶级取代资产阶级而成为社会的主人。
波普尔对于历史主义的批判与他对科学哲学中的证实原则一脉相承。在自然科学领域，人们的认识总是可以证伪的，同样，在社会科学领域，人们对社会发展的认识也服从证伪原则。因此，不存在一劳永逸地被揭示了的永恒的历史规律。由此可见，证伪原则是波普尔思想的核心。
1937年，德国法西斯势力已经蔓延到奥地利。具有犹太血统的波普尔为着逃避迫在眉睫的种族迫害，不得不申请国外的教职。他的申请书得到了爱因斯坦，玻尔，李约瑟，罗素，卡尔纳普和摩尔等第一流的哲学家和科学家的推荐。他同时收到了新西兰的坎特伯雷大学和英国剑桥大学的聘书。为了援助维也纳学派成员魏斯曼，他把剑桥大学的职务转让给魏斯曼，自己于1938年前往新西兰。第二次大战期间，他一直在新西兰执教。教学之余，写了《开放社会及其敌人》（ The Open Society and Its Enemies ，以下简称《开放社会》）。
据他自己说，《开放社会》是比《历史主义的贫困》更为重要的一部政治哲学著作。在这部著作中，波普尔在西方哲学的传统中考察历史主义的起源与发展。从古希腊哲学家柏拉图、亚里士多德到德国唯心主义者费希特、黑格尔，都被描绘成历史主义的奠基人。历史主义进一步被说成是封闭社会的意识形态，和开放社会所依赖的理性批判精神格格不入。因此，所有倡导和拥护历史主义的哲学家都是开放社会的敌人。他重点批判了柏拉图、黑格尔和马克思的历史理论，说他们都是“错误的预言家”。波普尔抨击最有力的是马克思主义。因为他看到，马克思主义是最严密、最精巧的历史主义，是历史主义发展的最高阶段。如果马克思主义经受不住理性的批判，那么，其他形式的历史主义自然也都站不住脚了。波普尔说：“《历史主义的贫困》和《开放社会》是我为战争而作的努力。我认为自由会成为一个中心问题，尤其是在马克思主义的影响重新复活和大规模‘规划’（或‘操纵主义’）的思想影响之下；因而这些书意味着反对极权主义和独裁主义的思想以保卫自由，以及对迷信历史主义的危险提出警告。”
恰如波普尔所说，这本书于1945年出版之后，在东西方“冷战”期间，成为西方国家抵御苏联为首的社会主义阵营的思想武器。由于这一现实作用，这本书获得美国政治学协会颁发的大奖，广泛流传于学术界和舆论界，其影响远远超过了波普尔的第一部著作《研究的逻辑》。可以说，虽然波普尔的处女作是科学哲学的著作，他的成名作却是政治哲学的著作。